鐵基超導體材料和物理研究

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(南京大學物理學院，江蘇 南京 210093)

鐵基超導體材料和物理研究

聞海虎

(南京大學物理學院，江蘇 南京 210093)

摘要：自2008年初在鐵砷/鐵鹵(FeAs/FeSe)基材料中發現高溫超導電性以來，已經有至少7種結構類型的材料被合成出來了。其中在“1111”體系中，電阻和磁化測量得到的超導轉變溫度可達56 K，而且有跡象表明超導轉變溫度有可能會繼續升高。在鐵基超導體的正常態，有很多非常規電子特性，如反鐵磁性和四方-正交結構相變等也被觀察到。鐵基超導體是典型的多帶超導體，具有較長的相干長度、近三維的電子特性、很高的上臨界磁場及不可逆磁場和很強的磁通釘扎能力等物理性質，因此它們在強磁場方面有很好的應用前景。簡單綜述了鐵基超導材料的結構類型，針對幾種主要結構類型的性質進行了描述，對電子配對的機理問題作了比較詳盡的闡述，結合臨界電流和臨界磁場行為，展望了鐵基超導體的應用前景。

關鍵詞：鐵基超導體；材料結構類型；電子配對機制；應用展望

1前言

鐵基超導體研究的突破發生在2008年2月底，日本東京工業大學的科學家Hosono教授研究小組發現，在母體材料LaFeAsO中摻雜F元素可以實現26 K的超導電性[1]。這個發現掀開了高溫超導研究的新篇章。中國科學家因為有長期的基礎研究積累，敏銳地意識到這個新型超導體系的重要性，迅速跟進，開展了一系列重要的研究工作，并發現了一大批新型超導結構類型，創造并保持了Tc= 56 K的最高超導轉變溫度的世界記錄，同時在超導機理方面也獲得了重要進展。本文簡要綜述了鐵基超導體材料和物理研究的發展。

2鐵基超導體結構類型

鐵砷基母體材料LnOFeAs (Ln=La, Pr, Ce, Nd, Sm等) 的研究歷史可以追溯到1974年美國杜邦公司Jeitschko等人開展的尋找新功能材料的系列工作。隨后德國的一個研究小組合成了系列的、具有同樣結構(即ZrCuSiAs結構)的此類新材料。這些新材料被取名為四元磷氧化物LnOMPn(Ln=La，Ce，Pr，Nd，Sm，Eu ，Gd；M=Mn，Fe，Co，Ni；Pn=P，As)。這個體系空間群為P4/nmm，具有四方相層狀結構，在c方向上以-(LnO)2-(MP)2-(LnO)2- 形式交替堆砌。對于母體材料而言，層和層之間電荷是平衡的，比如(LnO)+1和(MP)-1的電荷是平衡的。由于四元磷氧化物LnOMPn(1111結構)中的一些材料在低溫下是超導體，因此這個體系構建了銅氧化物之外的另一個層狀超導體家族。圖1給出了LaFeAsO (1111)和BaFe2As2(122)的結構圖。

圖1　 LaFeAsO材料結構示意圖(a)[1]，在每個位置進行化學替換均可以產生超導電性；BaFe2As2 材料結構示意圖(b)[7]，在Ba位置摻入K，或者在Fe位置摻入其他過渡金屬離子，如 Co，Ni，Ir，Ru，Rh，Pt等也會出現超導電性。通常的磁性原子Co，Ni等在這里不表現出磁性Fig.1　6The structure of the LaFeAsO phase(a)[1], superconductivity can be induced by doping to each site of the formula. The structure of BaFe2As2 phase(b)[7]. Superconductivity can be induced by doping either to the Ba site by K, or doping to the Fe site by Co，Ni，Ir，Ru，Rh，Pt. Usually Co and Ni are magnetic elements, but in these materials, they show no magnetism

在Hosono教授研究小組發現LaFeAsO1-xFx(x=0.05～0.12) 具有26 K的超導轉變溫度后，新的一輪尋找高溫超導材料的浪潮再次到來。在短短的一年中，科學家們已經發現了7種以上典型結構，分別被稱為“11”(FeSe)，“111”(LiFeAs, NaFeAs)，“122” ((Ba，Sr，Ca)Fe2As2)，“1111” (REFeAsO，RE=稀土元素)，“32522” (Sr3Sc2O5Fe2As2)，“42622” (Sr4V2O6Fe2As2)和“43822” (Ca4Mg3O8Fe2As2)等。在全球超導研究者針對鐵基超導體的研發競爭中，中國科學家由于多年的基礎研究積累，認識到該系統的重要性，迅速反應，開展了一系列重要的科研工作，發現并合成了一些重要的超導體系，第一次利用化學摻雜，在常壓下測量到40 K以上的超導電性[2-3]，并迅速提升到55 K[4]。通過化學摻雜，首次獲得了空穴型摻雜的超導體[5]。圖2給出了截至2012年底之前發現的鐵基超導體幾個主要的結構類型和相應的超導轉變溫度。

3鐵基超導體系基本特征

3.1LnFeAsO (1111)體系

LnFeAsO體系是鐵基超導體最早研究的體系。Hosono教授研究小組在2006年已開始關注LaFePO材料， 發現有3～4 K的超導電性。很快他們報道了在F摻雜的LaFeAsO材料中發現了26 K的超導體[1]；在未摻雜的LaFeAsO材料中，他們發現在150 K左右電阻和磁化上面均有一個反常，后來發現這個反常是對應反鐵磁相變和四方-正交結構相變的，后者溫度稍高。通過化學摻雜或壓力，可以壓制反鐵磁和結構相變，然后獲得超導電性。對于F摻雜的LnFeAsO體系，很難獲得全摻雜的區域。中科院物理所小組在2008年5月，利用助熔劑技術，很快生長出了50～100 μm級的單晶，并結合微加工技術制備了微小電極，第一次在鐵基超導體上測量了本征的電輸運特性[6]，發現了很小的各向異性度γ=(mab/mc)1/2≈5。到目前為止，如何生長“1111”體系較大尺寸的單晶仍然具有挑戰性，一般很難獲得0.5 mm以上的單晶。人們嘗試了在As位置替換P、在Fe位置替換其他過渡金屬、在O位置替換H等方式，獲得了較寬的摻雜范圍，得到了較寬的電荷摻雜相圖。

圖2　鐵基超導體幾個主要結構類型和相應的已有報道的最高超導轉變溫度Fig.2　The seven kinds of major structures of the iron-based superconductors discovered by the end of 2012 and the highest Tc values of the related systems.

3.2BaFe2As2(122)體系

德國一研究小組在2008年6月報道了新結構材料BaFe2As2，并且在幾天之后報道了空穴摻雜的鐵基超導體Ba1-xKxFe2As2，超導轉變溫度可達38 K[7]。該體系可以拓展到SrFe2As2和CaFe2As2，也有反鐵磁性和四方-正交相變，超導轉變溫度大約在170 K～200 K，通過化學摻雜：Ba位置替代K、或者Fe位置替換其他過渡金屬，如Co，Ni，Ru，Rh，Pd，Pt，Ir等，均可獲得超導電性。另外，很有意思的是，這個體系可以獲得極高空穴摻雜的超導體，如Ba被完全替換成K，變成KFe2As2也會獲得超導電性，其轉變溫度為3.6 K。在該體系中，費米面和超導能隙如何演變是目前研究人員關心的核心問題。圖3為該體系的電子態相圖。

圖3　BaFe2As2體系電子態相圖。左邊是電子型摻雜，右邊是空穴型摻雜。在空穴極度摻雜的KFe2As2中仍然具有超導電性Fig.3　The electronic phase diagram of the BaFe2As2 system. The left hand corresponds to the electron doping, the right hand side gives the hole doping. Superconductivity maintains even in the extremely hole doping limit, as in KFe2As2

3.3LiFeAs/NaFeAs體系

LiFeAs體系是2008年夏天被發現[8-9]，后來擴展到NaFeAs體系。NaFeAs體系的母體就具有超導電性，超導轉變溫度在15 K左右，同時在45 K左右時具有反鐵磁轉變，而四方-正交相變的溫度在約60 K。通過向Fe位置摻入Co，在摻雜量為2%左右時，反鐵磁則被壓制到零溫，同時超導溫度達到22 K左右。該體系中，Li或Na自然分成兩層，因此在解理時會自然分開，形成沒有電極化的表面，便于開展掃描隧道[10]和角分辨光電子譜研究。該體系通過壓力調節超導轉變溫度，并且同時利用核磁共振測量反映反鐵磁漲落的自旋晶格弛豫1/T1T，發現它與超導轉變溫度密切相關[11]，進一步說明超導與反鐵磁漲落有密切關系。

3.4FeTe1-xSex體系

最初的FeSe超導體是臺灣國立中央研究院和東華大學吳茂昆研究小組發現的。他們發現Fe稍微過量的四方結構材料Fe1+xSe會表現出8 K左右的超導電性[12]。美國一研究小組也發現FeTe1-xSex中具有超導電性，并且有一個完整的電子態相圖[13]。四方結構的FeTe具有反鐵磁性，其自旋方向與其他“1111”和“122” 體系的自旋方向相差45°，因此反鐵磁波矢在FeTe和“1111”，“122”這兩類系統中相差45°，大小也有差別。通過進一步研究，人們發現這個體系中的電子關聯比其他系統都要強，電子重整化達到5～10倍。在該體系中，最高超導轉變溫度大致發生在FeTe0.6Se0.4，溫度大致為15～20 K。非常有趣的是，此體系的上臨界磁場很高，在零溫下可達60 T(特斯拉)。最近有把它制成薄膜[14]，發現在30 T(特斯拉)磁場下，4.2 K下的臨界電流密度可達105A/cm2。

3.5KxFe2-ySe2體系

3.6FeSe單層薄膜

在鐵基超導材料研究方面，有一個重要的發展方向是關于FeSe單層薄膜的。清華大學一研究小組利用現代分子束外延技術，生長出單層平整的FeSe薄膜，他們發現在經過處理的SrTiO3基片上面，制備的單層薄膜具有2個類似超導能隙特征， 大的能隙大約為22 mV[19]。按照在FeSe超導體中超導能隙和超導溫度的比值，他們推測對于22 mV能隙的超導轉變溫度可達80 K。他們與北京大學另一研究小組合作測量發現，該薄膜的起始超導轉變溫度約為50 K，零電阻出現在30 K左右[20]。中科院物理所和復旦大學一研究小組在單層薄膜上面開展的角分辨光電子譜實驗也發現了該能隙特征(如果能夠被認定為超導能隙)可以持續到65 K[21]，或70 K左右消失[22]。但到目前為止，人們仍然努力在FeSe單層薄膜上探測到液氮溫區(77 K)以上溫度的電阻消失和邁斯納效應。

4鐵基高溫超導電子配對機理

任何超導態都是由電子對的凝聚所形成的，因此要理解鐵基高溫超導就必須研究電子配對的機理。在傳統的Bardeen-Cooper-Schrieffer (BCS)理論中，假設費米面附近的兩個動量和自旋方向相反的電子，在出現合適的庫倫屏蔽以后，借助于交換一個虛聲子的過程，形成電子對，而這些電子對凝聚形成超導態。這個圖像的前提是電子之間的庫倫相互作用被有效屏蔽掉，并且巡游電子之間的同位占據能量U很小，可以作為微擾項處理?？傊?，BCS理論建立的基本假設是電子之間的庫倫關聯很弱。但是這個條件在高溫超導材料中似乎不再成立，至少需要很大的修正。

鐵基超導體是目前凝聚態物理研究的核心問題之一。在鐵基超導體中對超導起到關鍵作用的是FeAs所構成的平面。簡單的能帶計算表明鐵3d軌道的6個電子參與導電，形成多能帶和多費米面的情況，見圖4所示。鑒于早期在LaFeAsO中開展的中子衍射實驗結果[23]，母體的反鐵磁波矢剛好連接空穴和電子口袋，因此，Mazin[24-25]和Kuroki[26]等人想到電子是通過交換反鐵磁漲落，在空穴和電子口袋間躍遷而產生配對。通過這種對散射過程，可以借助于BCS理論推導一些基本步驟，得出：

(1)

這里的Δ(k)和Δ(k’)分別是參與配對散射的電子在散射前后波矢k,k’處的能隙大小，Vk,k’是電子對散射過程中的散射矩陣元。對于電子-電子相互作用導致的配對，Vk,k’自然是正值。因此Δ(k)和Δ(k’)必然符號相反，也就是說電子在配對散射前后動量位置的能隙符號相反。這在銅氧化合物中發現的d-波對稱性就是一個典型的例子。

對于鐵基超導體，超導配對能隙對稱性仍然不清楚。圖4中給出了鐵基超導體典型的費米面形狀和假設的電子配對躍遷過程?；谇笆龅耐瑯永碛?，在躍遷前后的動量點的能隙符號必須相反，因此Mazin和Kuroki等人提出來了S± 配對方式，即在空穴和電子費米面上面的能隙都是接近各向同性的，但是符號相反。早期的角分辨光電子能譜實驗[27]發現能隙在電子和空穴費米面上面確實比較各向同性。在這樣一個格局下，原來在銅氧化物超導體中的相位敏感試驗很難在現實空間實現，因為每個費米面上的費米速度幾乎是各向同性的。最近作者團隊通過引入無磁性雜質，在雜質點及其周圍觀察到具有“指紋特征”的雜質態，給出了支持S±配對的強烈實驗證據[28]。

圖4　鐵基超導體典型的費米面和假設的電子對散射過程。這里布里淵區中間Γ點附近的小口袋是空穴口袋，而四周M和M’點的口袋是電子口袋。箭頭標識的是一定自旋方向的電子，空心箭頭表示躍遷前，實心箭頭標識躍遷后的電子狀態Fig.4　The proposed pair scattering process in the iron based superconductors. The small pocket in the Brillouin zone center, near the Γ point corresponds to the hole pocket, while those in the edge near M and M’ points are electron pockets. The open and filled arrows represent the electrons with fixed spin direction, before and after the scattering process

對于鐵基超導體電子配對的機理，還有另外的物理圖像，即基于局域自旋交換的配對方式。此類圖像建立的背景是假設鐵基超導體與銅氧化物超導體一樣，具有很強的電子關聯特性[29]。因此，電子可以通過局域的反鐵磁作用而配對，從維像的角度可以寫出能隙函數為Δs∝coskx+cosky或Δs∝coskxcosky，甚至是d-波形式。結合角分辨光電子譜的數據，即在中心的Γ費米面上是各向同性的，因此僅可能是S±兩種配對函數中的一種。另外，也有提議鐵基超導體中的電子配對是由于劇烈的軌道漲落(主要是dxz和dyz)而出現的，能隙是S形式[30]。鐵基超導體的電子配對機理研究正在深入中，到達徹底的理解還需時日。對鐵基超導材料和物理進展感興趣的讀者可以參考最近的一些綜述文獻[31-37]。

5鐵基超導體的混合態特性和應用展望

鐵基超導體表現出非常高的臨界磁場-溫度比，即dHc2/dT, 可以達到-10T/K。 直接的測量已經揭示“1111”體系的低溫上臨界磁場可接近100 T(特斯拉)，“122”體系和 “11”體系統在低溫上臨界磁場都可以達到50 T(特斯拉)以上。幾種高溫超導體系的上臨界磁場的數據顯示在圖5中，可見Ba0.6K0.4Fe2As2超導體的上臨界磁場在低溫端非常高，超出其他很多超導體系[38]。因此完全可以預期鐵基超導體在強磁場磁體方面有非常好的應用預期。近期的研究結果表明，在FeSe0.5Te0.5超導薄膜中，盡管超導轉變溫度只有約18 K，但是在4.2 K和30 T(特斯拉)下，承載的超導電流密度[14]可以達到105A/cm2。這是一個非常高的指標，已經初步滿足一些應用的需求，而且制備技術是比較成熟的Pulsed-Laser-Deposition(PLD)技術。 利用粉末套管和軋制技術，中科院電工研究所在Sr1-xKxFe2As2材料方面制備出的導線，在 4.2 K臨界電流可以達到100 000 A/cm2，處于國際領先水平[39]。圖5給出了鐵基超導體和其他一些超導體上臨界磁場隨溫度的變化?？梢钥闯?，鐵基超導體具有很高的上臨界磁場，尤其是 Ba0.6K0.4Fe2As2超導體，在液氦溫度可以達到100 T(特斯拉)的量級，因此鐵基超導體在強磁場應用中會很有潛力。以上工作得到了國家自然科學基金委、科技部973計劃項目、高校985計劃的支持，在此一并感謝。如有不妥及不全之處，敬請諒解。

圖5　鐵基超導體系與其他超導體系上臨界磁場的比較[38]Fig.5　The comparison of the upper critical field Hc2 of the iron-based superconductors and other superconductors [38]

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(編輯：王方)

特約撰稿人張平祥

張平祥:男，1965年生，教授、博士生導師。中國材料研究學會常務理事、國家磁約束核聚變技術專家委員會委員、國際低溫工程委員會委員。長期從事低溫及高溫超導材料的制備工藝、磁通釘扎特性、微觀組織和元素替代效應等方面的研究。主持和參與了“八五”至“十二五”超導科技攻關、“863”、“973”、國家自然科學基金和國防軍工配套等30余項科研項目的研究工作。先后在波蘭科學院物理所、法國國家科研中心、奧地利原子能大學、日本東北大學金屬材料研究所、日本豐橋技術科學大學等單位從事低溫及高溫超導材料領域相關合作研究工作。作為主要完成人獲國家技術發明二等獎1項、省部級科技進步獎8項，先后發表了150余篇學術論文，獲授權發明專利30余項。入選國家級新世紀百千萬人才，被評為政府特殊津貼專家、陜西省科技新星、陜西省有突出貢獻專家 。

特約撰稿人聞?；?/p>

聞?；ⅲ耗校?964年生，南京大學教授、博士生導師；國家“十五”863計劃“超導應用研究”專家組副組長，國家杰出青年基金獲得者, 長江學者特聘教授， 入選國家“百千萬人才工程”(2013年)，2014年擔任科技部優秀創新團隊負責人；擔任國際Elsevier出版系統超導專門雜志 Physica C, Philosophical Magazine, 《中國科學G輯》，《物理》，Chinese Physics Letters等雜志的編委。主要從事高溫超導材料和物理問題研究。在包括Nature Physics， Nature Communications在內的SCI 雜志上發表論文 280 余篇，他人引用超過5400次，h-index 達41, 在國內外會議上作邀請報告近百場。2000年獲中國青年科技獎，2004年作為第一完成人獲國家自然科學二等獎，2009年獲香港求是杰出科技成就集體獎，2010年獲海外華人物理學會頒發的亞洲成就獎，2014年參與完成的鐵基超導研究獲得國家自然科學一等獎(第四完成人)。

Iron-Based Superconducting Materialsand Pairing Mechanism

WEN Haihu

(School of Physics，Nanjing University，Shanghai 210093，China)

Abstract：Since the discovery of high temperature superconductivity in the iron pnictide/ chalcogenide materials，at least seven related structural types have been fabricated. In the 1111 system, the highest superconducting transition temperature (Tc) measured by resistivity and magnetization can reach 56 K. There are some hints that the Tccan be increased to higher values. The iron-based superconductors have multiband feature. Many unconventional electronic properties in the normal state of iron-based superconductors have been discovered. The iron based superconductors have relatively longer coherence length, more three dimensional electronic property， higher upper critical field and irreversibility field，very strong flux pinning, therefore they have the great potential for applications for producing high magnetic field. In this short overview，we will give a brief survey about the development of materials and physics of iron-based superconductors. We give detailed descriptions on the properties for several kinds of materials with the major structures. In addition，we will give an introduction about the present understanding of the pairing mechanism. Finally we will try to give a perspective on the potential applications of the iron-based superconductors.

Key words：iron-based superconductors；overview on structural types；pairing mechanism；application perspectives

中圖分類號：TM26

文獻標識碼：A

文章編號：1674-3962(2015)01-0073-06

DOI:10.7502/j.issn.1674-3962.2015.01.07

通訊作者：聞?；?，男，1964年生，教授，博士生導師，Email:hhwen@nju.edu.cn

基金項目：國家自然科學基金委(11034011/A0402)、科技部973計劃項目(2011CBA00102，2012CB821403)、高校985計劃項目資助

收稿日期：2014-08-18