南北極區冬春季節大氣平流層CO次峰現象

史華鋒 李倩邵愛梅卞建春呂達仁

1蘭州大學大氣科學學院，蘭州730000

2中國科學院大氣物理研究所中層大氣和全球環境探測重點實驗室，北京100029

3中國人民解放軍93601部隊，大同037006

1 引言

CO作為一種重要的大氣污染物，其在大氣中的濃度分布和時空變化受到了廣泛關注。在大氣對流層，通過相應的化學反應過程，CO對大氣中OH和臭氧等重要成分的濃度具有顯著的調制作用，從而影響了大氣化學系統進而產生了相應的氣候效應。此外，較長的化學壽命和較大的濃度梯度，也使CO常被用作研究大氣運動和污染物輸送的示蹤物，例如近年來在亞洲夏季風區上對流層—下平流層衛星觀測到的CO等污染物積聚形成的“污池”現象（Park et al.，2008），進一步揭示了亞洲夏季風在大氣平流層—對流層交換過程中的重要作用。

大氣對流層CO主要來自于含碳物質的不完全燃燒、生物活動和CH4氧化，通過和OH的化學反應被清除。大氣平流層CO主要來自于CH4與O、Cl和 OH等成分的氧化反應。同樣，平流層中的CO也會與該區域較為富集的OH產生化學反應。大氣平流層上部及大氣中間層的CO主要來自于該層次大氣中CO2的光解，因而中高層大氣中的CO濃度較高（Hays and Olivero, 1970）。圖1為Aura-MLS衛星觀測（詳細介紹見 2.觀測資料）南北緯82°之間、垂直方向215～0.1 hPa的2005～2010年CO濃度多年緯向平均分布。該圖展示了地球大氣中CO的平均分布狀況。可以看出，大氣中CO在垂直方向存在明顯的濃度梯度分布。其中，熱帶地區大氣對流層頂附近CO濃度較高，得益于熱帶地區旺盛的垂直向上輸送過程。而相應的平流層中下部（100～10 hPa）CO濃度較低。自平流層上部開始，CO2的光解則使CO濃度急劇增大，在0.1 hPa高度平均濃度（本文所指濃度均為體積混合比濃度）高達0.5～1.5 ppm（10?6，下同）。

在中層大氣存在著極向極的大尺度環流（Shepherd，2007），其上升支位于夏半球，下沉支位于冬半球。通過對具有中間層“屬性”的大氣成分（CO、H、NOx）的觀測證明冬半球的下沉運動貫穿中間層—平流層，中間層的空氣可下沉至平流層中部（Fisher et al.，1993；Filipiak et al.，2005；Engel et al.，2006）。這種季節性的下沉運動在圖1中表現為在平流層上部自赤道向高緯地區CO濃度的顯著增加。基于地基CO的觀測研究，Solomon et al.（1985）很早就提出將CO作為高層大氣運動示蹤物，尤其是高緯地區夏季的上升運動和冬季的下沉運動。此后CO被廣泛用于研究中間層及以上大氣的大尺度環流和平流層—中間層的垂直傳輸(Manney et al.，1999；Allen et al.，2000；de Zafra et al.，2004；Lee et al.，2011)。

圖1 2005～2010年Aura-MLS CO濃度（ppb，10?9，下同）多年緯向平均分布Fig.1 Zonal mean of Aura-MLS (Aura satellite，Microwave Limb Sounder) CO volume mixing ratio (VMR) during 2005–2010

衛星觀測是研究中層大氣化學系統和動力結構的重要手段（呂達仁和陳洪濱，2003；陳洪濱，2009）。搭載于加拿大SCISAT-1衛星的傅里葉變換光譜儀（ACE-FTS）和美國 Aura衛星的微波臨邊探測器（MLS）是目前仍在運行的兩種衛星觀測儀器，并已積累了較長時間的觀測資料（詳細介紹見2.觀測資料）。我們在對2004～2008年的ACE-FTS的CO廓線資料進行分析時發現，冬春季節南北半球高緯地區有相當一部分廓線在平流層中部存在次峰值現象，采用 Manney et al.（2007）提出的ACE-FTS與Aura-MLS的采樣比較方法，使用Aura-MLS資料對這一現象進行了確認。此前Clerbaux et al.（2005）曾分析了 ACE-FTS衛星觀測數據前八個月的資料，文中的廓線圖在平流層也展現了 CO次峰值現象，但該研究并未就此現象給予進一步的詳細分析。本文將利用ACE-FTS和Aura-MLS衛星觀測數據，結合MERRA氣象再分析資料，深入研究極區大氣平流層CO次峰現象的時空特征及其形成機制。

2 觀測資料

2.1 ACE-FTS

大氣化學實驗（Atmospheric Chemistry Experiment，簡稱 ACE）是由加拿大主持的一項地球大氣衛星探測計劃（Bernath et al.，2005）。隸屬于ACE的衛星SCISAT-1于2003年8月12日發射，圓形極地軌道，高度650 km，傾角74°。SCISAT-1搭載的主要儀器之一是一個高光譜分辨率（0.02 cm?1）的傅里葉變換光譜儀（Fourier Transform Spectrometer，簡稱 FTS），工作波段 750～4400 cm?1，通過太陽掩星方式探測南北緯 85°之間、云頂至 110 km高空范圍內的大氣溫、濕和幾十種大氣成分垂直分布。ACE-FTS 的 CO資料垂直分辨率為 3～4 km。初期的數據驗證工作和隨后的伴隨驗證均表明，FTS對CO的觀測誤差很小，上對流層至40 km優于5%，40 km以上優于10%（Clerbaux et al.，2008）。本文將誤差小于10%作為遴選數據的標準。

本文采用的ACE-FTS CO資料包括v2.2（2004年1月至2007年8月）版本和v3.0（2008年1月至2008年6月）版本，共12402條大氣CO廓線。圖2為ACE-FTS觀測資料2004年1月至2008年6月所有廓線的全球分布圖。該圖顯示，ACE-FTS在中高緯度的觀測密度比在低緯度大的多，這是由于 ACE主要科學目標之一是研究高緯地區的大氣化學、動力過程。

圖2 2004年1月至2008年6月ACE-FTS 所有廓線觀測點的全球分布Fig.2 Global scatter distribution of the geographical locations of ACE-FTS satellite observation from January 2004 to June 2008

2.2 Aura-MLS

微波臨邊探測器（Microwave Limb Sounder，簡稱 MLS）是美國地球觀測系統（Earth Observing System，EOS）Aura衛星載荷儀器之一（Waters et al.，2006）。Aura-MLS通過探測衛星軌道前方地球大氣切線方向的熱輻射對大氣成分、溫度和冰云等進行觀測。該衛星于2004年7月15日發射，近極地太陽同步軌道，高度705 km。Aura-MLS每天可獲得多達3500條的CO廓線資料，范圍覆蓋南北緯82°之間，垂直可用范圍215～0.0046 hPa，垂直分辨率3.5～5.0 km。本文所用的 Aura-MLS CO衛星資料為第二級（Level 2）v3.3版。表1所列為MLS CO在不同高度上的水平分辨率、觀測精度和系統偏差（Pumphrey et al.，2007； Livesey et al.，2008）。由于觀測存在較大的隨機誤差，因此在使用 Aura-MLS資料時要盡可能的采用多線平均以去除隨機誤差的影響。

表1 Aura-MLS CO資料參數（引自http://disc.gsfc.nasa.gov/）Table 1 Data information summary for Aura–MLS CO(quoted from http://disc.gsfc.nasa.gov/)

本文所用的OH資料也來自于Aura-MLS v3.3版，資料的可用范圍為32～0.0032 hPa，關于資料的分辨率、觀測精度和系統偏差及數據質量控制詳情可參閱Aura-MLS v3.3資料手冊（http://disc.gsfc.nasa.gov/）和相關文獻（Pickett et al.，2006）。

2.3 MERRA

MERRA（the Modern-Era Retrospective analysis for Research and Applications）是 GMAO（the Global Modeling and Assimilation Office）利用三維變分資料同化系統 GEOS-5 DAS生成的氣象再分析資料（Rienecker et al.，2011），其特點是吸收了大量的衛星觀測資料和輻射觀測資料，并使用了一系列最新的物理過程方案和資料同化方法。MERRA資料采用同化模式水平分辨率 0.67°×0.5°，垂直方向72層，模式高度 0.01 hPa。其產品分辨率因要素而異，本文使用的風場資料即來自 MERRA數據集，水平網格距1.25°×1.25°，垂直方向42層，垂直高度至0.1 hPa。

3 研究方法和結果分析

3.1 現象展示

如前文所述，Aura-MLS的觀測頻次和空間覆蓋范圍均大于ACE-FTS，在對比兩種衛星資料時，往往需要考慮如何從 Aura-MLS數據中選擇與ACE-FTS數據在觀測時間和地點上較為一致的觀測廓線。Manney et al.（2007）提出了一種較為可行的辦法，即在ACE-FTS觀測時間前后12小時，觀測點南北各1個緯度之間、東西各8個經度范圍內的 Aura-MLS平均廓線被近似認為與該 ACE-FTS廓線具有“同性質”。

本文采用Manney et al.（2007）提出的方法，對Aura-MLS和ACE-FTS衛星觀測資料進行分析，并挑出兩類衛星資料中具有“同性質”的廓線進行比較。圖3顯示了南北緯70°～80°之間的CO廓線在不同季節的分布特征。從該圖中可以看到，ACE-FTS和Aura-MLS衛星觀測數據均顯示在南北半球冬春季節的平流層中部（約10 hPa）存在CO濃度次峰值現象，其中次峰值出現的位置和峰值濃度均有很好的一致性，而在夏秋季節則不具備這種特征。圖 3a、b顯示北半球冬季（DJF時段）CO濃度的峰值高度出現在約8 hPa附近，峰值濃度約300 ppb；春季（MAM時段）時峰值高度略有下降，出現在約10 hPa高度，峰值濃度降為約180 ppb。圖3c、d顯示南半球冬季（JJA時段）峰值高度出現在約8 hPa，峰值濃度約420 ppb；而春季（SON時段）時峰值出現的高度沒有出現明顯下降的現象，僅峰值濃度下降為300 ppb左右。綜合比較來看，相較北半球而言，南半球冬春季節平流層中部CO濃度廓線具有更顯著的次峰值結構特征。

本文研究發現，冬春季節平流層中部CO濃度次峰現象不僅出現在高緯地區，甚至可擴展到南北緯 50°附近，但是相對高緯地區，次峰現象在中緯地區出現的幾率較低。而這一現象分別開始于2～3月份（北半球）和8～9月份（南半球），即冬半球的晚冬初春季節。

利用衛星觀測資料對南北半球極區大氣平流層CO濃度分布進行2005～2010多年單日平均（圖

4），結果表明當次峰值現象出現時，CO濃度分布具有在垂直方向上呈懸球狀的空間分布結構，即在平流層的中部出現一個較大的CO富集區，隨高度增加CO的濃度減少，在平流層頂附近時濃度又隨高度增加。

圖3 Aura-MLS和ACE-FTS南北緯70°～80°不同季節CO濃度（ppb）垂直廓線族。MAM：3～5月；JJA：6～8月；SON：9～11月；DJF：12～2月Fig.3 Comparisons of the CO concentration vertical profiles (ppb) located in latitudes 70–80 between Aura-MLS and ACE-FTS.MAM (Mar–Apr–May), JJA(Jun–Jul–Aug), SON (Sep–Oct–Nov), and DJF (Dec–Jan–Feb), respectively

圖4 Aura-MLS CO 濃度（ppb）2005～2010年多年單日平均在不同高度上的水平分布。（a）2月14日北半球；（b）8月28日南半球。左起第一列：1.0 hPa高度；第二列：2.1 hPa高度；第三列：4.6 hPa高度；第四列：10 hPa高度Fig.4 Distribution of daily mean CO mixing ratio (ppb) from Aura-MLS data (2005–2010) at different pressure levels for (a) the Northern Hemisphere on February 14 and (b) the Southern Hemisphere on August 28

3.2 機制分析

本節首先對 2005～2010年南北半球高緯地區大氣平流層CO濃度變化進行了分析，并具體以較為典型的2007年南半球冬春季節極區平流層CO的濃度變化為例，探討CO次峰現象的形成機制。

圖5展示了2005～2010年南北半球平流層中上部不同高度高緯至極地地區（緯度 60°～82°之間）Aura-MLS CO平均濃度隨時間的變化。在北半球（圖5a）1 hPa高度上 CO的濃度峰值出現于11月至來年1月；而在南半球（圖5b）1 hPa高度上 CO的濃度峰值則出現于4月至9月，持續時間幾乎是北半球的兩倍，表明了南北半球平流層大氣化學系統時空特征上的差異。相較于1 hPa高度，較低高度上的極區大氣中也同樣依次對應出現了CO的濃度峰值，但隨高度下降該峰值發生時間相應延遲，同時峰值濃度減小，持續時間縮短。通過圖5可以看出，南半球和北半球的大氣平流層中上層CO濃度峰值都存在著顯著的年際變化，其中北半球的峰值結構年際變化過程更為復雜，例如 2005～2006年北半球極區冬季平流層頂CO濃度的表現為雙峰結構，值得關注的是在此期間出現了近年來北半球最強的平流層爆發性增溫過程（Manney et al.，2008）。平流層大氣CO濃度是極低的，水平方向的輸送不會引起極區CO濃度的顯著上升，只有通過平流層以上大氣的下沉過程才有機會造成平流層大氣中 CO濃度的上升，因此大氣中自上而下的CO峰值濃度的遞減和時間位相上的滯后是冬季中間層大氣成分向平流層大氣垂直輸送過程的反映。

除了垂直輸送過程（下文以S1表示），高緯地區大氣平流層中CO濃度變化還取決于其他幾個因素：CO2的光解和CH4氧化，OH對CO的氧化清除，水平輸送過程（以S2表示），中括號表示該種大氣成分的濃度，即存在以下關系：

圖5顯示在中間層—平流層垂直運動極弱的夏半年，平流層中的CO濃度極低且很穩定，這一較低的濃度水平主要是由CO2光解、CH4氧化和OH清除之間的化學平衡來維持的。冬春季節光照減弱，溫度降低，極渦內的大氣成分化學活性下降，來自中間層的下沉空氣使極區CH4濃度降低（劉傳熙等，2009），ACE-FTS衛星資料分析結果顯示這種下沉運動對CO2影響不大（具體表現為CO2在中層大氣垂直濃度分布基本一致，圖略），因此可忽略CO2光解、CH4氧化對CO濃度變化的影響。OH的濃度很低，但是化學活性很強，其對CO的化學清除作用不可忽略。此外冬末春初時平流層極渦變弱并趨于崩潰，為極渦內外空氣的交換創造了條件（Manney et al., 2009）。接下來本文將進一步分析S1、S2和OH濃度變化對極區平流層CO濃度的影響。此外，在大氣平流層中O3對CO的作用比較微弱（Solomon et al., 1985；Minschwaner et al., 2010），因此本文不針對 O3與 CO的相互作用展開深入討論。

圖6a顯示8月份平流層上部CO濃度基本保持不變，從9月初開始，平流層上部CO濃度迅速下降，并首次低于平流層中部的CO濃度，相應的廓線分析顯示（圖未給出）CO垂直分布出現次峰值現象，此后僅一個月時間，平流層上部（1 hPa高度左右）CO濃度便迅速降低并恢復至夏半年水平，而平流層中部（10 hPa高度左右）CO濃度峰值則一直持續至11月底。圖6b顯示8～11月份高緯地區OH濃度整體處于穩步回升階段。OH主要來自于光解反應，與太陽光照密切相關，OH濃度的回升與太陽直射點的南移相對應。但是平流層中部的OH濃度遠低于上部（請注意圖中為指數色標），即使在 11月末，平流層中部的 OH濃度也只有約0.01 ppb。圖6c顯示8～11月份環南緯60°的西風大值中心隨著時間推移向下移動，與CO濃度峰值的變化特征相對應。8～11月份平流層中下部始終維持西風環流，但是在九月中旬，平流層上部的西風環流逐漸轉變為東風環流，結合溫度場的變化特征（圖未給出），該過程對應了南半球高緯平流層的最后一次增溫過程。圖6d為南緯60°經向風V北風分量的緯向平均隨時間的變化，代表了中緯地區大氣向極區大氣輸送的特征。與緯向風U的變化特征相比，經向風V的北風分量變化較為復雜，八月上旬和中旬平流層上部北風分量的分別出現兩次異常加強，自9月初開始，北風分量持續增強，并在緯向風由西風環流轉變為東風環流的同時V風速達到極大，這一變化與CO的濃度的變化密切對應。圖6e為南緯60°經向風北風分量的平均渦動V′隨時間的變化，代表了中緯地區向極區大氣渦動輸送的變化（負值代表指向極區的渦動輸送，正值相反）。V′與經向風V的北風分量的變化特征相似，但在平流層上部的變化幅度最大，而在平流層中下部變化幅度較小。綜合對比以上分析可以發現，平流層上部CO濃度的急劇變化與緯向風的減弱及逆轉、經向輸送的增強和OH濃度的指數式增加相對應，而這些因素都能夠影響到大氣中CO的濃度并在冬春季節導致平流層上層CO濃度降低。與此同時，平流層中下部CO濃度的緩慢變化則與始終維持的西風環流、較弱的經向輸送和極低的OH濃度相對應。

圖5 南北緯60°～82°之間Aura-MLS CO平均濃度（ppb）隨時間的變化：（a）北半球；（b）南半球Fig.5 Variation of the Aura-MLS CO mixing ratio (ppb) averaged over latitudes 60°～82°: (a) Northern Hemisphere; (b) Southern Hemisphere

此外值得關注的是以CO的800 ppb（約0.5 hPa高度極區大氣的平均CO濃度）等值線的變化來看，圖 6a顯示至少在八月初 800 ppb等值線便開始收縮，意味著此時中間層大氣中的CO向下輸送被減弱，因而削弱乃至切斷了極區平流層CO的主要來源。

4 結論和討論

在 ACE-FTS 和 Aura-MLS 衛星觀測數據 CO廓線資料的分析中，我們發現冬春季節高緯地區大氣平流層中部存在著CO濃度的次峰值現象，并對

這一現象出現的范圍和時間進行了詳細的分析。分析結果表明平流層CO次峰值現象具有顯著的空間分布特性和季節變化特征，該現象主要出現在高緯地區，偶爾可擴展到南北緯 50°附近，但是相對高緯地區，次峰現象在中緯地區出現的幾率較低。通常這一現象出現于晚冬初春季節，其中北半球 CO次峰現象相較南北球 CO次峰現象持續時間較短、強度較弱。當次峰現象出現時，相應時期大氣中 CO的緯向平均呈現為懸球狀的空間分布特征，即在極區大氣平流層中部CO的濃度較高，而在平流層上部CO的濃度較低。

圖6 2007年8～11月南半球高緯地區各要素隨時間的變化：（a）南緯60°～82°之間Aura-MLS CO的平均濃度（ppb）；（b）南緯60°～82°之間Aura-MLS OH的平均濃度（ppb）；（c）南緯60°緯向風U（m s?1）的緯向平均；（d）南緯60°經向風V（m s?1）北風分量的緯向平均；（e）南緯60°經向風V（m s?1）北風分量的平均渦動V'Fig.6 (a) The evolution of the mean mixing ratio of Aura-MLS CO (ppb) averaged in 60°S–82°S; (b) same as in (a), but for the Aura-MLS OH mixing ratio(ppb); (c) the MERRA U-wind (m s?1) averaged at 60°S; (d) same as in (c), but for the southward MERRA V-wind (m s?1); (e) same as in (c), but for the transient southward MERRA V-wind (m s?1).All figures are plotted from Aug to Nov, 2007

基于Aura-MLS 衛星觀測CO資料，在綜合分析了2005～2010年間平流層—中間層CO濃度變化的基礎上，本文以 2007年南半球冬春季節的 CO濃度變化為例，重點研究了在CO次峰結構形成過程中的相關因素，并深入探討了各類相關動力傳輸過程和化學反應過程的作用機制。結果表明，平流層上部 CO濃度的急劇減少與緯向風的減弱及逆轉、經向輸送的增強和大氣中OH濃度的指數式增加相對應，而平流層中部CO濃度的緩慢變化則與始終維持的西風環流、較弱的經向輸送和極低的OH濃度相對應。

在進行CO次峰現象的成因機制分析中，本文也同時考慮到CO2光解、CH4氧化等化學反應過程的影響。冬春季節光照的減弱和氣溫的下降，使極區的整個化學反應體系活性下降，因而可忽略CO2光解、CH4氧化對CO濃度變化的影響。值得關注的是與來自中間層CO一并下傳的還有大量的氮氧化物 NOx（Engel et al.，2006； Siskind et al.，2007），而 NOx在 CH4氧化為 CO的過程中則是不可或缺的。此外，我們發現中緯大氣平流層偶爾也會出現CO次峰現象，而這一現象很可能與極渦的分裂、偏心有關，同時一些相應的動力過程諸如行星波的破碎、平流層爆發性增溫等對CO分布變化存在著重要的影響。此外我們也發現南半球和北半球大氣中間層向大氣平流層傳輸過程持續時間及強度存在著顯著差異，以及南、北半球大氣平流層CO空間分布結構也存在著不同，這些都需要進行更深入的分析。結合更為細致和更長期的衛星觀測資料分析結果，同時結合目前得到廣泛應用的中層大氣化學傳輸模式（田文壽等，2009），將非常有利于未來對大氣中CO濃度時空分布和變化特征與機制，展開進一步的研究工作。

致謝 本文所用衛星資料分別來自于NASA的Aura-MLS（http://disc.sci.gsfc.nasa.gov/Aura）和加拿大 CSA 的 ACE-FTS（http://www.ace.uwaterloo.ca/index.html），MERRA同化資料由 NASA的 GMAO（https://gmao.gsfc.nasa.gov/products/）提供，在此對上述機構一并表示感謝。兩位匿名審稿人提出的寶貴意見，使本文增色不少，謹致以衷心的感謝。

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