有機反應機理研究綜述發表

有機反應機理研究，尤其是催化反應的機理研究已經成為計算有機化學最重要和活躍的領域之一。北京大學深圳研究生院化學生物學與生物技術學院吳云東課題組利用理論和實驗結合的優勢，在有機反應機理研究以及預測領域取得了一系列的前沿研究成果。他們對organcatalyst，hydrofunctionalization 和C-H activation等進行了深入的機理研究，并成功預測了一些反應，促進了這些反應的優化和發展。

基于他們在理論有機化學領域的國際聲譽，吳云東課題組受美國化學會志主編邀請撰寫了“Computational Organic Chemistry:Bridging Theory and Experiment in Establishing the Mechanisms of Chemical Reactions”展望型綜述，并于近日發表(Cheng，G.-J.; Zhang，X.; Chung，L.W.; Xu，L.; Wu，Y.-D.J.Am.Chem.Soc.，2015.DOI:10.1021/ja5112749.Invited Perspective)。在此之前，北京大學化學與分子工程學院的劉忠范和來魯華小組也分別被邀請為JACS撰寫展望型綜述。

該展望型綜述以課題組與其他實驗組的合作研究脯氨酸衍生物催化Aldol反應和釕催化的Hydrofunctionalization反應為例，展示了理論和實驗合作在理解有機反應機理以及預測方面取得的優秀成果;列舉了結合計算和動力學同位素效應、質譜、原位紅外光譜等實驗技術研究反應機理的例子，及其理論與實驗結合在機理研究中的重要性;總結了最新計算方法(DFT-D，QM/MM，automated pathway search，reaction force field等)的發展及其應用;該展望以碳氫鍵活化，有機催化劑和單電子轉移等為例，展示了計算有機化學在反應機理方面取得的最新進展。最后該展望探討了計算有機化學在反應機理研究和預測方面存在的問題和挑戰，包括更深入的理解反應中配體、酸、堿以及其他添加劑的作用，發展更好的方法處理溶劑效應和研究光催化反應、蛋白酶設計等。解決這些問題將會大大加深我們對反應機理的認識，幫助設計和實現更多的反應和催化劑，同時也將大大推動理論和計算化學的進一步發展。相關工作受到國家自然科學基金委員會和深圳市科技創新委員會的資助。

(信息來源:北京大學深圳研究生院)

研究報告