鄱陽湖溶解態重金屬空間分布格局及風險評估

張大文，張 莉，何俊海，羅林廣，魏益華

江西省農業科學院農產品質量安全與標準研究所，南昌 330200

鄱陽湖溶解態重金屬空間分布格局及風險評估

張大文，張 莉，何俊海，羅林廣*，魏益華

江西省農業科學院農產品質量安全與標準研究所，南昌 330200

采用ICP-MS定量研究了鄱陽湖溶解態重金屬As、Cd、Cr、Cu、Pb和Zn空間分布特征，并對其引起的健康風險進行了評價。結果表明，鄱陽湖溶解態As、Cd、Cr、Cu、Pb和Zn的水平均符合國家Ⅰ、Ⅱ類飲用水質標準；鄱陽湖溶解態重金屬的空間分布格局為As和Cr在整體上呈現北部大于南部，Cu為北部和南部高，中部低，Pb和Zn 均呈現南部大于北部，而Cd的空間分布規律不明顯。風險評估結果顯示，鄱陽湖As、Cd、Cu、Pb和Zn的風險水平小于國際輻射防護委員會(International Commission on Radiation Protection;ICRP)的推薦值(5×10-5a-1)，但是Cr的風險水平(4.74×10-5a-1)接近了ICRP推薦值，且由As、Cd、Cr、Cu、Pb和Zn引起的健康總風險達到了5.88×10-5a-1，超過了ICRP推薦值。鄱陽湖由Cr和As引起的健康風險之和占總風險比例達到99.72%，是主要的健康污染物，需引起風險決策部門的重視。

鄱陽湖；溶解態重金屬；空間分布格局；風險評估

鄱陽湖是我國第一大淡水湖，位于長江之南，江西省北部，上承贛、撫、信、饒、修五江之水，下接我國第一大河-長江。鄱陽湖流域內礦產資源豐富，樂安江中下游有亞洲最大的露天銅礦-德興銅礦以及鉛山鉛鋅礦，信江中游的永平銅礦，撫河上游的鈾礦和贛南有色金屬采礦區等。隨著江西省工農業生產的快速發展和城鎮化進展的加快，鄱陽湖水環境受到了不同程度的重金屬污染[1-5]。

然而，目前鄱陽湖重金屬的研究主要集中在沉積物[1-2,5-7]，溶解態重金屬污染的研究比較缺乏[3-5,7]。而已有的研究論文主要關注于鄱陽湖的各個支流和鄱陽湖局部區域(航道)[3-5,7]，對整個湖體溶解態重金屬的空間分布格局缺乏研究，而研究鄱陽湖溶解態重金屬空間分布格局將為探析鄱陽湖重金屬來源和遷移規律尋求有力的科學依據，為鄱陽湖水環境的保護與治理提供理論支撐。因此，本文于2012年7月對鄱陽湖水中的溶解態重金屬污染水平進行了分析，研究了鄱陽湖重金屬的空間分布特征，并對鄱陽湖的水體溶解態重金屬的健康風險進行評價。

1 研究區域

鄱陽湖(28°24′′—29°46′N， 115°49′—116°46′E)是國際性的重要濕地，在長江流域中發揮著巨大的調蓄洪水和保護生物多樣性等特殊生態功能，對維系區域和國家生態安全具有重要作用。其集雨面積為16.22萬km2，其中96.8%在江西省境內。鄱陽湖是一個季節性湖泊，一年水位變化較大。洪水位21.69m時，湖泊面積2933km2，最大水深29.19m， 平均水深5.1m；而在多年平均最低水位10.20m時，面積僅146.0km2，呈現“高水為湖、低水似河”和“洪水一片，枯水一線”的景觀。本文的研究區域為豐水期的鄱陽湖。

2 材料與方法

2.1 主要試劑和儀器

試劑：硝酸(69.0% HNO3)為超純級；鹽酸為優級純；實驗用水為Milli-Q超純水系統處理后的超純水；實驗所用玻璃器皿均用1∶3硝酸浸泡24h，并用Milli-Q超純水反復清洗干凈。0.45μm的醋酸纖維濾膜，采用1∶1的鹽酸浸泡12h，并用Milli-Q超純水反復清洗至中性，干燥后密封備用。

儀器：重金屬含量采用美國PE公司的等離子體質譜儀(型號為SCIEX Elan 9000)進行定量分析。

2.2 研究方法

2.2.1 樣品采集及理化指標的現場測定

依據研究的目標結合鄱陽湖的地理位置和水文特征，采用GPS在鄱陽湖區設置了58個采樣點(圖1)。2012年7月6日至2012年7月21日在設置的采樣點，采用有機玻璃采水器采集混合水樣(離表層0.5m和離底層0.5m)，每個樣點采集3份水樣。

圖1 鄱陽湖采樣站點圖Fig.1 Location of sampling sites in Meiliang Bay, Taihu Lake

2.2.2 樣品處理及測定

采集的水樣經處理后的0.45μm的醋酸纖維濾膜過濾，濾液裝入50mL的塑料方瓶中，加入濃硝酸酸化固定至pH值小于2.0，密封后避光保存，帶回實驗室后放入4℃的冰箱中保存待測。

水樣中的As、Cd、Cr、Cu、Pb、Zn的含量采用美國PE公司的等離子體質譜儀(型號為SCIEX Elan 9000)進行定量分析，檢測限分別為0.05、0.002、0.2、0.2、0.2、0.3μg/L。所有元素3次平行測樣的相對標準偏差(RSD)均少于10%。

2.2.3 風險評估

本文采用美國環境保護局(U.S.Environmental Protection Agency, USEPA)推薦且在國內應用廣泛的2個模型，包括化學致癌物所致的健康風險模型和化學非致癌所致的健康風險模型[8-9]對鄱陽湖重金屬進行風險評估。

(1)

(2)

(3)

式中,2.2為成人每日平均飲水量(L)；Ci為化學致癌物i(或非致癌物)的質量濃度(mg kg-1d-1)；60為人均體重(kg)。

對于多種那個污染物的整體健康風險評價，一般認為各種污染物所引起的風險呈加和關系，而不是協同或拮抗關系。總的健康風險(R總)為：

R總=Rc+Rn

(4)

(5)

(6)

2.3 數據統計

本文應用SPSS 13.0對數據進行處理分析。為了直觀的反應鄱陽湖溶解性重金屬的空間分布規律，本文應用Surfer軟件繪制各個重金屬的分類張貼圖。

3 結果與分析

3.1 鄱陽湖水體溶解性重金屬含量

鄱陽湖水體中溶解性重金屬含量見表1。由表1可知，鄱陽湖水體中溶解態As、Cd、Cr、Cu、Pb和Zn的含量范圍分別為0.84—3.24、0.027—0.091、1.76—4.74、1.15—5.05、0.20—2.37μg/L和7.99—77.99μg/L，均值分別為1.43、0.052、2.21、2.67、0.81μg/L和28.82μg/L。其中，As和Cd的均值低于天然淡水水體背景值，但是Cr、Cu、Pb和Zn均值均高于天然淡水水體背景值[12]；按照國家地表水環境質量標準(GB 3838—2002)，研究區域的As、Cd、Cr、Cu和Pb均符合國家Ⅰ類水質標準，大部分區域的Zn達到國家Ⅰ類水質標準，僅6、32、35、36、54、 56和58號點的Zn 含量超過國家Ⅰ類水質標準，但是符合Ⅱ類水質標準。上述研究結果表明，鄱陽湖水體中As和Cd的污染較小，而Cr、Cu、Pb和Zn均存在不同程度的污染，但是均符合國家Ⅰ、Ⅱ類飲用水質標準，是理想的飲用水源。

表1 鄱陽湖水體溶解性重金屬水平/(μg/L)Table 1 Concentrations of Dissolved heavy metals in Poyang Lake

*國家飲用水質標準(GB3838—2002)

本研究與鄱陽湖不同時期以及國內外其它淡水水體溶解性重金屬的比較結果見表2。與鄱陽湖不同時期相比，本研究中溶解性重金屬的含量高于2011年鄱陽湖枯水期的水平[7]，這可能是由于豐水期鄱陽湖周邊農田施用的大量化肥以及流域重金屬礦區的活動導致大量的重金屬流入湖區，致使豐水期重金屬水平升高，這與洞庭湖的研究結果一致[13],但是低于胡春華等[3]于2010年在鄱陽湖豐水期的研究結果，這可能是由于采樣時間和區域不同所致，該研究的采樣點主要分布于各個支流的入湖口及湖岸。

與國內外其它水體相比(表2)[3,7,13-22]，鄱陽湖溶解性As的水平低于表中所列水體；Cd的水平與太湖相當，Pb與洞庭湖相當，但這兩種重金屬均高于匈牙利的Balaton湖，低于其它水體；Cr的水平高于太湖、巢湖和洞庭湖，但是低于其它水體；Cu的水平與太湖相當，高于巢湖、衡水湖和匈牙利的Balaton湖，低于其它水體；Zn 的水平高于漢江上游、太湖、巢湖、洞庭湖、丹江口水庫和匈牙利的Balaton湖，但低于土耳其Hazar湖、美國Texoma湖和南非的Zeekoevlei湖。

3.2 鄱陽湖水體溶解性重金屬間的相關關系

鄱陽湖水體中各溶解性重金屬之間的相關性分析結果見表3。如表3所示，Cu與其它5種重金屬(As、Cd、Cr、Pb、Zn)之間均存在顯著的相關性(P<0.05)，但相關系數都比較低(0.27—0.56)，這表明Cu的來源或/和地球化學行為與其它5種重金屬之間存在一定的相似性，可能是由于其來源多樣化所致。Cu空間分布結果顯示(圖2)，鄱陽湖Cu的來源主要有長江、信江和饒河，此外船舶航運也是其中一個重要來源。因為已有的研究表明，合金制造的船舶含有Cu和Zn兩種重金屬，他們之間的相關性常用來判斷船舶對水質的影響[23-24]。在本研究中，水體中Cu和Zn之間存在顯著的相關性(P<0.05,r=0.27),這說明鄱陽湖Cu和Zn的來源受到船舶的影響。As與Cr、Cu和Cd之間都存在顯著相關性(P<0.05)，As和Cr之間的相關系數達到了0.8，這說明鄱陽湖As和Cr的來源相同，而且這兩種元素的空間分布特征也證實了這一推論(圖2)。Pb與Cu、Cd和Zn之間均存在顯著的相關性(P<0.05)，這說明鄱陽湖Pb與Cu、Cd和Zn的來源和地球化學行為存在一定的相似性。

表2 鄱陽湖水體溶解性重金屬濃度與國內外其它地區淡水中的比較Table 2 Comparison of dissolved metals levels in Poyang Lake with other freshwater system

BDL:低于檢測限；“-”未檢測

表3 鄱陽湖水體各溶解性重金屬元素間的相關關系Table 3 Correlation coefficients of dissolved metals concentrations in water from Poyang Lake

*:P<0.01,**:P<0.05

圖2 鄱陽湖溶解性As、Fe、Cd、Cu、Pb和Zn 的空間分布格局Fig.2 Spatial variations of dissolved As, Fe, Cd, Cu, Pb, and Zn in Poyang Lake

3.3 鄱陽湖重金屬空間分布格局

鄱陽湖溶解態重金屬As、Cd、Cu、Cr、Pb、Zn空間分布規律如圖3所示，不同種重金屬之間的空間分布格局存在差異。As和Cr呈現相似的空間分布格局，其峰值均出現在1號號點(湖口，鄱陽湖與長江交匯處)，在整體上呈現北部大于南部的空間分布格局。這表明長江對鄱陽湖As和Cr的空間分布格局的影響較大，是鄱陽湖水體As和Cr的一個重要來源。Cd最大值出現在43號點(贛江西支河道入湖處)，最小值出現在大湖面，沒有明顯的空間分布規律，這可能是由于天然湖泊中Cd遷移性較強，其在沉積物中主要以弱酸提取態的形式存在，較易從沉積物向上覆水中遷移[25-26]，而鄱陽湖水流較快，致使鄱陽湖中溶解性Cd隨水流移動而呈現一定程度的均勻分布。Cu的高值區出現在靠近長江、饒河和信江入湖口附近及都昌縣附近區域，在整體上呈現北部和南部高，中部低的格局。鄱陽湖溶解性Cu的這種空間分布格局是由于長江水中高水平的Cu濃度，饒河上游(樂安江)的德興銅礦以及位于信江的永平銅礦開采后的廢水[1]，以及都昌縣附近區域的人類活動(主要是船舶航運；因為該區域位于都昌縣的一個碼頭附近，該碼頭停有大量的漁船、湖上加油站以及船只的維修基地)共同作用的結果。已有的研究表明，合金制造的船舶含有Cu和Zn兩種重金屬，他們之間的相關性常用來判斷船舶對水質的影響[23-24]。在本研究中，Cu和Zn之間的顯著相關性，這表明船舶航運是鄱陽湖重金屬Cu和Zn的一個重要來源。鄱陽湖溶解性Zn在整體上呈現南部大于北部，中間航道區域較高的空間分布格局，這說明船舶航運對鄱陽湖溶解性Zn 的空間分布格局具有較大的影響。大部分區域(40%的樣點)溶解性Pb的濃度處于0.2—0.5μg/L之間，在整體上呈現南部大于北部的空間分布格局。

3.4 鄱陽湖重金屬健康風險評估

鄱陽湖水體中重金屬通過飲用水途徑所引起的個人年均風險見表4。由表4可以看出，由致癌物As、Cd、Cr通過飲用水途徑所引起的健康風險值范圍分別為0.66×10-5—2.54×10-5a-1、0.86×10-7—2.91×10-7a-1、3.77×10-5—10.14×10-5a-1，均值分別為1.12×10-5a-1、1.66×10-7a-1和4.74×10-5a-1。鄱陽湖所有站點的As和Cd均低于國際輻射防護委員會(ICRP)(5×10-5a-1)最大可接受風險，而Cr的均值(4.74×10-5a-1)接近了ICRP的最大可接受風險。由非致癌物Cu、Pb和Zn引起的健康危害個人年均風險中，Pb與Cu 相差不大，Zn最小。Cu、Pb和Zn健康風險值范圍分別為1.41×10-10—6.17×10-10a-1、0.87×10-10—10.35×10-10a-1、1.63×10-11—15.85×10-11a-1，均值分別為3.26×10-10a-1、3.54×10-10a-1和5.87×10-11a-1，均遠低于ICRP的最大可接受風險(5×10-5a-1)。鄱陽湖由As、Cd、Cr、Cu、Pb、Zn引起的健康總風險均值為5.88×10-5a-1，超過了ICRP的最大可接受風險，其中由Cr引起的健康風險占總風險值比例的80.61%，As的為19.11%，由Cr和As兩種元素引起的健康風險之和占總風險比例高達99.72%。上述的研究結果表明，鄱陽湖由化學致癌物引起的健康風險占絕對主導地位；鄱陽湖健康風險最大的是Cr，其次是As，由Cr和As引起的健康風險值比其它重金屬元素高出2-6個數量級，這兩種元素是鄱陽湖主要的健康污染物，需引起風險決策部門的重視。本研究的風險評價結果與胡春華等[3]和李鳴等[5]在鄱陽湖的評價結果一致。

表4 鄱陽湖致癌物質和非致癌物質通過飲用水途徑所致健康危害的個人年風險Table 4 Carcinogens and non-carcinogens healthy risk through drinking water in Poyang Lake

4 結論

(1)鄱陽湖溶解性As、Cd、Cr、Cu和Pb均符合國家Ⅰ類水質標準，大部分區域的Zn達到國家I類水質標準，僅少數區域Zn處于國家Ⅰ—Ⅱ類水質標準的范圍內。

(2)鄱陽湖溶解態重金屬存在明顯的空間變異性，As和Cr在整體上呈現北部大于南部的空間分布格局；Cu呈現北部和南部高，中部低的格局；Pb和Zn 均呈現南部大于北部的空間分布格局，且Zn還呈現中間航道區域較高的現象。

(3)風險評估結果顯示，鄱陽湖As、Cd、Cu、Pb和Zn引起的健康年均風險值均低于ICRP推薦值，而Cr的個人年均風險值接近ICRP推薦值；鄱陽湖由Cr和As引起的健康風險之和占總風險比例達到99.72%，是主要的健康污染物，需引起風險決策部門的重視。

致謝：感謝中國科學院鄱陽湖湖泊濕地綜合研究站在樣品采集、處理和分析中給予的大力支持和幫助。

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Spatial distributions and risk assessment of dissolved heavy metals in Poyang Lake

ZHANG Dawen, ZHANG Li, HE Junhai, LUO Linguang*, WEI Yihua

InstituteforQuality&SafetyandStandardsofAgriculturalProductsResearch,JiangxiAcademyofAgriculturalSciences,Nanchang330200,China

Poyang Lake is the biggest freshwater lake in China as well as one of the most important international wetlands that provides ideal habitats for many overwintering birds.In recent years, heavy metal pollution in Poyang Lake has increased both in scope and intensity with the nearby growth of human population, industrialization, and intensive agricultural activities.There are many studies on heavy metals in the sediments of Poyang Lake, but there has been little focus on the spatial distributions of dissolved heavy metals in the water of Poyang Lake.In this study, dissolved trace metal (As, Cd, Cr, Cu, Pb, and Zn) concentrations were measured in the water of Poyang Lake using inductively coupled plasma-mass spectroscopy (ICP-MS) in order to evaluate their spatial variations and health risks.The concentrations of dissolved trace metals in Poyang Lange ranged as follows: As: 0.84—3.24μg/L (average 1.43μg/L);Cd: 0.027—0.091μg/L (average 0.052μg/L);Cr: 1.76—4.74μg/L (average 2.21μg/L);Cu: 1.15—5.05μg/L (average 2.67μg/L);Pb: 0.20—2.37μg/L (average 0.81μg/L);and Zn: 7.99—77.99μg/L (average 28.82μg/L).These values met the national first-level or second-level criterion for drinking water quality of China.The concentrations of As and Cr were higher in the northern part than those in the southern part of the lake, and the Cu content in the northern and southern parts were higher than that in the middle part.The concentrations of Pb and Zn in the northern part were lower than those in the southern part.No obvious spatial distribution pattern of Cd was observed in Poyang Lake.Significant correlations were found between Cu and the other five metals (As, Cd, Cr, Pb, and Zn), indicating that Cu has similar sources or/and identical geochemical behaviors with other metals.This can be attributed to the diversified sources of Cu in the lake.There was a significant association between heavy metals Cr, Cu, and Cd, and there were significant relationships between Pb and Cu, Cd, and Zn.The values of personal annual risk caused by the heavy metals had the following ranges: As: 0.66×10-5—2.54×10-5a-1(average 1.12×10-5a-1);Cd: 0.86×10-7— 2.91×10-7a-1(average 1.66×10-7a-1);Cu: 1.41×10-10—6.17×10-10a-1(average 3.26×10-10a-1);Pb: 0.87×10-10a-1—10.35×10-10a-1(average 3.54×10-10a-1);Zn: 1.63×10-11—15.85×10-11a-1(average 5.87×10-11a-1);and Cr: 3.77×10-5—10.14×10-5a-1(average 4.74×10-5a-1).The values of personal annual risk caused by As, Cd, Cu, Pb, and Zn were lower than the maximum acceptable value (5×10-5a-1) for drinking water recommended by the International Commission on Radiation Protection (ICRP), but the personal annual risk caused by Cr (4.74×10-5a-1) was close to the acceptable level, and the total health risks (5.88×10-5a-1) caused by these six metals were beyond the acceptable level.The sum of the personal annual risk caused by Cr and As was 99.72% of the total risk, suggesting that As and Cr were the major health risk pollutants, and Risk Decision-making Departments should focus on these two metals.

Poyang Lake;dissolved metals;spatial distributions;risk assessment

國家自然科學基金項目(31360133);江西省農業科學院創新基金項目(2010CDS001)

2014-07-09; < class="emphasis_bold">網絡出版日期:

日期:2015-05-21

10.5846/stxb201407091404

*通訊作者Corresponding author.E-mail: Luolinguang@126.com

張大文，張莉，何俊海，羅林廣，魏益華.鄱陽湖溶解態重金屬空間分布格局及風險評估.生態學報,2015,35(24):8028-8035.

Zhang D W, Zhang L, He J H, Luo L G, Wei Y H.Spatial distributions and risk assessment of dissolved heavy metals in Poyang Lake.Acta Ecologica Sinica,2015,35(24):8028-8035.