999精品在线视频,手机成人午夜在线视频,久久不卡国产精品无码,中日无码在线观看,成人av手机在线观看,日韩精品亚洲一区中文字幕,亚洲av无码人妻,四虎国产在线观看 ?

水合物漿液流動與流變特性研究進展

2015-07-25 09:10:48閆柯樂鄒兵姜素霞張紅星尚祖政王倩
化工進展 2015年7期
關鍵詞:體系實驗研究

閆柯樂,鄒兵,姜素霞,張紅星,尚祖政,王倩

(1 中國石化青島安全工程研究院,山東 青島 266071;2 化學品安全控制國家重點實驗室,山東 青島 266071; 3 河南佰利聯化學股份有限公司,河南 焦作 454150)

氣體水合物是一種特殊的籠型水合物,與冰晶結構相似,是由水分子(主體分子)與CH4、C2H6、C3H8、CO2等氣體分子(客體分子)在低溫高壓下形成的非化學計量性固態晶體物質,通常稱為可燃冰,常見結構有三類:I 型、II 型和H 型[1]。目前水合物技術已應用于油氣儲運[2-4]、氣體混合物分 離[5-8]、海水淡化[9-10]及CO2海底封存[9]等領域。

然而盡管水合物的研究在近幾十年取得了矚目的成就,然而對如何防治油氣生產和運輸管道內水合物造成的堵塞問題卻遲遲得不到很好解決,特別對于海上油氣混輸領域,隨著水深的增加,水合物堵塞問題尤為突出。傳統的注入熱力學抑制劑(甲醇、乙二醇等)方法,可改變體系水合物生成的熱力學條件,從而避免輸送過程形成水合物,但其存在著加注量大、成本費用高以及易造成環境污染等問題。新型低劑量水合物抑制劑因其用量小、環境友好等特點逐漸受到油氣界關注,其主要包括兩類:動力學抑制劑(kinetic inhibitor,簡稱KI)和水合物阻聚劑(anti-agglomerant,簡稱AA)[11-12]。與熱力學抑制劑作用機理不同,動力學抑制劑不改變水合物生成的熱力學條件,但可有效延緩或抑制水合物成核和生長速率,從而在輸送過程中不發生堵塞,但其抑制效果常受體系過冷度影響;水合物阻聚劑同樣不改變水合物形成的熱力學平衡條件,允許水合物形成,但控制水合物顆粒大小,以小顆粒形式均勻分散于油相中,而不發生聚積。實際上,在多相混輸過程中,通過控制水合物的生長和聚積過程,使其呈均勻漿液安全輸送,在解決水合物堵塞的同時,又提高了管道的輸氣量。而對水合物漿液流動和流變特性的系統研究是實現水合物漿液安全流動的重中之重,因此該項研究不僅對油-氣-水多相流動安全保障技術的發展意義重大,而且對水合物漿液技術在其他領域的應用(空調制冷劑開發等)同樣具有重要的指導意義。

1 常用研究裝置

1.1 高壓流變儀測量裝置

Webb 等[13-14]借助于由高壓流變儀組裝的實驗裝置,系統考察了油水乳液內甲烷水合物的原位形成和流變特性。該裝置主要由水合物漿液生成釜、高壓計量泵和高壓流變儀組成。

1.2 高壓黏度計及其他測量裝置

利用美國RUSKA 高壓落球式黏度計,趙建奎等[15]測定了合成天然氣在柴油和凝析油體系中形成的水合物漿液黏度。

Moradpour 等[16]設計搭建了一套變體積高壓釜黏度測量裝置,通過轉速、電流和電壓變化來計算體系內水合物漿液的黏度,進而研究了高含水率條件下乳液-水合物體系的流變特性。

以上幾類實驗裝置結構簡單,容易操作,但由于其幾何尺寸、流場分布及研究方法等與實際水合物漿液流動情況存在較大差別,不能描述水合物漿液真實的流動和流變特性,因此目前國內外的研究人員大都采用水合物循環管路來進行研究。

1.3 水合物循環管路

1987 年,挪威科技研究院的Aalvik[17]設計搭建了第一套模擬水合物循環管路;接著Exxon 公司Reed 等[18]設計搭建了一套近中試規模的水合物循環管路,該環路管材為 316L 不銹鋼,內徑為97.18mm,管長 83.82m,可承受的最高壓力為12.41MPa,管路適用的溫度范圍為 278.48 ~310.93K,并利用該環路對(凝析油+混合氣+鹽水)體系以及含水合物抑制劑的油水體系進行了相關 研究。

Delahaye 等[19-21]采用一套小型水合物循環管路,考察了CO2和過氧化苯甲酸叔丁酯(TBPB)水合物漿液的流變特性。該環路材質為316L 不銹鋼,總體積為0.297L,管內徑為8mm,外徑為10mm。環路上配有7 個熱電偶和兩個壓力表,用于在線監測體系溫度和壓力變化情況。

Fidel-Dufour 等[22]采用水合物循環管路系統考察了水合物結晶過程中甲烷水合物漿液的流變性。同樣,Kumano 等[23-26]通過設計搭建水合物循環管路的方式對四丁基溴化銨(TBAB)水合物漿液的流動和傳熱特性進行系統研究。

國內關于水合物漿液流動和流變特性研究較早的為中國石油大學(北京)孫長宇教授課題組[27-32],他們設計搭建了國內首套水合物循環管路。該環路實物圖和示意圖如圖1 所示,主要由一段20m 長的U 形套管組成,內徑為25.4mm,可承受最大操作壓力為10.0MPa;外側套管走冷卻介質。在環路不同位置安裝有5 個高精度的溫度傳感器,在混合釜上安裝有壓力傳感器,用于測量環路中溫度和壓力變化。通過電容式壓差傳感器測量環路進出口壓差變化;采用化工離心泵來循環輸送管內流體,最大流量可達6300L/h;在離心泵出口安裝有金屬管浮子流量計,用于測量環路流量變化。在環路中部安裝有相應的可視窗觀察口。采用同一裝置,黃強等[28]測定了[柴油+水+甲烷+四氫呋喃(THF)]體系在不同油水體積比時水合物漿液的流體力學;Peng等[29]考察了含水合物阻聚劑的(柴油/凝析油+水+天然氣)體系中水合物漿液的流動特性和宏觀形態;Yan 等[30]系統研究了不同水合物體積分率漿液的流動特性和流變特性,并建立水合物漿液流體力學 模型。

圖1 中國石油大學(北京)模擬水合物循環管路示意圖[29]

華南理工大學樊拴獅教授課題組[33-34]設計搭建了一套與孫長宇教授課題組相似的水合物循環管路。該環路管長30m,管徑為42mm,但可承受的實驗壓力不超過1.5MPa。利用該裝置,Wang 等[33-34]對THF 和二氯一氟乙烷(CH3CCl2F)水合物漿液的流動特性進行實驗研究。

2 水合物漿液宏觀形態演化

水合物漿液在形成過程中宏觀形態會發生明顯變化,特別對于油-氣-水多相混輸體系,由水合物成核開始直到最后形成穩定水合物漿液或發生堵塞過程中,體系內宏觀形態變化尤為明顯。因此對水合物漿液宏觀形態的研究有助于理解水合物的生成、顆粒聚集及沉積堵塞機理,對多相流動安全保障技術的發展具有重要的指導意義。

Wang 等[33]詳細研究了管道內THF 水合物漿液的流動特征,并拍攝了水合物在形成過程中宏觀形態變化(圖2)。當體系溫度降至277.2K 時開始采集數據,2h 后體系內出現水合物顆粒,盡管水合物顆粒密度比水相小,但在流動剪切情況下,水合物顆粒和水相的混合物在管道內均勻流動;實驗進行13h 后,體系內水合物漿液宏觀形態開始由漿態向泥態逐步轉變;隨著水合物的持續形成,水合物顆粒開始聚集,體系內漿液呈黏稠泥漿態流動,環路流率逐步降低;當體系內水合物體系分率達68%時,管路完全堵塞。在對CH3CCl2F 水合物漿液流動特性研究過程中,Wang 等[34]發現了相似的宏觀形態演化。

Clain 等[21]在研究TBPB 水合物漿液的流變特性時,透過環路中的可視窗觀測并拍攝到了水合物漿液在形成前后的宏觀形態。隨著水合物顆粒的出現,體系開始由透明液相逐步轉化為牛奶狀水合物漿液。

以上為基于水相中水合物漿液形成過程中宏觀形態變化情況,而實際發生水合物堵塞的情況通常發生在油-氣-水多相混輸過程中,因此,考察實際天然氣水合物漿液宏觀形態演化的意義更大。

在多相混輸體系中,Austvik 等[35]認為原油中天然氣水合物漿液在形成過程中宏觀形態主要經歷以下5 個過程:①漿態水合物;②漿態至泥態的過渡態水合物;③泥態水合物;④泥態至粉態的過渡態水合物;⑤粉態水合物。

Lund[36]對以上5種水合物宏觀形態演化進行了分析,在多相流動過程中,水合物最初在油/水界面處形成,從而改變了油水界面性質,導致一些小水滴聚集成較大團狀水滴,這個過程可使管道部分區域的流動狀態由湍流向層流轉變,但此階段流體的流動形態呈液態而非固態;隨著更多水合物形成,水合物顆粒間開始黏附聚集,這個階段的流動形態在宏觀表現為過渡態(由漿態向泥漿狀轉變);泥漿狀水合物在流動形態上更像濕雪狀,在管道內通常以接近于管徑尺寸的片狀/塊狀水合物進行流動,此階段將造成很大的流動阻力;另外,管壁處水合物顆粒的聚集和碰撞將形成球狀水合物顆粒,整個體系將逐漸向粉狀水合物漿液轉變;粉狀水合物的流動形態像粉末狀固-液分散體系,更適于管道輸送,流動阻力較小。

圖2 THF 水合物漿液宏觀形態演化[33]

但以上關于天然氣水合物宏觀形態演化的分析大都僅基于理論分析,而無真正觀測到管路內實際的水合物宏觀形態演化。借助于帶可視窗口的水合物循環管路, Chen 等[37]系統考察了含不同水合物抑制劑體系水合物漿液的宏觀形態演化。圖3 為未加入任何水合物抑制劑時,10%含水率的油水體系在形成水合物漿液過程中的宏觀形態演化。Chen 等[37]認為:如圖3(a)所示,水合物形成前,在流動剪切情況下,油水發生嚴重乳化,從而為水合物形成提供了大量界面區域;如圖3(b)所示,隨著水合物的形成,水合物初始在水滴表面或氣泡形成水合物殼層,在流動剪切情況下,殼層發生破裂后重新 聚積,從而造成更多的水滴或油滴被水合物殼層包裹,此時形成了一種水合物網狀結構,網孔內為水滴或油滴,在宏觀形態上呈現凝膠狀;如圖3(c)所示,隨著水合物的持續生成,水合物網狀結構內水滴逐漸轉化為水合物,而網孔內油滴逐漸被擠壓出,導致凝膠狀的水合物漿液逐漸變為膏狀,并開始在管壁上沉積;如圖3(d)所示,管壁處沉積的水合物逐漸增厚,直至最后發生堵塞。

圖3 10%含水率油水體系水合物漿液宏觀形態演化[37]

最后Chen 等[37]考察了在熱力學抑制劑或動力學抑制劑存在條件下水合物漿液宏觀形態演化情況。水合物在整個體系的形態變化與未加抑制劑情況一樣,也經歷了網狀軟水合物的形成、收縮、沉積與著床等過程,但在抑制劑存在下,水合物的沉積過程較為緩慢,對應發生水合物堵塞的時間較長。

近期,Yan 等[30]系統研究了含水合物阻聚劑水合物漿液的流動特性和流變性,并拍攝了不同水合物體積分率條件下水合物漿液的宏觀形態,實驗結果表明,在水合物形成前,體系呈油水乳液流動,在水合物形成初始階段,水合物顆粒形成量隨著初始含水率的增加而增加。盡管水合物密度比油相密度大,但在流動剪切情況下,水合物顆粒均勻分散在油相中,整體呈漿態穩定流動,實驗過程中無出現水合物顆粒的聚積。關閉離心泵后,由于水合物相和油相間的密度差,水合物顆粒逐漸沉降在管底,此時環路內上層為透明油相,下層為白色水合物相,由此表明,隨著水合物的形成,體系初始的油水乳液結構遭破壞,而此時體系為固(水合物)-液(油相)分散體系。重啟離心泵后,水合物顆粒重新分散于油相中,體系呈漿態穩定流動。該項研究與 Peng 等[29]拍攝到的水合物漿液宏觀形態 相似。

從現有研究結果可知,水合物宏觀形態演化受客體分子、連續流動相及體系內表面活性劑等影響。①水相中形成的水合物漿液(THF、CH3CCl2F 或TBPB 等)宏觀形態相似,水合物形成前,體系以水溶液形式穩定流動;在水合物形成前期,由于流動連續相為水相,水合物顆粒受不同方向水分子引力相當,可穩定懸浮于水相中,而不會直接發生水合物顆粒聚集;直至體系內大量形成水合物顆粒時,才可能發生顆粒間的聚集堵塞。因此,在水相中發生堵塞時體系內水合物體積分率往往較高;而油水體系內形成的天然氣水合物漿液則不同,由于體系內油相的存在,未加入任何表面活性劑時,水合物形成前期就極易發生顆粒間聚積現象,因此在較低水合物體積分率條件下就發生堵塞。②堵塞時體系宏觀形態不同。油氣體系發生堵塞的主要原因為天然氣水合物顆粒在管壁處沉積導致流動通徑變小造成,而水相中發生堵塞時也極少出現水合物顆粒在管壁上的沉積,最終體系呈乳白色黏稠泥漿狀。③含水合物阻聚劑的天然氣水合物漿液宏觀形態演化更不同,在表面活性劑作用下,水合物呈均勻小顆粒形式分散于油相中,而不發生相互聚積,最終呈均勻漿態流動。另外,由于目前用于研究水合物漿液宏觀形態的裝置大都為僅帶可視窗口的流動環路,因此對水合物在管道內實際沉積分布的相關研究相對較少。

3 流率/壓阻等其他流動參數變化 規律

在多相混輸過程中,流動參數(比如流率、壓阻等)的變化規律十分關鍵,特別對于有水合物存在的體系中,對體系流率和壓阻等其他流動參數變化規律的系統研究對理解水合物漿液流動特性具有重要意義。

Wang 等[34]研究了水合物體積分率在10%~70%時CH3CCl2F 水合物漿液的流動特性,實驗結果表明,當水合物體積分率達到30%~40%時,管路中壓阻開始出現明顯的變化,因此,可將該體積分率區間作為判斷流動是否安全的標準;在實驗范圍內水合物漿液的Fanning 系數處在0.38~0.5。

隨后,Wang 等[33]又研究了THF 水合物漿液的流動特性,實驗結果表明:①在水合物形成過程中仍可明顯地觀察到漿態和泥漿狀水合物的轉變;②存在臨界水合物體積分率(50.6%),當體系水合物體積分率大于該臨界值時將發生結塊堵塞;③當管路流動速率達到1.5m/s 時,體系處于湍流狀態,且此時的Fanning 系數接近常數。

Kumano 等[26]研究了TBAB 水合物漿液在管道內的流動和傳熱特征,實驗結果表明,在層流區,管路的摩擦系數隨著體系內水合物體積分率的增加而增加,并在低雷諾數區更為敏感;而在湍流區,管路的摩擦系數在低含水合物體積分率時近似為1,當水合物體積分率達某一值時摩擦系數稍微降低,而后隨著水合物體積分率的增加再次增大。

巫術勝等[38]利用水平水合物管路研究了TBAB水合物漿液的摩擦阻力特性。實驗結果表明,在湍流區域,阻力系數同體系雷諾數的關系受水合物體積分率的影響很小,并根據湍流段實驗數據擬合得到關聯式(1)。

王武昌等[39]采用水合物循環管路研究了THF水合物漿液在水合物體積分率為0~65.2%條件下的流動特性,結果表明,形成THF 水合物顆粒后,體系壓阻隨著流率的增加而增加;體系中存在臨界水合物體積分率,當管道內水合物體積分率小于該值時,壓阻隨水合物體積分率增加呈現微小波動,而當水合物體積分率大于該值后,體系壓阻劇烈增加,并最終發生堵塞,通過實驗確定了在流率在0.5~3.5m/s,該臨界值為39.4%~50.4%。

Sinquin 等[40]研究了天然氣水合物顆粒對流動摩擦系數修正的影響,實驗結果表明,在層流區,漿液相對黏度隨水合物體積分率的增加而增加;在湍流區,摩擦系數隨含水率的增加而增大;并提出在雷諾數(Re)小于2000~3000 時,摩擦系數f應采用Nikuradse 關聯式計算,如式(2)。

式中,D 為管道直徑;ε 為管壁粗糙度。

當雷諾數(Re)大于3000~10000 時,摩擦系數f 應采用Wood-Colebrook 定律計算,如式(3)。

Joshi 等[41]研究了高含水率條件下甲烷水合物形成過程,并考察了流率和液量對水合物堵塞的影響,實驗結果表明:在水合物堵塞物形成過程中存在臨界水合物體積分率(Vtransition),在達到該臨界體積分率之前,體系的壓阻沒有出現明顯增加,而當達到該值后,體系壓阻急劇增加,并出現明顯的水合物聚積現象。另外,實驗還發現,Vtransition與體系液量和鹽濃度無關,但隨著體系流率的增加而增加,并得到了式(4)的經驗關聯式。

Chen 等[37]針對(柴油+水+天然氣)體系在加入或不加入水合物抑制劑情況下,對水合物在堵塞過程中流率和壓阻變化規律進行了系統研究,結果表明,在低含水率條件下(≤20%),水合物形成時體系伴隨著劇烈波動,流率逐漸下降至0,而壓阻劇烈增加;而在較高含水率條件下(80%),水合物初始形成時體系壓阻反而先逐漸下降,而后開始劇烈增加,當水合物體積分率小于5%時,即使經過8h 的停輸,重啟時也不會發生堵塞,但當水合物體積分率達到10%左右時,就會存在堵塞風險。

姚海元等[42]利用水合物循環管路,考察了含水合物阻聚劑的(凝析油+水+天然氣)體系中水合物漿液的壓阻變化規律。測試的初始含水率范圍為5%~30%,從而得到了不同含水率體積分率的漿液的流動壓阻參數變化規律。

Yan 等[30]利用水合物循環管路,在水合物漿液流動參數變化規律方面取得了較大進展,他們系統考察了在水合物阻聚劑存在條件下,不同初始含水率的水合物漿液的流動和流變特性。如圖4 所示(5%含水率為例),天然氣注入后約30min,環路內即形成水合物,隨著水合物的形成,體系流量開始下降,而后逐漸趨于穩定;體系壓阻隨著水合物形成,開始突然增加,而后逐漸下降并趨于穩定。體系流量和壓阻的突變可歸結為:固相水合物的形成改變了環路內流體的流動和流變特征。另外,因為水合物形成過程為放熱反應,因此隨著水合物的形成,體系溫度開始升高并持續增至最高值,不同含水率條件下(5%~30%)的最高溫度分別為:276.5K、276.8K、277.0K、277.5K、277.8K 和278.2K,而后隨著水合物形成速率減緩和水合物漿液與冷媒介質間的對流傳熱,體系溫度逐漸下降并趨于實驗溫度(274.2K)。最后Yan 等[30]又測試了不同停泵時間條件下水合物漿液的流變特性,停泵時間分別為2h、4h 和8h,實驗結果表明,水合物漿液表現出明顯的觸變性流體的特征,并通過水合物顆粒微觀結構來進行解釋。

圖4 5%含水率體系流率和壓阻變化情況[30]

綜上所述,不管是水相中形成的水合物漿液(THF、季銨鹽類或CH3CCl2F 等),還是油水體系內(未加入水合物阻聚劑)形成的天然氣水合物漿液,在發生水合物沉積堵塞前,體系內均存在較明顯的臨界水合物體積分率,該臨界值受體系流率影響較大;當管道內水合物體積分率小于該臨界值時,體系壓阻/流率變化不明顯,但當超過該臨界值時,伴隨著劇烈波動,體系壓阻劇烈增加,而流量開始減小,直至發生堵塞。然而,對含水合物阻聚劑的油水體系,隨著水合物形成,體系流率和壓阻變化平緩,且很快重新達到穩定,不存在所謂的臨界水合物體積分率,水合物漿液形成穩定后,經長時間的停輸后仍能順利重啟。因此,含表面活性劑的天然氣水合物漿液具有更廣泛的應用前景。

4 水合物漿液流變特性

Darbouret 等[43]研究了TBAB 水合物漿液的流變性,實驗結果表明,TBAB 水合物漿液可以看做賓漢姆型流體。Xiao 等[44]將TBAB 水合物漿液按照冪律流體進行處理發現,水合物體積分率和TBAB濃度對流動過程中摩擦阻力影響不大。Ma 等[45]在兩套不同管徑的環道中考察了TBAB 水合物漿液的流變性,實驗結果表明,TBAB 水合物漿液在層流區表現出剪切變稀特性(假塑性流體),而在湍流區表現剪切變稠特性(脹流型流體)。

Clain 等[21]研究了TBPB 水合物漿液在體積分率為0~28.2%的流變特性,通過實驗發現,TBPB水合物漿液為非牛頓型流體,具有明顯的剪切變稀特性,另外,將水合物體積分率(sφ )與漿液的表觀黏度(appμ )相關聯,得到了如式(5)的經驗關聯式,并將模型計算值與實驗值進行了對比分析。

Delahaye等[20]系統考察了CO2水合物體積分率在4%~20%漿液的流變性,基于經典的Herschel- Bulkley(HB)流變力學模型,將流變指數(n)、屈服應力(wτ )及稠度系(k)與水合物體積分率(sφ )相關聯。隨后,Delahaye 等[19]又考察了在添加劑存在條件下水合物漿液的流變特征。通過實驗發現,在添加劑存在條件下,CO2水合物漿液可被作為牛頓型流體(流變指數為1),基于HB 模型,得到式(6)的經驗關聯式,并將該條件下得到的水合物漿液流變模型與未加入添加劑時水合物漿液的情況進行了對比分析。

鑒于眾多關于水相中形成水合物漿液流變特性研究,因此對其進行了匯總,如表1 所示。

Fidel-Dufour 等[22]研究了在甲烷水合物的結晶和流變特性,測定了不同含水率中水合物的動態黏度及水合物的轉化率,結果表明,在水合物結晶和聚集過程中,水合物漿液黏度隨有效體積分率和多孔聚合物的增加而增加,當水全部結晶后,聚集停止,黏度不發生改變。

Peng 等[29]研究了在水合物阻聚劑存在條件下水合物漿液的流變特性,實驗結果表明,在研究的水合物體積分率范圍內,水合物漿液表現出明顯的剪切變稀特性,可被作為假塑性流體。

Yan 等[30]系統考察了研究了不同水合物體積分率條件下漿液的流變特性,基于HB 流變方程,建立了水合物漿液流變模型,如式(7)所示,結果表明,水合物漿液為假塑性流體,其剪切變稀特性隨體系內水合物體積分率的增加而愈加明顯,最后,將模型預測值與實驗值進行了對比分析,如圖5 所示。

Moradpour 等[16]系統研究了含水合物的多相混輸體系的表觀黏度,將油-水-水合物漿液體系看作兩個獨立體系,分別為油水乳液體系和固液(固相為水合物)分散體系。而對每個單獨的分散體系,則仍采用單峰模型進行描述,最后得到混合體系的雙峰模型,如式(8)。

表1 不同水合物漿液的流變性匯總表

圖5 不同水合物體積分率的漿液表觀黏度與 剪切速率的關系[30]

式中,OWHμ 、HCμ 、Eμ 、Cμ 分別為油-水-水合物混相體系、水合物懸浮體系、油水乳液體系和連續相體系的黏度。

Webb 等[14]考察了油水乳液內甲烷水合物的原位形成和流變特性,測量了水合物在形成、生長、聚集和分解過程中體系的黏度變化,研究了水合物漿液流變特性隨實驗時間、剪切力、含水率和溫度的變化規律。實驗結果表明,水合物漿液黏度隨水合物的形成呈現先劇烈增加而后逐漸降低并趨于穩定的趨勢;隨著體系含水率的增加,漿液的黏度和屈服應力逐漸增加;隨著剪切速率的增加,漿液黏度逐漸變小,呈現剪切變稀的流變特性。

綜上所述,關于水合物漿液流變特性研究較多,但相關實驗大都基于流動環路中的宏觀流動實驗,實驗裝置對研究結果影響較大,缺乏微觀本質機理方面的深入研究,因此,在水相中形成的水合物漿液流變性研究過程中出現較大偏差,甚至出現同一實驗體系在不同裝置中得到不同結果的情況[44-45],而天然氣水合物漿液流變性研究則相對統一,漿液表現出假塑性流體特征,呈現剪切變稀的流變特性。另外,對比可知,由于體系中油相的存在,在相同水合物體積分率和剪切速率條件下,與水相中形成的水合物漿液相比,天然氣水合物漿液的表觀黏度稍小。

5 結語與建議

由于水合物形成過程中會產生氣相、水相、液烴相以及水合物相等多相,在流動擾動情況下,各相間發生相互作用,會對水合物漿液流動和流變特性產生嚴重影響。因此,國內外對該領域的研究仍處于初級階段,以后的研究重點應從以下幾個方面進行展開。

(1)目前用于研究水合物漿液流動規律及宏觀形態演化的裝置,大多僅為帶可視窗的流動循環管路,而對水合物在管路內實際的形成、分布及沉積過程研究,采用該類型裝置則具有較大局限性,因此,搭建全透明的循環管路對水合物漿液形成機理的深入研究具有重要意義。

(2)關于水合物漿液流動和流變特性研究大都集中于宏觀流動實驗,同一實驗體系在不同實驗裝置中可能得到不同的實驗結論,研究缺乏嚴格的理論依據,因此,以后的實驗研究應注重水合物漿液微觀流動和流變機理方面研究,并與實際實驗結果進行對比分析。

(3)影響水合物漿液流變特性的因素很多,目前研究大都只考慮了水合物體積分率、剪切速率等因素的影響,而關于其他因素(水合物顆粒尺寸分布等)對流變性影響則較少,因此,以后關于水合物流變性研究應從更多方面來進行綜合考察。

[1] Sloan E D,Koh C A. Clathrate Hydrates of Natural Gases[M]. Third Edition. New York:CRC Press,2008.

[2] Wang W X,Christopher L B,Dave J A,et al. Methane storage in dry water gas hydrate[J]. J. Am. Chem. Soc.,2008,130(35):11608-11609.

[3] Pang W X,Chen G J,Dandekar A,et al. Experimental study on the scale-up effect of gas storage in the form of hydrate in a quiescent reactor[J]. Chem. Eng. Sci.,2007,62(8):2198-2208.

[4] Hao W F,Wang J Q,Fan S S,et al. Evaluation and analysis method for natural gas hydrate storage and transportation processes[J]. Energ. Convers. Manage.,2008,49(10):2546-2553.

[5] 馬昌峰. 水合物技術應用于氣體混合物分離的研究[D]. 北京:中國石油大學,2001.

[6] 孫長宇. 水合法分離氣體混合物相關基礎研究[D]. 北京:中國石油大學,2001.

[7] 張世喜. 水合物生成動力學及水合法分離氣體混合物的研究[D]. 北京:中國石油大學,2003.

[8] 張凌偉. 水合法分離裂解氣的實驗及模擬研究[D]. 北京:中國石油大學,2005.

[9] 王林軍,邵磊,張學民,等. 氣體水合物應用技術研究進展[J]. 甘肅科學學報,2012,24(1):49-54.

[10] 熊穎,王寧升,丁咚,等. 天然氣水合物的應用技術[J]. 天然氣與石油,2008,26(4):12-15.

[11] Kelland M A. History of the development of low dosage hydrate inhibitors[J]. Engery Fules,2006,20(3):825-847.

[12] 穆亮,李文志,陳光進,等. 一種復配型水合物防聚劑[J]. 化工進展,2012,31(s1):354-357.

[13] Webb E B,Koh C A,Liberatore M W. Rheological properties of methane hydrate slurries formed from AOT + water + oil microemulsions[J]. Langmuir,2013,29(35):10997-11004.

[14] Webb E B,Rensing P J,Koh C A,et al. High-pressure rheology of hydrate slurries formed from water-in-oil emulsions[J]. Energy Fuels,2012,26(6):3504-3509.

[15] 趙建奎,宮敬,陳光進. 天然氣水合物漿液黏度的實驗研究[J]. 天然氣工業,2007,27(9):96-98,139.

[16] Moradpour H,Chapoy A,Tohidi B. Bimodal model of predicting the emulsion-hydrate mixture viscosity in high water cut susytems[J]. Fuel,2011,90(11):3343-3351.

[17] Aalvik J. An investigation from hydrate formation in flowing fluids[D]. Trondheim,Norway:University of Trondheim,The Norwegian Institute of Technology,Division of Refrigeration Engineering,1987.

[18] Reed R L,Kelley L R,Neumann D L,et al. Some preliminary results from a pilot-size hydrate flow loop[J]. Ann. N. Y Acad. Sci.,1994,715(1):430-446.

[19] Delahaye A,Fournaison L,Jerbi S,et al. Rheological properties of CO2hydrate slurry flow in the presence of additives[J]. Ind. Eng. Chem. Res.,2011,50(13):8344-8353.

[20] Delahaye A,Fournaison L,Marinhas S,et al. Rheological study of CO2hydrate slurry in a dynamic loop applied to secondary refrigeration[J]. Chem. Eng. Sci.,2008,63(13):3551-3559.

[21] Clain P,Delahaye A,Fournaison L,et al. Rheological properties of tetra-n-butylphosphonium bromide hydrate slurry flow[J]. Chem. Eng. J.,2012,193–194:112-122.

[22] Fidel-Dufour A,Gruy F,Herri J M. Rheology of methane hydrate slurries during their crystallization in a water in dodecane emulsion under flowing[J]. Chem. Eng. Sci.,2006,61(2):505-515.

[23] Kumano H , Hirata T , Kudoh T. Experimental study on the flow and heat transfer characteristics of a tetra-n-butyl ammonium bromide hydrate slurry (first report:Flow characteristics)[J] . Int. J. Refrig.,2011,34(8):1953-1962.

[24] Suzuki H,Itotagawa T,Indartono Y S,et al. Rheological characteristics of trimethylolethane hydrate slurry treated with drag-reducing surfactants[J]. Rheologica Acta,2006,46(2):287-295.

[25] Suzuki H,Kakanori K,Komoda Y,et al. Flow and heat transfer characteristics of ammonium alum hydrate slurries[J]. Int. J. Refrig.,2013,36(1):81-87.

[26] Kumano H,Hirata T,Kudoh T,et al. Experimental study on the flow and heat transfer characteristics of a tetra-n-butyl ammonium bromide hydrate slurry (second report:heat transfer characteristics)[J]. Int. J. Refrig.,2011,34(8):1963-1971.

[27] 李文志,陳光進,孫長宇,等. 含阻聚劑水合物漿液在循環管路中的性能[J]. 石油化工,2012(3):313-318.

[28] 黃強,楊琨超,孫長宇,等. 水合物漿液流動特性研究[J]. 油氣儲運,2007(4):16-20.

[29] Peng B Z,Chen J,Sun C Y,et al. Flow characteristics and morphology of hydrate slurry formed from (natural gas + diesel oil/condensate oil + water) system containing anti-agglomerant[J]. Chem. Eng. Sci.,2012,84:333-344.

[30] Yan K L,Sun C Y,Chen J,et al. Flow characteristics and rheological properties of natural gas hydrate slurry in the presence of anti-agglomerant in a flow loop apparatus[J]. Chem. Eng. Sci.,2014,106:99-108.

[31] Wang F X,Sun C Y,Chen G J,et al. Study on flow characteristics of (diesel oil + methane +tetrahydrofuran + water) hydrate slurry system[C]//Proceedings of the 6th International Conference on Gas Hydrates,Ancouver,British Columbia,Canada,2008.

[32] Yan K L,Sun C Y,Song Z Y,et al. Flow characteristics and morphological evolvement of gas hydrate slurry in the presence of different hydrate inhibitors[C]//Proceedings of the 8th International Conference on Gas Hydrates,Beijing,China,2014.

[33] Wang W C,Fan S S,Liang D Q,et al. Experimental study on flow characteristics of tetrahydrofuran hydrate slurry in pipelines[J]. J. Nat. Gas Chem.,2010,19(3):318-322.

[34] Wang W C,Fan S S,Liang D Q,et al. Experimental study on flow characters of CH3CCl2F hydrate slurry[J]. Int. J. Refrig.,2008,31(3):371-378.

[35] Austvik T. Hydrate formation and behaviour in pipes,in division of thermodynamics[D]. Trondheim,Norway:University of Trondheim,The Norwegian Institute of Technology,1992.

[36] Lund A. Comments to some preliminary results from the Exxon hydrate flow loop[J]. Ann. N.Y Acad. Sci.,1994,715(1):447-449

[37] Chen J,Yan K L,Chen G J,et al. Insights into the formation mechanism of hydrate plugging in pipelines[J]. Chem. Eng. Sci.,2015. 122:284-290.

[38] 巫術勝,肖睿,黃沖,等. 四丁基溴化銨水合物漿在水平直圓管內的流動壓降研究[C]//第四屆全國制冷空調新技術研討會,南京,2006.

[39] 王武昌,李玉星,樊拴獅,等. 四氫呋喃水合物漿流動特性[J].化工進展,2010,29(8):1418-1422.

[40] Sinquin A,Palermo T,Peysson Y. Rheological and flow properties of gas hydrate suspensions[J]. Oil & Gas Science and Technology:Rev. IFP,2004,59(1):41-57.

[41] Joshi S V,Grasso G A,Lafond P G,et al. Experimental flowloop investigations of gas hydrate formation in high water cut systems[J]. Chem. Eng. Sci.,2013,97:198-209.

[42] 姚海元,李清平,陳光進,等. 加入阻聚劑后水合物漿液流動壓降規律研究[J]. 化學工程,2009,37(12):20-23.

[43] Darbouret M,Cournil M,Herri J M. Rheological study of TBAB hydrate slurries as secondary two-phase refrigerants[J]. Int. J. Refrig.,2005,28(5):663-671.

[44] Xiao R,Wu S S,Tang L G,et al. Experimental investigation of pressure-drop of clathrate hydrate slurry (CHS) flow of tetra butyl ammonium bromide (TBAB) in straight pipe[C]//Proceedings of 10th International Conference on Thermal Energy Storage,USA,New Jersey,2006.

[45] Ma Z W,Zhang P,Wang R Z,et al. Forced flow and convective melting heat transfer of clathrate hydrate slurry in tubes[J]. Int. J. Heat Mass Transfer,2010,53:3745-3757.

猜你喜歡
體系實驗研究
記一次有趣的實驗
FMS與YBT相關性的實證研究
遼代千人邑研究述論
構建體系,舉一反三
視錯覺在平面設計中的應用與研究
科技傳播(2019年22期)2020-01-14 03:06:54
做個怪怪長實驗
EMA伺服控制系統研究
NO與NO2相互轉化實驗的改進
實踐十號上的19項實驗
太空探索(2016年5期)2016-07-12 15:17:55
“曲線運動”知識體系和方法指導
主站蜘蛛池模板: 国产视频欧美| 国产亚洲美日韩AV中文字幕无码成人| 2021精品国产自在现线看| 凹凸国产分类在线观看| 日本午夜影院| 91年精品国产福利线观看久久| 欧洲精品视频在线观看| 亚洲AV无码精品无码久久蜜桃| 91精品国产91久无码网站| 久久久久人妻一区精品色奶水| 亚洲愉拍一区二区精品| 国产91精选在线观看| 日韩av无码DVD| 国产一级小视频| 久久国产精品电影| 国产91小视频在线观看| 国产精品亚洲精品爽爽| 久久亚洲国产一区二区| 国外欧美一区另类中文字幕| 国产免费福利网站| 欧美国产综合色视频| 亚洲免费毛片| 极品私人尤物在线精品首页| 婷婷午夜天| 真人免费一级毛片一区二区| 亚洲va在线观看| 欧美97色| 中文纯内无码H| 在线另类稀缺国产呦| 国产97视频在线观看| 欧美成人怡春院在线激情| 亚洲三级片在线看| 亚洲综合在线最大成人| 欧美一级99在线观看国产| 色噜噜狠狠色综合网图区| 99精品在线看| 亚洲人成网7777777国产| 久热99这里只有精品视频6| 丝袜亚洲综合| 亚洲国产成人无码AV在线影院L| 国产簧片免费在线播放| 人人91人人澡人人妻人人爽| 青草视频在线观看国产| 久久精品丝袜| 亚洲第一区精品日韩在线播放| 成人永久免费A∨一级在线播放| 玖玖精品视频在线观看| 亚洲精品成人片在线播放| 日日噜噜夜夜狠狠视频| 国产在线观看一区二区三区| 国产乱子伦视频在线播放| 免费在线成人网| 日韩小视频在线播放| 亚洲精品桃花岛av在线| 麻豆精品久久久久久久99蜜桃| 亚洲资源站av无码网址| 狠狠综合久久久久综| 四虎永久在线精品国产免费| 国产免费羞羞视频| 在线看AV天堂| 亚洲中文无码av永久伊人| 一区二区三区精品视频在线观看| 亚洲成综合人影院在院播放| 一级毛片免费不卡在线| 夜夜操国产| 欧美亚洲欧美| 亚洲综合专区| 日本色综合网| 亚洲国产一区在线观看| 在线免费亚洲无码视频| 国产在线一区二区视频| 亚洲国产精品美女| 中文字幕亚洲无线码一区女同| 91国语视频| 波多野结衣第一页| 精品五夜婷香蕉国产线看观看| 日本少妇又色又爽又高潮| 国产欧美日本在线观看| 日韩少妇激情一区二区| 久久黄色影院| 99草精品视频| 第一页亚洲|