我國雷公藤屬植物資源產業化過程廢棄物的轉化利用與資源化途徑△

沙秀秀，宿樹蘭，段金廒，沈飛，嚴輝，郭盛，錢大瑋

(南京中醫藥大學 江蘇省中藥資源產業化過程協同創新中心/中藥資源產業化與 方劑創新藥物國家地方聯合工程研究中心，江蘇 南京 210023)

專 論

我國雷公藤屬植物資源產業化過程廢棄物的轉化利用與資源化途徑△

沙秀秀，宿樹蘭，段金廒*，沈飛，嚴輝，郭盛，錢大瑋

(南京中醫藥大學 江蘇省中藥資源產業化過程協同創新中心/中藥資源產業化與 方劑創新藥物國家地方聯合工程研究中心，江蘇 南京 210023)

雷公藤在醫藥和生物農藥領域有著廣泛的應用，雷公藤制劑產品是治療類風濕關節炎的首選藥物。隨著雷公藤資源產業鏈快速發展并不斷拓展延伸，在其藥材資源生產過程中產生非藥用部位，以及在其制劑產品制造過程中產生大量廢渣、廢水、廢氣等廢棄物，由此導致的資源利用效率低下和巨大浪費，日益引起社會各界人士的廣泛關注和重視。該文通過對雷公藤資源利用現狀及其產業化過程廢棄物的產生、可利用物質及其利用途徑等進行歸納分析，以期為該資源的效率提升及廢棄物的資源化利用提供參考和依據。

雷公藤；廢棄物；資源化利用

雷公藤TripterygiumwilfordiiHook.f.為衛矛科雷公藤屬植物，以其根入藥，味苦、辛，性涼，有大毒。具有祛風除濕，通絡止痛，消腫止痛，解毒殺蟲的功能。近20年來被廣泛用于治療類風濕性關節炎、腎小球炎、紅斑狼瘡、血小板減少性紫癲及各種皮膚病等。現代藥理研究證實雷公藤具有抗炎、免疫、抗生育、抗腫瘤、抗菌等多種生物活性。筆者通過對雷公藤資源分布、利用現狀及其產業化過程廢棄物的產生、可利用物質、利用途徑及其產業化等方面進行分析，以期為該資源的高效綜合利用和廢棄物的資源化利用提供參考和引導[1]。

1 雷公藤資源及其利用現狀

1.1 雷公藤資源現狀

衛矛科雷公藤屬植物在我國有3種，即雷公藤TripterygiumwilfordiiHook.f.、昆明山海棠T.hypoglaucum(Levl.)和東北雷公藤T.Regellii，分布于西南、華南及東北。其中雷公藤分布于長江中下游地區的浙江、安徽、湖南、福建、湖北、江西、安徽及臺灣等省，曾盛產雷公藤的產區包括浙江、福建、江西、湖北等省區，但其野生資源日益減少。昆明山海棠分布于四川、云南、貴州海拔500～800 m以上的山地，野生資源比較豐富，但資源破壞較為嚴重。東北雷公藤分布中心在吉林和遼寧的長白山，朝鮮和日本也有分布。東北雷公藤開發利用程度較低，野生資源保護較好，但分布區域窄，資源蘊藏量較小[2]。

由于雷公藤資源的開發利用及其制劑產品的開發，其野生資源日益減少，栽培資源引起有關部門和制造產業的重視。國家相繼建立了2個雷公藤藥材GAP基地，即福建省泰寧雷公藤GAP生產基地和浙江省麗水雷公藤GAP生產基地[3]，至2004年全國已建立雷公藤種植基地1 333 hm2，但栽培技術相對滯后。

1.2 雷公藤資源利用現狀

現代藥理研究表明，雷公藤具有抗炎、抗自身免疫、抗腫瘤、抗病毒、抗HIV及潛在治療Alzheimer’s疾病的作用[4]。臨床廣泛用于多種免疫系統疾病，如類風濕性關節炎，是國內首選的免疫抑制劑[5]。目前市場上的雷公藤制劑主要有7種，詳見表1。

1.2.1 雷公藤二萜類化合物開發利用現狀 雷公藤中的二萜類化合物屬于松香烷型，具有α、β不飽和內酯結構，是雷公藤的主要活性成分，具有顯著的抗炎和免疫抑制活性[6]。

Kupchan等[7]首次從臺灣產雷公藤中分離出3個具有抗白血病和抑制癌細胞活性的化合物雷公藤內酯醇(Triptolide)、雷公藤內酯酮(Triptonide)和雷公藤內酯二醇(Tripdiolide)，并將其作為抗白血病藥物申請了專利[8]。現已證實二萜類成分在治療腫瘤或癌癥中有顯著療效，如對白血病、乳腺癌、肺癌、胃癌、前列腺癌、皮膚癌等疾病的治療[9]，其中雷公藤內酯二醇已被美國國立癌癥研究所認可為有效的抗癌藥物[7]。

雷公藤甲素具有抗炎、免疫抑制、抗男性生育和抗癌作用[10-12]，活性顯著，是最主要的有效成分之一，其注射液已在臨床試用于治療白血病[13]。雷公藤甲素的抗腫瘤活性具有廣譜性及高效性，使其可能成為新化療藥物應用于臨床，但其毒副作用阻礙了其進一步的研究和開發。因此，對雷公藤甲素的化學結構進行改造修飾，降低其毒性，是將其開發成新的抗腫瘤化療藥的主要方向[14]。美國明尼蘇達大學研究人員對雷公藤甲素進行修飾，得到一種水溶性、注射用新藥明尼甲素，可有效治療胰腺癌[15]。趙舜波等[16]研究報道，以雷公藤甲素為原料，采用微生物轉化法合成新型抗類風濕藥物雷騰舒。采用模型菌珠雅致小克銀漢霉ATCC36112在pH 4.5、底物濃度400 μg·mL-1和轉化10 d等條件下，雷騰舒產率>70%；為雷公藤資源性化學成分的多途徑開發利用提供了科學依據。此外，雷公藤甲素還具有顯著的預防骨質疏松作用，是一種預防骨質疏松的理想藥物[17]。

表1 以雷公藤資源植物為原料生產的主要產品及其資源價值

1.2.2 雷公藤生物堿類化合物開發利用現狀 倍半萜類生物堿是雷公藤中的主要活性物質，迄今已從雷公藤中分離得到30多個生物堿類化合物，具有抗炎和免疫抑制的藥理活性，臨床常用于治療類風濕性關節炎等疾病。雷公藤生物堿制劑對關節的消腫、止痛作用明顯，見效快，降血沉作用也顯著，同時還發現其具有抗腫瘤、抗雄性生育作用，是有發展前景的男性避孕藥[18]。此外尚發現了3種強抗HIV病毒的倍半萜生物堿，其體外治療指數大于1 000[19]。

雷公藤為著名的殺蟲植物之一，其中倍半萜類生物堿是該植物具有殺蟲作用的活性物質，且具有殺蟲譜廣、活性高、毒性低等特點，目前從雷公藤中分離出6種殺蟲生物堿單體，分別為雷公藤次堿、雷公藤吉堿、雷公藤春堿、雷公藤定堿、雷公藤嗪堿、雷公藤新堿[20]。由雷公藤生物堿制備的植物源農藥，對人畜安全，不污染環境，不易引起抗藥性，在自然界中易于降解，故具有較好的開發潛力。

1.2.3 雷公藤三萜類化合物開發利用現狀 三萜類化合物是最先從雷公藤中發現的一類活性化合物，最早由趙承嘏從雷公藤根部提取到萜類色素雷公藤紅素(Celastrol)[21]。雷公藤紅素是一種有效的蛋白酶體抑制劑，是目前值得關注的具有多種生物活性的天然產物。雷公藤紅素是繼紫杉醇之后又一種高效低毒的抗腫瘤植物藥，其抑瘤率高達65%～93%，超過紫杉醇[15]。中國科學院武漢植物園與美國科學家共同合作開展的中藥雷公藤抗癌的研究，經體內、體外的抗癌機理研究證實：雷公藤紅素是通過控制癌細胞的蛋白酶體進而誘發癌細胞凋亡的抑制劑[22]。因此雷公藤紅素在治療肺癌、頭頸鱗狀細胞癌、結腸癌、胃癌、肝癌、乳腺癌及其他一些表達CIP2A癌蛋白的癌癥中具有廣闊的應用前景[23]。

2 雷公藤資源產業化過程廢棄物的產生及其可利用物質

目前藥用部位主要為去皮后的根木質部，由于根皮毒性較大，因此將根去皮后入藥，故產生大量廢棄的根皮廢棄物；同時在雷公藤藥材種植、采收、加工過程中產生大量廢棄莖葉、花、果實等廢棄物。近年來研究表明，雷公藤的根皮及莖、葉、花、果實等中含有類似的資源性成分，具有一定的潛在利用價值[24]，值得對其進行資源化利用與開發研究。

2.1 雷公藤資源植物生產過程中產生的廢棄物及資源性成分

2.1.1 雷公藤莖葉中資源性化學成分 研究結果表明雷公藤莖、葉、根的化學成分和藥理活性基本相同，可作為雷公藤根的類效資源進行開發，且活性強的環氧二萜內酯類成分在雷公藤葉中比根中含量高[25]。

2.1.1.1 二萜類資源性化學成分 從雷公藤葉中分離出9種二萜類化合物，除雷公藤內酯醇(Triptolide)、雷公藤內酯二醇(Tripdiolide)、雷公藤內酯酮(Triptonide)、雷醇內酯(Triptolidenol)、16-羥基-雷公藤內酯醇(16-hydroxy-triptolide)、雷公藤氯內酯醇(Tripchlorolide)、雷酚內酯醇(Triptriolide)等根中已有的成分外，尚分離出2個新的二萜類成分：雷公藤內酯二醇酮(Tripdioltonid)和13，14-環氧-9，11，12-三羥基-雷公藤內酯醇(13，14-epoxy-9，11，12-trihydroxy-triptolide)[26]。各化學成分的化學結構見圖1。

圖1 雷公藤莖葉中二萜類資源化學成分的化學結構

2.1.1.2 生物堿類資源性化學成分 從雷公藤莖葉中分離出3個倍半萜生物堿化合物：雷公藤吉堿(Wilforgine，Ⅰ)、雷公藤特堿(Wi1fortrine，Ⅱ)和雷公藤次堿(Wilforine，Ⅲ)。其中Ⅰ和Ⅱ具有體液免疫抑制作用，Ⅲ是治療類風濕性關節炎的有效成分[27]。各化學成分的化學結構見圖2。

圖2 雷公藤莖葉中生物堿類資源化學成分的化學結構

2.1.1.3 三萜類資源性化學成分 從雷公藤莖葉中分離鑒定了1個甾體類化合物：β-谷甾醇，3個三萜類化合物：雷公藤內酯甲、3β，22α-二羥基-△12-齊墩果烯-29-羧酸和3β-羥基-△12-齊墩果烯-29-羧酸(3-epikatonic acid)[28]等。

此外，雷公藤莖葉中還發現新木脂素wilfordiols A-D[29]，以及蒽醌類化合物l，8-二羥基-4-羥甲基蒽醌[30]。

目前關于雷公藤各部位的資源性化學成分評價研究多集中于雷公藤甲素的分析，雷公藤甲素在根皮及葉中含量較高，分別為(0.041 0±0.000 2)，(0.039 7±0.000 2)mg·g-1[31]。

2.1.2 雷公藤果實中資源性化學成分 果實中含有倍半萜酯類化合物[32]。

2.2 雷公藤藥材采收加工過程中產生的廢棄物及資源性化學成分

傳統認為雷公藤根皮毒性較大，故在雷公藤產地加工時常將根皮除去后入藥，產生大量的根皮廢棄物。研究表明，雷公藤根皮中含有豐富的二萜類、生物堿類、三萜類等資源性化學成分。其中生物堿類成分除雷公藤次堿、雷公藤堿、雷公藤吉堿和雷公藤特堿等化合物外，尚有兩種倍半萜生物堿雷公藤新堿和雷公藤寧堿[33]。二萜類成分主要有雷酚內酯(Triptophenolide)、雷酚內酯甲醚(Triptophenolide methyl ether)、雷酚新內酯(Neotriptophenolide)[34]、雷酚萜(Triptonoterpene)、雷酚萜甲醚(Triptonoterpene methyl ether)和雷醇內酯(Triptolidenol)[35]。從雷公藤根皮的乙醇提取物中分離出11種二萜化合物，證實其為抗白血病的有效成分[36]。

此外，從雷公藤根皮乙醇提取物中還分離到木脂素類化合物5′-甲氧基-(-)-松脂素(Medioresinol)和丁香脂素(Syringaresinol)[37]。

2.3 雷公藤藥材資源性產品深加工制造過程中產生的廢棄物及資源性化學成分

雷公藤臨床用于治療類風濕性關節炎等疾病，療效肯定。在以雷公藤的乙酸乙酯提取物制備雷公藤片的生產過程中，以及以雷公藤根皮為原料制備雷酯醇軟膏的過程中，醇浸膏加水后均產生大量的膠狀沉淀物(約占生藥量的10%)，一般作為廢渣棄去[38]。此外，雷公藤多苷片生產過程中也會產生大量的廢液。研究表明，藥渣中尚殘留一定量的生物堿類成分，其中含量較高的是雷公藤吉堿[38]。

雷公藤多苷片生產過程中的廢液研究表明，廢液中含有雷公藤內酯A、雷公藤三萜酸A、烏索-12-烯三萜、大子五層龍酸(Salaspermic acid)等三萜化合物[39]。廢渣和廢液均值得深入研究與開發利用，同時減少環境污染和資源浪費。

3 雷公藤資源產業化過程廢棄物的利用途徑及其產業化

3.1 雷公藤莖葉資源化利用與產業化開發

3.1.1 醫藥領域的應用與產品開發 雷公藤葉性涼，味辛、苦，具有清熱除濕，舒筋通絡，消腫止痛的功能。研究表明雷公藤葉中雷公藤內酯醇含量顯著高于根和莖[40]，雷公藤葉中雷公藤內酯醇含量是根中的3倍以上[41]，顯示了雷公藤莖葉極大的開發價值。據報道已建立雷公藤葉中雷公藤內酯醇分離純化的新方法，可獲得純度達96.5%的雷公藤內酯醇，為雷公藤葉的開發利用提供了基礎[42-43]。

研究表明，雷公藤、昆明山海棠莖葉對卡拉膠和佐劑誘導的大鼠足腫脹有很明顯的抑制作用，尤其是在二級免疫性關節炎研究中，證實了雷公藤屬植物莖葉對風濕性關節炎的有效性，可考慮作為雷公藤根的類效資源[44，25]。雷公藤莖葉水提物對機體非特異性免疫、體液免疫、細胞免疫均有顯著的抑制作用，提示雷公藤莖葉可作為免疫抑制劑的提取原料。因此，雷公藤莖葉有望作為類風濕性關節炎等自身免疫性疾病治療藥物的開發資源[45]。

從雷公藤落葉中提取出治療類風濕性關節炎的雷絡酯，其療效與雷公藤多苷相似，但毒副作用大大低于后者，已研發成功國家中藥二類新藥——雷絡酯原料及雷絡酯片劑[46]。研究表明雷絡酯片治療類風濕關節炎，其療效及不良反應與根部制劑差異無統計學意義[47]，且對生殖系統的影響小，適用于青年女性患者[48]。

3.1.2 雷公藤莖葉作為植物農藥的開發利用 雷公藤中倍半萜類生物堿對鱗翅目、鞘翅目、雙翅目、同翅目、蜚蠊目等多種昆蟲具有較強的毒殺、拒食、麻醉、生長發育抑制和種群抑制活性。雷公藤生物堿對昆蟲具有廣譜、高效、作用方式多樣等特點，且作用機理獨特、作用部位復雜，田間防治效果好，具有開發成新型特異性害蟲防治制劑的廣闊前景[49]。以雷公藤莖葉為原料提取其中生物堿制成的高效無毒農藥廣譜型殺蟲殺菌劑，對人、畜無毒無害，不污染環境及農作物，無毒性殘留，防治農作物、果樹、蔬菜等病害、蟲害效果顯著[50]。

此外，利用雷公藤葉制備雷公藤提取物并研制生物農藥制劑，可使雷公藤廢棄莖葉變廢為寶，降低生產成本，提高生物活性，提升殺蟲效果，且殺蟲譜廣泛[51-52]。對于雷公藤資源的綜合利用及提高資源利用效率，延伸資源經濟產業鏈具有重要意義和產業前景。

3.2 雷公藤根皮資源化利用與產業化開發

研究表明，雷公藤根皮中富含雷公藤紅素[53-55]。除雷公藤紅素外，從雷公藤根皮中還分離出雷醇內酯，該化合物具有抗生育作用，且無現有雄性抗生育藥物棉酚的致低血鉀等副作用，作用明確可逆，具有開發前景[56]。以雷公藤根皮為原料得到的雷公藤內酯醇配成0.002%的軟膏(雷酯醇軟膏)，外用尚可治療銀屑病[38]。

雷公藤、昆明山海棠根皮尚可制備殺蟲葉面肥料，其制備處方為：含雷公藤根皮提取液20份、氨基酸10份、微量元素2份、水68份。雷公藤葉面肥料既能殺滅植物害蟲，又能促進植物生長；使用安全，對環境無污染，在植物體內無農藥殘留[57]。

此外，雷公藤根皮尚可制成可濕性粉劑、乳油、水乳劑及微乳劑等劑型的雷公藤殺蟲劑，并具有藥效顯著、高選擇性、低毒、低殘留、害蟲不易對其產生抗藥性等特色的優勢[58]，在生物農藥方面顯示出廣闊的應用前景。

3.3 雷公藤廢渣的資源化利用與產業化開發

在雷公藤資源性產品雷公藤片、雷酯醇軟膏等的生產制備過程中，產生大量廢棄膠狀物沉淀，研究表明其含有豐富的雷公藤總堿[38]。而雷公藤總堿具有雄性抗生育活性，與棉酚作用相似，因此在男性避孕藥開發方面具有潛在的利用價值和開發利用前景。已有研究建立了從該廢渣中提取雷公藤總堿的制備工藝，見圖3。從中獲得的雷公藤總堿可用于：①用于雄性抗生育藥劑的研制；②制成殺蟲劑，其對稻螟蟲幼蟲有較強的殺滅作用；③作為分離雷公藤吉堿的中間體原料[38]。

此外，以提取雷公藤甲素和雷公藤乙素后的廢液為原料，尚可制備高含量的雷公藤春堿、雷公藤定堿、雷公藤吉堿等雷公藤倍半萜類生物堿單體，為其產業化奠定基礎[59-60]。

綜上，雷公藤資源植物的多途徑利用及其資源價值如圖4所示。

圖3 藥渣中提取雷公藤總堿的工藝流程[38]

圖4 雷公藤屬植物資源的多途徑利用及其資源價值

4 小結與討論

雷公藤資源的開發利用及其產業化發展迅速，其多種制劑產品廣泛用于治療類風濕性關節炎、紅斑狼瘡、銀屑病、腎炎、器官移植等50多種疾病，是國內首選的免疫抑制劑。隨著化學、藥理與臨床方面研究的深入，對提高其療效、降低不良反應產生重要的影響。雷公藤資源產業快速發展并不斷拓展延伸，在其藥材采收、加工環節產生的非藥用部位等廢棄組織器官每年高達數萬噸計，在其資源性產品制造過程中形成大量廢渣、廢水、廢氣更是難以計量，由此而導致資源利用效率低下和巨大浪費。因此，雷公藤資源產業化過程產生的廢棄物資源化利用已引起社會和廣大科研工作者的重視和關注。本文通過對雷公藤資源現狀、產業化及利用現狀、廢棄物產生等進行分析，以期為該資源的高效利用和資源產業鏈的延伸提供依據。

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AdvancesofResourcesUtilizationofHerb-medicineWastesDerivedfromtheProcessofTripterygiumWilfordiiIndustrialization

SHAXiuxiu，SUShulan，DUANJinao*，SHENFei，YANHui，GUOSheng，QIANDawei

(JiangsuCollaborativeInnovationCenterofChineseMedicinalResourcesIndustrialization，andNationalandLocalCollaborativeEngineeringCenterofChineseMedicinalResourcesIndustrializationandFormulaeInnovativeMedicine，NanjingUniversityofChineseMedicine，Nanjing210023，China)

Tripterygiumwilfordiiis a preferred drug for treatment of rheumatoid arthritis，which was widely used in the fields of medicine and biological pesticide.Due to the rapid development and continual expansion ofT.Wilfordiiresource industry chain，there are a lot of wastes derived from the process of industrialization，such as the non-medicinal part，waste residue，waste water，waste gas，and so on.A large amount of wastes result in many problems，such as low utilization rate of resources and environmental pollution，which cause extensive attention in the community.In this paper，the utilization status ofT.wilfordiiresources and resource utilization of wastes derived from the process of industrialization，and the utilization approach were reviewed，so as to provide reference and basis for the effective and comprehensive utilization of its resources.

Tripterygiumwilfordii；Herb-medicine wastes；Resource utilization

國家“十二五”科技支撐計劃項目(2010BAI04B03)；江蘇高校中藥資源產業化過程協同創新中心建設專項(2013)；國家科技支撐計劃項目(2012BAI29B02)；江蘇省“333高層次人才工程”第一層次培養對象資助項目(2013)

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段金廒，教授，博士生導師，南京中醫藥大學副校長，中國自然資源學會中藥及天然藥物資源專業委員會主任委員，國家973計劃首席科學家；主要研究方向：中藥資源化學研究及其產業化；Tel：(025)85811116，E-mai：dja@njutcm.edu.cn

10.13313/j.issn.1673-4890.2014.07.001

2014-04-11)