東亞邊界層臭氧時空分布的數值模擬研究

楊文夷,李 杰,陳煥盛,王自發,胡 波,宋 濤,李健軍(.中國科學院大氣物理研究所,大氣邊界層物理和大氣化學國家重點實驗室,北京 00029；2.中國科學院大學,北京 00049；.中國環境監測總站,北京0002)

東亞邊界層臭氧時空分布的數值模擬研究

楊文夷1,2,李 杰1*,陳煥盛1,王自發1,胡 波1,宋 濤1,李健軍3(1.中國科學院大氣物理研究所,大氣邊界層物理和大氣化學國家重點實驗室,北京 100029；2.中國科學院大學,北京 100049；3.中國環境監測總站,北京100012)

利用嵌套網格空氣質量預報模式系統(NAQPMS)對2010年東亞地區邊界層臭氧(O3)的時空分布進行了數值模擬,并評估了東亞邊界層光化學反應的活性.結果表明,NAQPMS模式與觀測結果較為一致,站點觀測與模擬的日均值(月均值)相關系數達到 0.56～0.91,模式能合理再現東亞地區地面O3的時空分布特征.東亞地區冬季邊界層O3低值區出現在中國東部;春季O3濃度增加,西北太平洋沿岸地區O3濃度達60μL/m3左右;夏季東亞中緯度35°N附近大陸地區O3由于強烈的光化學反應呈現出一濃度高值帶,濃度達60μL/m3以上;秋季東亞大部分地區O3濃度維持在40～45μL/m3左右.夏季中國京津冀和長江三角洲部分地區光化學凈生成率已超過30×10-9/d.

嵌套網格空氣質量模式；臭氧；數值模擬

隨著城鎮化經濟的快速發展,我國大氣污染呈現出復合型和區域型的新特點,以灰霾和光化學煙霧為代表的二次污染交替、耦合發生[1-2],對我國人體健康和農作物生產帶來了潛在威脅[3-4].大氣氧化能力則是大氣復合污染的核心因素,其強弱不僅決定大氣一次污染物(如二氧化硫、氮氧化物和一氧化碳等)的清除速率,同時明顯影響大氣細顆粒物(PM2.5)主要組分(如硫酸鹽、硝酸鹽和二次有機顆粒物)的質量濃度[5].

對流層臭氧(O3)是重要的大氣氧化劑,同時也是OH自由基的主要前體物[6],了解其在我國的時空分布特征是準確評估我國大氣氧化能力的前提之一,數值模式是研究該問題的重要途徑之一.針對中國特別是京津冀、長江三角洲和珠江三角洲臭氧的時空分布及其來源已做了大量數值模擬研究[7-9],然而這些研究多集中在城市夏季臭氧的形成機理以及單一區域的個例模擬,對我國邊界層臭氧長期時空分布,特別是我國灰霾頻發的秋冬兩季的模擬還遠遠不足,使得對我國灰霾期間大氣二次顆粒物生消過程的認識嚴重受限[10].

缺乏臭氧長期數值模擬也是我國臭氧生態環境效應評估的限制因素之一.研究表明,O3對植物的影響主要由于長期累積效應引起,高濃度的O3暴露會影響農作物的生長發育和產量[11].

本文利用中國科學院大氣物理研究所自主研發的嵌套網格空氣質量預報模式系統(NAQPMS)對東亞地區2010年O3濃度進行了連續一年模擬,通過與觀測數據進行對比驗證了模式對 O3長期變化特征的模擬能力,并探討了東亞地區邊界層O3及其光化學反應速率的時空分布特征.

1 模式設置與觀測數據

1.1 模式介紹

NAQPMS是由中國科學院大氣物理研究所自主研發的多物種、多尺度空氣質量模擬系統[12],已被用于區域和城市尺度的沙塵輸送、酸雨、臭氧等污染物的形成機制和跨界輸送等科學研究[13];同時在業務管理方面也得到了廣泛應用,已在全國多個省市(北京、上海、廣東等)投入業務化運行.

NAQPMS模式由氣象模塊和嵌套化學輸送模塊構成,氣象模塊采用由美國環境預測中心(NCEP)和美國國家大氣研究中心(NCAR)等機構研制的中尺度氣象模式 WRFv3.0;嵌套化學輸送模塊由中國科學院大氣物理研究所自主開發,考慮了污染物的平流、擴散和干、濕沉降等過程,氣相化學機制采用CBM-Z機制.CBM-Z是基于CBM-IV發展的按結構分類的物種更多、反應更完善、適用性更廣的一個歸納化學機理,反應物種增加至71個,化學反應增加至176個,模式系統的詳細介紹參見文獻[14].

1.2 模式設置

模擬區域包括了整個東亞地區(圖1),水平網格分辨率為 80km,網格數為 97(東西)×77(南北).垂直方向模式采用地形追隨坐標系,從地面至20km高空不均勻地分為20層,其中最下面7層位于距地面1～2km范圍內.

模擬時段為2010年1月1日～2010年12月31日,初始條件與邊界條件來源于全球大氣化學輸送模式MOZARTv2.4的模擬結果.為減少因初始條件擾動對模擬結果的影響,NAQPMS的啟動時間設定為2009年12月1日.

人為排放源取自清華大學提供的基準年為2009年的排放清單,其分辨率為 0.25°×0.25°,排放物種包括二氧化硫(SO2)、氮氧化物(NOχ)、揮發性有機物(VOCs)、黑碳(BC)、有機物(OM)和直接排放的顆粒物等[15].生物質燃燒取自于曹國良等[16]的研究,并利用MODIS衛星的火點資料,將污染物排放量細化為 0.25°×0.25°的空間分辨率,并將年均值細化為日均值.此外,碳氫化合物的自然源排放取自全球散發物質名錄行動(GEIA)[17].圖1中給出了研究區域內NOχ的排放速率.

圖1 NAQPMS模擬區域、觀測站點分布以及NOχ的排放速率[μg/(m2·s)]Fig.1 Distribution of stations in the study and modeling domain of NAQPMS and the NOχemission rate [μg/(m2·s)]

1.3 觀測數據

為了檢驗模擬結果的合理性,將模式輸出的O3濃度與站點觀測結果進行對比.觀測站點的地理位置和其他相關信息如圖1和表1所示.觀測資料主要來源于:(1)中國科學院大氣物理研究所建立的中國科學院京津冀大氣環境監測網[18];(2)中國環境監測總站建立的大氣顆粒物全國觀測網絡;(3)東亞酸雨觀測網(EANET)(http://www.eanet. cc/product.html);(4)其他數據來源,包括相關參考文獻.需要指出的是,個別站點的觀測年份并非2010年,以下針對這些站點的比較建立在月均值的基礎上,對這些站點數據的驗證用于評估模式對于季節變化規律的模擬能力.

表1 觀測站點信息Table 1 The information of stations

2 模擬結果分析

2.1 模式結果驗證

圖2展示了2010年東亞地區觀測和模擬得到的地面O3年均濃度.模擬值選取與觀測臺站同一海拔高度的結果.如圖2所示,模擬結果與觀測較為一致,基本再現了 O3的空間分布特征,如中國華北和珠江三角洲地區的低值區(20～30μL/m3)和日本北海道的高值區(30～40μL/m3).定量上講,模擬和觀測結果的相關系數達到 0.94,所有臺站的模擬值均在觀測值2倍范圍內.

圖2 2010年東亞地區地面O3年均濃度水平分布以及觀測與模擬年均濃度散點圖Fig.2 The shaded figure shows the distribution of annual mixing ratios of surface O3and the scatter plot shows the relationship between observed and simulated annual O3

圖3 觀測站點地面O3月均濃度時間序列Fig.3 Monthly mean O3mixing ratios with standard deviation of observation and model

圖3展示了所有站點月均O3濃度及其標準偏差的觀測和模擬結果.如圖3所示,模式能較好地模擬不同地區O3濃度的季節變化特征.如我國京津冀地區的地面臭氧呈單峰型分布特征,其最大值出現在 6月,最小值在冬季;華南地區(如廣州)的最大值出現在秋季(10～11月),東北地區(龍鳳山)則出現在春季.與上述地區不同,日本和西太平洋地區的臭氧呈雙峰型分布特征,即春季最高、夏季最低,秋季出現一個次峰.模式均很好再現這些特征.需要指出的是,模式雖然合理再現了承德臭氧的季節變化特征,但是模擬濃度整體偏高,這可能與模式低估承德城區NOχ對O3的滴定效應有關.

表2給出了各觀測站點的相關統計參數,如表 2所示,大部分站點觀測與模擬的相關系數達到 0.56～0.91,所有站點均通過了 1%的顯著性檢驗,證明模擬值與觀測值之間的相關系數是顯著的.承德站模擬結果普遍高于觀測值,其NMB為57%,其他站點的NMB在-9%～33%之間.

圖4展示了不同季節O3日均(或月均)濃度的觀測與模擬對比散點圖,不同季節O3的模擬值大部分落在觀測值的 2倍范圍內,日均值線性回歸得到的直線斜率在 0.9左右,而月均值線性回歸斜率在0.6～0.9范圍內.不同季節觀測與模擬濃度的相關系數在0.65～0.85之間,均通過了顯著性水平為1%的t檢驗.

圖4 不同季節O3日均濃度(a)、月均濃度(b)觀測與模擬散點圖Fig.4 Scatter plot showing the relationship between observed and simulated daily averaged O3(a) and monthly average O3(b) in different seasons

表2 O3濃度日均值模擬結果統計參數Table 2 Statistical parameters of model performance with daily concentration of O3

總體而言,NAQPMS能較好地模擬東亞地區地面O3濃度,并能基本再現東亞不同地區O3濃度的季節變化特征等.

2.2 東亞地區邊界層O3時空分布特征

圖5展示了2010年東亞地區邊界層O3濃度及輸送通量的季節分布.如圖5所示,東亞邊界層O3呈現明顯的季節變化特征.在冬季,東亞大部分地區 O3濃度維持在 20～50μL/m3,低值區出現在中國東部(30～40μL/m3),山東、河南和河北等地區的濃度甚至低至 30μL/m3以下.西太平洋、蒙古和東西伯利亞等地區O3濃度較中國東部略高,達到40～50μL/m3.這種分布特征與東亞的季風氣候和污染源分布有關.冬季,整個東亞地區受到蒙古冷高壓控制,30°N以北地區盛行西北季風,以南盛行東北季風[23].這些氣團將高緯地區背景臭氧輸送至整個東亞,使得該地區臭氧濃度較為均一.然而,中國東部特別是華北地區NOχ排放量較大(圖 1),在冬季太陽輻射較低的情況下,過量的NOχ與O3發生反應大量消耗O3,造成該地區O3濃度較低.受到 O3的分布特征和氣象條件的影響,O3高水平輸送通道位于西伯利亞-蒙古-東北-韓國-日本一線,其輸送通量達到 2×10-5mol/ (m2·s).

與冬季相比,春季東亞北部地區(25°N以北)的O3濃度大幅度增加,在西伯利亞和日本、韓國等地區甚至達到 60μL/m3以上,形成東亞的兩個高值中心.東亞南部(臺灣以南)地區的O3濃度則降低5～10μL/m3,維持在40μL/m3以下.春季東亞北部地區太陽輻射增強,中國華北、華東,韓國以及日本地區排放的高強度O3前體物在邊界層內的光化學反應明顯增強,生成大量 O3,成為東亞地區O3高值區之一;同時控制東亞大陸的蒙古高壓進一步減弱,亞洲大陸污染物向西北太平洋的O3輸送通道稍向北偏移,移至35～50°N一帶,受上游地區生成的高體積分數O3影響,黃海、東海以及日本海海域的O3濃度維持在較高值.中國南部受到來自印度洋和中國南海的海洋性氣團影響,低濃度的O3由海洋輸送至中國南部,造成東亞南部地區O3濃度明顯降低.

夏季東亞大陸35°N中緯度地區附近形成一臭氧高值帶,中國京津冀地區、山東、山西以及河南省的邊界層O3濃度可達60μL/m3左右.太平洋及沿岸地區O3濃度大幅降低,洋面上濃度維持在 20μL/m3以下,中國臺灣和日本部分地區濃度降至 30μL/m3左右.夏季北半球太陽輻射進一步加強,東亞地區充足的O3前體物在合適的條件下發生光化學反應生成大量O3,污染物局地累積造成35°N大陸地區形成O3高值區.中國南部和日本等地在東亞夏季風影響下盛行偏東或偏南氣流,來自海洋的清潔氣團使得這些地區邊界層O3濃度較低,維持在30μL/m3以下.

圖5 2010年東亞邊界層O3濃度(μL/m3)及水平輸送通量[1×10-5mol/(m2·s)]的季節分布Fig.5 Seasonal mean ozone mixing ratios (μL/m3) and ozone horizontal fluxes [1×10-5mol/(m2·s)] in the boundary layer in 2010

秋季東亞大部分地區邊界層O3濃度維持在40～45μL/m3左右.此時光化學反應強度隨著太陽輻射的減弱而降低,夏季35°N大陸地區O3高值區濃度大幅度下降,中國華北等地區邊界層O3濃度在秋季降低至35μL/m3左右,成為低值區.由于東亞季風由夏季風向冬季風轉變,中國南部地區、日本以東的西北太平洋地區受到大陸污染氣團的影響,O3濃度回升至40μL/m3左右,并在整個秋冬季都維持在較高濃度.

2.3 臭氧生成速率的時空分布特征

圖6展示了2010年東亞地區邊界層O3光化學凈生成率(ONP,單位時間O3凈生成量)的季節分布.如圖6所示,ONP呈現明顯的季節變化特征.冬季,太陽輻射較弱,整個東亞地區ONP維持在較低水平,基本在 10×10-9/d以下.春季北半球太陽輻射增強,東亞大陸地區人為污染源排放較強的地方ONP增加5×10-9/d左右,中國35°N以南地區維持在 10×10-9/d以上.夏季光化學反應強烈,東亞大陸大部分地區ONP較春季有明顯增加,中國華北、華東等地基本維持在 20×10-9/d以上,中國京津冀和長三角部分地區ONP甚至超過30×10-9/d.秋季整個東亞地區 ONP的分布與春季較為接近.總體而言,ONP與排放源分布(圖1)有較好的一致性,說明污染源排放是影響ONP的主要因子之一.

圖6 2010年東亞邊界層O3光化學凈生成率(10-9/d)的季節分布Fig.6 Seasonal mean net ozone photochemical production (10-9/d) in the boundary layer in 2010

隨著污染物排放強度的演變,東亞地區 ONP強度也呈現明顯的變化趨勢.中國及韓國部分地區夏季ONP較20世紀90年代增長(5～10)×10-9/d以上

[22,24],中國東部地區增長幅度最大,河北北部、河南南部以及江蘇、安徽、浙江三省交界處,增長幅度達到(15～20)×10-9/d(約為100%).與之相反的是,夏季日本東京地區 ONP呈現出下降趨勢,降低至15×10-9/d以下,這與污染物的演變趨勢一致[25-26].

大量研究表明,歐洲特別是其中部地區目前嚴重的臭氧污染,臭氧超標天數達到10%～20%[27].基于觀測數據,Connor等[28]計算2000年7～8月歐洲中部地區白天邊界層 ONP為(13～45.5)×10-9/d.與之相比,我國東部大部分地區夏季全天邊界層ONP歐洲中部地區相當(10×10-9/d以上),個別地區甚至超過歐洲中部(超過40×10-9/d).

3 結論

3.1 利用NAQPMS對東亞地區2010年O3濃度進行了模擬,為檢驗模擬質量,將模擬結果與觀測數據進行對比,27個觀測站點觀測與模擬的O3濃度日均(月均)值均有較好相關性.絕大部分站點的相關系數在0.6～0.9之間,所有站點均通過了顯著性水平為1%的t檢驗,表明模式可以較好地再現東亞地區地面O3的濃度分布和季節變化特征.

3.2 東亞地區不同季節邊界層 O3濃度呈現出各自的空間分布特征,主要影響因素有對流層光化學反應生成,東亞季風環流和平流層向對流層的輸送等.冬季邊界層O3低值區位于中國東部地區,山東、河南和河北等地區的濃度低至30μL/m3;春季東亞25°N以北地區O3濃度大幅度增加,西伯利亞和日本、韓國等地O3濃度高達60μL/m3左右;夏季東亞中緯度 35°N附近大陸地區邊界層O3濃度由于強烈的光化學反應呈現出一臭氧高值帶;秋季中國南部地區、日本以東的西北太平洋地區由夏季風向冬季風轉變,在大陸污染氣團的影響下邊界層O3濃度回升至40μL/m3左右.

3.3 東亞地區人為活動強烈的地區 ONP較大,因此污染源排放是影響ONP的主要因子.冬季整個東亞地區 ONP維持在 10×10-9/d以下.春季ONP有所增加,中國 35°N以南地區維持在10× 10-9/d以上.夏季光化學反應強烈,人為污染物排放較大地區ONP大幅度增加,中國京津冀和長三角部分地區ONP甚至超過30×10-9/d.秋季ONP的分布與春季較為接近.

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致謝：感謝清華大學王書肖研究員提供2009年中國大陸人為排放源和日本全球變動研究所Yugo Kanaya博士提供日本Fukue臭氧的觀測結果.

Modeling analysis of boundary layer ozone distributions over East Asia.

YANG Wen-yi1,2, LI Jie1*, CHEN

Huan-sheng1, WANG Zi-fa1, HU Bo1, SONG Tao1, LI Jian-jun3(1.The state Key Laboratory of Atmospheric Boundary Layer Physics and Atmospheric Chemistry, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China；2.University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China；3.China National Environmental Monitoring Centre, Beijing 100012, China). China Environmental Science, 2014,34(7)：1633～1641

The nested air quality prediction model system (NAQPMS) was applied to investigate the temporal and spatial variations of boundary layer ozone over China in 2010, and the photochemical activity in the boundary layer was assessed. The model performed well with the observed daily (monthly) mixing ratio of ozone, and the correlation coefficients ranging from 0.56 to 0.91. Boundary O3distribution over East Asia showed a significant seasonal variability with the meteorological and photochemical condition. In winter, the seasonal averaged O3concentrations over East Asia were among 20～50μL/m3with low O3concentrations cover the East China. The major outflow transport pathway for O3to the western Pacific in spring was at 25～40°N, where the ozone mixing ratios in the lower troposphere might reach up to 60μL/m3. In summer, high ozone (about 60μL/m3) appeared in the East China around 35°N, where pollutant emissions were strong and ozone net production was high. In autumn, the distribution of O3was similar to that in spring, but O3concentrations were around 40～45μL/m3lower than those in spring. The net photochemical production of ozone in the North China and the Yangtze River Delta has exceeded 30×10-9/d in summertime.

nested air quality prediction model system；O3；numerical simulation

X515

A

1000-6923(2014)07-1633-09

楊文夷(1989-),女,江蘇蘇州人,中國科學院大氣物理研究所博士研究生,主要從事大氣物理與大氣環境方向研究.發表論文4篇.

《中國環境科學》2011年度引證指標

《中國環境科學》編輯部

2013-09-15

中國科學院戰略性先導項目(XDB05030101,XDA05100501);環保行業公益性科研專項(201009002);國家自然基金(40805051)

* 責任作者, 副研究員, lijie8074@mail.iap.ac.cn

根據《2012年版中國科技期刊引證報告(核心版)》,《中國環境科學》2011年度引證指標繼續位居環境科學技術、安全科學技術類科技期刊前列,核心影響因子1.523,學科排名第1,綜合評價總分79.2,學科排名第2;在被統計的1998種核心期刊中影響因子列第18位,綜合評價總分列第52位.《中國科技期刊引證報告》每年由中國科學技術信息研究所編制,統計結果被科技管理部門和學術界廣泛采用.