手性負折射率材料的最新進展

（哈爾濱工業大學理學院，黑龍江 哈爾濱 150001）

（哈爾濱工業大學理學院，黑龍江 哈爾濱 150001）

闡述了手性負折射率現象的產生機制；總結了近幾年國內外手性負折射率材料在仿真模擬和實驗制備方面的研究進展；分析了手性負折射率材料的旋光性、手性參數、損耗等；介紹了手性負折射率材料在各個領域的應用。分析認為，探索手性負折射率材料的新機制、新方法和新材料，從而在可見光波段實現負折射率是未來手性負折射率材料的重要發展方向之一。

負折射率材料；手性；旋光性；手性參數；損耗

1 引言

負折射率材料是在某一頻段下折射率為負的新型超材料，這種材料源于1967年V.G.Veselago［1］提出的假設，他預測在同時具有負介電常數和負磁導率的介質（又稱雙負型負折射率材料）中，電磁波矢量方向（相位的傳播方向）與能量傳播方向相反，電場E、磁場H、波矢k形成左手規則（又稱左手材料），介質的折射率為負，這并不違背折射定律。

電磁波在負折射率材料中傳播具有與常規材料不同的一些性質，常見的有：負折射效應及其隱身特性、逆多普勒效應［2］、逆契柯夫輻射、負古斯-漢斯位移、完美透鏡成像［3-4］、后向波等。依據這些特殊性質，負折射率材料具有廣泛的應用，例如軍用雷達、天線技術［5-7］、通信系統及器件、隱身技術［8］、超靈敏軍事探測、微波器件、生物安全成像、生物分子指紋識別、遙感、惡劣天氣條件下的導航、微型諧振腔等方面。

實現負折射率的方法有很多，如雙負型負折射率材料、光子晶體負折射率材料、手性負折射率材料等。其中具有漁網結構的雙負型負折射率材料已經在可見光頻段觀察到負折射效應［9］，該漁網結構單元尺度在150nm左右，在波長690～730nm范圍折射率可達—0.8。雙負型負折射率材料要求在同一頻帶下同時實現負介電常數和負磁導率，故可實現負折射率的頻帶少，帶寬窄，且共振帶來巨大的損耗。減少損耗的方法并非簡單的減小單元結構就能夠實現，特別是在紅外和可見光這樣的高頻區域，金屬材料對光波傳輸的損耗尤為強烈，這些缺點大大制約了雙負型負折射率材料的發展和應用［10-11］。光子晶體負折射率材料的重要特性就是具有光子帶隙（又稱光子禁帶）［12］，光子晶體負折射率材料器件具有體積小、壽命長、易于集成化等優點，得到了廣泛的應用研究［13］。雖然光子晶體負折射率材料有諸多優點，但是由于光子晶體對對稱性和周期性要求都很高，輕微的不對稱就會使光子帶隙消失，所以在實驗室中制備光子晶體負折射率材料非常困難。

2004年，Pendry首次提出利用手性介質實現負折射率的方法［14］，將厚0.1mm的金屬片按傾斜角為5°，半徑為5mm，卷曲10砸形成“瑞士卷（Swiss roll）”結構，該手性結構能夠在100MHz實現負折射率，這種手性結構產生負折射率的機制源于結構本身的自感和相鄰金屬薄片之間的電容，當電流沿螺旋結構傳輸時，不僅可以產生磁極化，金屬層之間的平行電流還可以產生電極化。與雙負型負折射率材料形成機制不同，對于手性介質，當電磁波入射時除了自極化外還會產生交叉極化，即電場不僅可以實現手性介質的電極化，而且能夠引起磁化，因此具有較強的旋光性。研究表明對于手性介質的有效折射率n±=·k（“±”對應右旋圓偏振波RCP和左旋圓偏振波LCP），無論介電常數和磁導率是否為負，只要當手性參數足夠大時即可實現負折射率現象，因此，利用手性介質實現負折射率條件相對簡單，且損耗小。手性介質避免了共振所帶來的損耗，是實現可見光頻率區域負折射率材料的一種有效方法，而且理論研究還表明，手性負折射率材料平板可實現圓極化波的亞波長聚焦，人們已經提出了手性負折射率材料的許多潛在應用，如波導、極化旋轉器、天線等［15］。

2 國內外手性負折射率材料的進展

2.1 傳統手性結構的新進展

傳統的手性負折射率材料結構有“十”字型結構［16］、“卐”型結構［17］、“旋轉玫瑰”型結構［18］、“U”型結構［19］等。2012年，G.Kenanakis等人［20］利用已有5種手性結構，通過改變材料和幾何參數將微波段手性負折射率材料延伸到太赫茲波段，反演得到的等效折射率和手性參數如圖1所示。在仿真頻率范圍內，5種結構分別出現單頻（圖1（a））、雙頻（圖1（d））和多頻（圖1（b）、（c）、（e））負折射率現象。近年來，通過結構和材料選擇的優化使這些傳統結構得到了一定的發展，如2012年，Li等人［21］在傳統“旋轉玫瑰”結構基礎上與“田”字形金屬線結合實現了負折射率，如圖2（a）所示，其中手性結構部分（“旋轉玫瑰”）在響應頻帶獲得較大手性參數和介電常數，可實現負折射率，而金屬線部分（“田”）能夠對響應起到加強作用，即使在響應頻率附近也能得到負折射率，因此加寬了負折射率頻帶。通過仿真和實驗顯示，該結構具有很高的品質因數（FOM=|Re（n）|/|Im（n）|，即材料對光波傳輸的損耗），其中RCP在5.36～5.58GHz品質因數達到50，LCP在5.13～5.29GHz品質因數達到18，證明該結構對光波傳輸的損失非常小。高的品質因數在負折射率材料的設計中非常重要，尤其是在紅外和可見光波段，品質因數越大損耗越低，越有可能實現高頻區域負折射率材料。2010年，Zhao等人［22］研究了雙層4“U”型開口諧振環結構，上下兩層結構旋轉角為90°。實驗結果表明，此結構具有很好的旋光性和圓二色性，在諧振頻率為5.1和6.3GHz處，RCP和LCP的透射譜有明顯的差別，在5.1GHz附近LCP的透射譜要比RCP的透射譜大7～8dB，而在6.3GHz附近，RCP的透射譜要比LCP的透射譜大3～4dB，并得到了實驗驗證。2013年，Liu等人［23］采用Babinet原理設計了一種新型互補“U”型孔洞手性負折射率材料，如圖2（b）所示，金屬選用Au，電介質采用聚酰亞胺，這兩種材料對光波損耗小，是目前在紅外和可見光波段實現負折射率最為常用的材料。仿真模擬顯示該結構在140～300THz紅外波段通過調節“U”型孔洞的寬度實現了負折射率，說明負折射率的大小依賴于結構尺寸具有可調性，同時具有較強的旋光性，該結構在光學器件方面有很廣泛的潛在應用。

圖1 5種手性結構Fig.1 Five kinds of chiral structure

圖2 傳統手性結構的新進展Fig.2 New developments in conventional chiral structure

2.2 新型手性結構的進展

目前，研究者設計實現的新型手性結構負折射率材料很多，具有代表性的有：2012年Song等人［24］設計的帶開口“田”字型結構，如圖3（a）所示，該結構能使較寬范圍入射角的電磁波實現了90°的極化旋轉，這種結構旋光性非常強，旋光角可達3 400°/λ。通過仿真和實驗得到的電磁場的分布情況可知，該結構的巨大旋光性來自于電偶極子和磁偶極子的交叉極化；2012年，W.Panpradit等人［25］在微波段實現了高品質因數大負折射率的手性負折射率材料，該材料由雙層共軛“C8”手性平面結構組成，如圖3（b）所示，通過改變“C8”結構的彎曲角以及雙層“C8”之間的旋轉角等幾何結構參數得到較大的手性，并在微波頻段實現高負折射率，負折射率在—170左右；2013年，Xu等人［26］采用扭曲的希爾伯特手性結構（Hilbert-shaped）制造了X波段（8～12GHz）雙頻段圓極化波起偏器，如圖3（c）所示，該結構比傳統四重對稱性結構（C4）對極化敏感，產生手性參數很大，可在多個頻帶間實現共極化和交叉計劃的轉變，且線性極化波轉化為圓極化波效率很高，同時具有大于20dB的極化偏振消光比，在多功能設備上有重要應用。2013年，M.Giloan等人［27］仿真了雙層不對稱六邊形排布的納米金屬三角結構，如圖3（d）所示，該結構的響應機制來源于手性對等離子體雜交模式的敏感，手性參數在對稱和反對稱等離子體模式中得到提高，使得LCP在340 THz、RCP在380 THz附近出現負折射率（n=—4），從給出的LCP、RCP在響應頻率下的電場分布情況看，同一平面內的兩個三角金屬片形成平行電偶極子，而上下兩層的三角金屬片則形成反平行電偶極子。2014年，Li等人［28］設計了兩個旋轉的開口諧振環結構（一對夾角為45°，另一對夾角為90°），如圖3（e）所示，仿真和實驗顯示RCP在7.9和8.9GHz、LCP在9.95和10.9GHz具有較強的旋光性，且響應頻率對旋轉角φ很敏感，通過調節φ可以很容易實現多頻帶的可調手性負折射率材料。

圖3 新型手性結構Fig.3 New chiral structures

綜合上面的文獻可見，目前手性負折射率材料的研究工作已經涵蓋仿真、制備和器件設計等方面，其中制備方法包括光刻技術、打印技術、光纖拉絲技術、模版沉積技術等微納米加工技術［29］。這些技術各有優缺點，打印和光纖拉絲技術不用掩模板或模版，制作過程得到簡化，但是光纖拉絲技術受最小制作尺寸限制，高頻區域負折射率材料的單元結構尺寸在納米量級，所以光纖拉絲技術無法制作高頻區域負折射率材料。模版沉積技術不需要光刻膠，制備過程簡單，材料質量較其他方法有所提高，但是沉積過程會造成模版污染。目前二維平面負折射率材料多采用光刻技術。此外，多層光刻技術是制備三維立體負折射率材料的主要方法。但鑒于現有的實驗條件、金屬的趨膚深度和損耗等影響，目前在實驗室中只能夠制造出微波頻段毫米量級的手性負折射率材料［27-30］。

更高波段手性負折射率材料也不斷被設計制作出來，2009年，Shuang Zhang在《PHYSICAL REVIEW LETTERS》上發表文章指出：采用手性微型電感電容（LC）諧振電路可以在THz波段實現負折射率［31］，該手性諧振器如圖4所示，其中，圖4（a）是金制諧振器結構圖（尺寸在μm量級；圖4（b）是手性諧振器等效LC諧振電路；圖4（c）和4（d）是在一定傾斜角度下SEM圖像，該結構在1～1.2 THz之間左旋圓極化波存在一個負折射率頻帶。

3 可調諧手性負折射率材料

圖5 可調諧手性負折射率材料Fig.5 Tunable chiral metamaterials

在實際應用中，雙頻、多頻電磁超材料具有廣泛的應用前景，如多頻吸波器、多頻工作的微波毫米波器件以及多模多頻通信射頻集成電路等，因此設計研制雙頻、多頻已成為目前超材料研究重要方向之一。雖然手性結構負折射率材料與雙負型負折射率材料相比能夠實現上述雙頻、多頻特性，但是其工作頻段依舊相對較窄且不能調節，這極大地限制了電磁超材料的實際應用。初期，通過調節單元結構尺寸和材料可以實現對工作頻率的調節，但是這種調節是非動態的［32］，因此，為了實現動態可調諧的多頻電磁超材料，國內外眾多學者提出了許多改進方法，如基于液晶、亞鐵磁性材料、變容二極管、超導材料、結構位移等連續可調諧的電磁超材料［33］。2012年，Jiangfeng Zhou等人在《PHYSICAL REVIEW B》上發表文章指出采用飛秒脈沖激光激勵硅基底"卐"字形手性負折射率材料（如圖5（a）所示）來提高材料的傳輸和旋光性，并降低了極化失真，如圖5（b）所示。同時，通過脈沖激光的激勵，硅基底的傳導系數增加抑制了結構材料的諧振響應，使手性減小，折射率從負變為正，如圖5（c）所示，同時不同的手性結構尺寸下可調諧范圍也在變化，如圖5（d）所示，該種可調諧手性負折射率材料可以應用于超速開關、頻率調節器、相位調節器、記憶裝置、電化學開關和主動偏振片等［34］。

4 手性負折射率材料的應用進展

4.1 手性負折射率材料波導的新進展

電磁波在負折射率材料波導中的傳播具有不同于常規波導中的傳播特性，手性波導中電磁波的雙模，為相位匹配提供了條件，固定模式的截止頻率和特定頻率下特異的傳播常數能夠運用到多通道網絡中，利用手性負折射率材料波導器設計的光方向耦合器和光子開關具有更大的靈活性和保障。手性負折射率材料在信息、通信等領域有十分廣闊的應用前景。所以，研究負折射率材料波導特別是手性負折射率材料波導對電磁器件和光子器件的研究和制備具有重要意義。

寧波大學董建峰課題組有著多年從事負折射率材料、手性負折射率材料和超材料波導的研究經驗，該課題組在已有包含手性負折射率介質的各種波導如平板波導［35-36］、平行板波導［37］、金屬襯底平板波導［38］等理論研究的基礎上提出了部分填充手性負折射率介質的平行板波導［39］，通過對導模特性曲線以及功率和能流進行的研究表明波導中出現了表面波模、功率流動方向與相位傳播方向相反的后向波、功率儲存、傳播常數三值、模式交叉等現象。此外，還發現在某一頻段，沒有任何模式存在，即此波導中存在電磁波傳播的禁帶等手性負折射率材料波導的特異性能。

4.2 手性負折射率材料偏振轉換器件的新進展

三維手性材料顯示出圓雙折射和圓二向色性，而二維手性材料顯示出圓轉換二向色性。三維手性材料，圓雙折射特性將旋轉入射電磁波的偏振態，圓二向色性導致右旋、左旋圓偏振光不同的透射率，這兩種現象都與光的傳播方向無關。對于二維手性材料，圓轉換二向色性導致右旋、左旋圓偏振光之間不同的圓轉換效率，當光反向通過二維手性材料時，圓轉換效率倒置，因此相同旋性的偏振光正反兩個方向通過二維手性材料時透過率不同，導致非對稱傳輸。2013年，Kun Song等人設計了一種頻率可調諧的90°偏振轉換器件，在微波、THz波和光波段具有重要應用［40］，該材料結構由臂寬不均勻的“卐”型和金屬線組成，如圖6（a）所示。2014年，Cheng等人［41］設計并制造一種完美圓極化起偏器，該起偏器由雙層旋轉90°的不對稱開口諧振環手性單元組成，如圖6（b）所示，這種結構可以調整入射電場的垂直成分以區分y極化波沿—z軸方向傳播的部分，并通過電子束光刻法制作了20×20個單元（200mm×200mm×1.2mm）組成的平板，仿真和實驗結果顯示在7.8 GHz形成RCP，在10.1 GHz形成LCP，同時具有30db的極化偏振消光比［42］。

圖6 手性偏振轉換器Fig.6 Chiral rotation device

4.3 手性負折射率材料吸收性能的新進展

手性負折射率材料由于本身諧振會帶來巨大損耗，因此是很好的吸波材料，同時又具有手性參數可調、頻帶寬等優點，大多數手性材料具有正反面互易、雙面吸收的特點，因此具有巨大的應用前景。圖7是基于手性結構設計了一種極化不敏感和雙面吸波的超材料吸波體。理論和仿真結果表明：該超材料吸波體在5.83GHz對入射電磁波具有95.9％的雙面強吸收，且對極化不敏感。

5 結束語

圖7 手性吸波體的結構Fig.7 Chiral absorbing materials

本文按照傳統手性結構和新型手性結構分別介紹了國內外的發展情況，其中包括仿真發展的情況和實驗制備的情況，詳細地介紹了具有代表性的手性結構實現負折射率的機制和優點。總結如下：第一，手性負折射率材料的機制已經為研究者所掌握，所以單純的仿真模擬旨在指導實驗制備和高頻區域負折射率特性的探索；第二，如何實現手性負折射率材料是目前研究的熱點；第三，高頻區域實現手性負折射率材料是難點，特別是可見光區域。

目前研究中存在的問題是在紅外和可見光等高頻區域只是單純地仿真模擬，還沒有實驗制備方面的探索，制備方法和器件的研制主要集中在微波頻段區域。

綜上所述，未來手性負折射率材料的研究方向有：（1）理論上，可深入研究負折射率材料的基本特性、物理機制，構建更合理的結構模型；（2）對工作頻段和方向性的控制上，目前大多數的負折射率材料的工作頻段只能達到紅外波段，且只能在一定角度的入射波下實現負折射，如果要實現隱身特性至少應該覆蓋可見光頻率區域，材料的各向同性特性也需要考慮，才能使不同方向入射波在較寬的頻率區域上得到控制；（3）在實驗室制備上，目前平面工藝局限于很小的面積上，處于實驗室測試階段，如果要使手性負折射率材料實現產業化，還需提高相關制備工藝，向大體積、三維空間發展；（4）繼續探索與新型手性負折射率材料設計及性能優化相關模擬仿真方法和光學器件的設計；（5）探索實現手性負折射率材料的新機制、新方法和新材料，來解決因為材料損耗等因素所帶來的無法在可見光頻段實現負折射率等難題；（6）手性負折射率材料與其他常規材料、超材料之間的相互作用也應該得到重視。

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賈秀麗（1983—），女，黑龍江哈爾濱人，博士研究生，講師，2010年于內蒙古工業大學獲得碩士學位，主要從事手性負折射率材料方面的研究。E-mail：jiaxiuli_hit@163.com

王曉鷗（1960—），女，黑龍江雞西人，教授，博士生導師，1990年、2006年于哈爾濱工業大學分別獲得碩士、博士學位，主要從事光學非線性方面的研究。E-mail：wxo@hit.edu.cn

周忠祥（1965—），男，黑龍江哈爾濱人，教授，博士生導師，1987年于吉林大學獲得學士學位，1997年于哈爾濱工業大學獲得博士學位，主要從事光電功能材料與器件、電磁波與等離子體相互作用、非線性光學與光學信息處理等方面的研究。E-mail：zhouzx@hit.edu.cn

孟慶鑫（1973—），女，黑龍江哈爾濱人，副教授，碩士生導師，2005年于哈爾濱工業大學獲得博士學位，主要從事多功能材料的電磁性能及其在電磁波調制方面的研究。E-mail：mengqx@hit.edu.cn

手性負折射率材料的最新進展

賈秀麗*，王曉鷗，周忠祥，孟慶鑫

Latest progress on chiral negative refractive index metamaterials

JIA Xiu-li*，WANG Xiao-ou，ZHOU Zhong-xiang，MENG Qing-xin
（School of Science，Harbin institute of technology，Harbin 150001，China）
*Corresponding author，E-mail：jiaxiuli_hit@163.com

In this paper，we describe the mechanism of chiral negative refraction phenomenon，and summarize the research progress on simulations and experiments of metamaterial in recent years.Meanwhile，we analysis the optical activity，chiral parameters，losses and so on，and introduce the applications of chiral negative refraction materials in various fields.According to the analysis，we believe that it is one of important development directions for chiral negative refractive index materials to explore new mechanism，new methods and new materials，so as to achieve negative refraction in visible range in the future.

negative refractive index metamaterials；chirality；optical activity；chiral parameters；loss

國家自然科學基金資助項目（No.61205011）

2095-1531（2015）04-0548-09

TB34 文獻標識碼：A doi：10.3788/CO.20150804.0548

2015-03-26；

2015-05-13