沼液灌溉中的重金屬潛在風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

劉思辰， 王莉瑋, 李希希, 陳玉成* ， 付茂梅

(1 西南大學(xué)三峽庫區(qū)生態(tài)環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 西南大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院， 重慶 400716；2 重慶市農(nóng)業(yè)環(huán)境監(jiān)測(cè)站，重慶 401121； 3 四川省宜賓市輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)站， 四川宜賓 644000)

沼液是有機(jī)廢棄物厭氧發(fā)酵產(chǎn)生沼氣后的副產(chǎn)物，含有植物所需要的養(yǎng)分元素和多種生理活性物質(zhì)[1]，具有速效、 營(yíng)養(yǎng)、 抑菌、 刺激、 抗逆等功效[2-5]。但受經(jīng)濟(jì)利益的驅(qū)使，某些重金屬元素通過人為添加的形式，不可避免地通過飼料—畜禽—糞便途徑進(jìn)入沼氣發(fā)酵池，可能導(dǎo)致沼液灌溉后土壤中重金屬元素的超標(biāo)。因此，沼液作為肥料進(jìn)行灌溉，具有一定程度的重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)[6]。在戶用沼氣與沼氣工程蓬勃發(fā)展的今天，沼液灌溉是一種消納沼液的最主要方式，但到底沼液中重金屬含量如何？其風(fēng)險(xiǎn)又應(yīng)如何表征？目前尚無實(shí)質(zhì)性的報(bào)道。為此，本文擬通過文獻(xiàn)調(diào)研與樣品采集，對(duì)比分析全國(guó)部分地區(qū)戶用沼氣池沼液(以下簡(jiǎn)稱“戶用沼液”)和沼氣工程沼液(以下簡(jiǎn)稱“工程沼液”)中的重金屬元素含量，并采用不同風(fēng)險(xiǎn)表征指數(shù)對(duì)重金屬污染的風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)估，以期為安全利用沼液灌溉、 最大限度地降低重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)提供科學(xué)依據(jù)。

1 研究方法

1.1 信息獲取

1.1.2 采樣分析 在重慶市采集24個(gè)戶用沼液樣品(分別采自重慶沙坪壩區(qū)、 合川區(qū)、 涪陵區(qū))和13個(gè)工程沼液樣品(采自重慶某奶牛場(chǎng))，從國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)中心購(gòu)買標(biāo)準(zhǔn)樣品，測(cè)定重金屬元素砷(As)、 鎘(Cd)、 鉻(Cr)、 汞(Hg)和鉛(Pb)的含量，其中Cd、 Cr和Pb采用原子吸收分光光度法，As采用二乙基二硫代氨基甲酸銀分光光度法，Hg采用冷原子吸收光譜法。

1.2 風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法

1.2.1 評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn) 沼液灌溉的重金屬風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)采用沼肥施用技術(shù)規(guī)范(NY/T2065-2011)，其中As、 Cd、 Cr、 Hg和Pb限值分別為70、 3、 300、 5和100 mg/L。風(fēng)險(xiǎn)分級(jí)參照基于污染指數(shù)(P)的安全分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)[34]，并予以適當(dāng)調(diào)整(表1)。

表1 沼液灌溉重金屬的潛在風(fēng)險(xiǎn)分級(jí)及其風(fēng)險(xiǎn)對(duì)策

1.2.2 評(píng)價(jià)方法 采用綜合風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法，表征戶用沼液和工程沼液中重金屬的絕對(duì)風(fēng)險(xiǎn)。

首先確定單項(xiàng)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)Pi：

(1)

式中：Ci為第i重金屬的實(shí)測(cè)值；Si為第i重金屬的標(biāo)準(zhǔn)值。

然后按照不同方法，計(jì)算算術(shù)均值風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)(PI1)、 幾何均值風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)(PI2)、 Nemerrow風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)(PI3)、 單位向量風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)(PI4)：

(2)

(3)

(4)

(5)

2 結(jié)果與討論

2.1 不同沼液中重金屬賦存量的差異分析

考慮到篇幅，略去沼液中重金屬含量的原始數(shù)據(jù)，僅列出其基本統(tǒng)計(jì)參數(shù)(表2)。從表2可以看出，我國(guó)戶用沼液中As、 Cd、 Cr、 Hg和Pb的平均含量分別為0.286、 0.028、 0.187、 0.049和0.424 mg/L，中位值分別為0.312、 0.0195、 0.183、 0.025和0.330 mg/L；工程沼液平均含量分別為0.278、 0.200、 1.576、 0.301和0.883 mg/L；中位值分別為0.110、 0.009、 0.218、 0.004和0.131 mg/L。

表2 沼液重金屬含量的描述性統(tǒng)計(jì)

從分布形態(tài)來看，經(jīng)過偏度系數(shù)與峰態(tài)系數(shù)的聯(lián)合檢驗(yàn)，所有重金屬元素的含量不符合正態(tài)分布。就偏度而言，兩類沼液中重金屬均屬于右偏(正值)，即向右側(cè)拖尾，數(shù)據(jù)主要分布在低值范圍內(nèi)。就峰態(tài)而言，戶用沼液中Cr與工程沼液中重金屬屬于尖峰態(tài)，數(shù)據(jù)分布域較窄。戶用沼液中As、 Cd、 Hg和Pb屬于緩峰態(tài)，數(shù)據(jù)分布域較寬。因此可以看出，戶用沼液與工程沼液中重金屬的含量以及分布都有較大的差異。

按照發(fā)酵原料將數(shù)據(jù)整理后可以看出，全國(guó)大部分地區(qū)沼氣發(fā)酵原料多采用豬糞尿和牛糞尿。牛場(chǎng)沼液中各重金屬含量為Pb>As>Cr>Cd>Hg，豬場(chǎng)沼液為Cr>Cd>Pb>As>Hg，豬場(chǎng)沼液中重金屬含量均大于牛場(chǎng)沼液(表3)，且兩種原料沼液中重金屬均屬于強(qiáng)變異。豬場(chǎng)在養(yǎng)殖過程中飼料中加入了許多添加劑，增加了豬糞尿的重金屬含量，而牛場(chǎng)飼料添加劑加入量較少，因而導(dǎo)致豬場(chǎng)沼液中重金屬含量均大于牛場(chǎng)沼液。

表3 不同原料沼液重金屬含量的描述性統(tǒng)計(jì)

就偏度而言，兩種原料的沼液中重金屬均屬于右偏，即數(shù)據(jù)分布在低值范圍。就峰態(tài)而言，牛場(chǎng)沼液Pb，豬場(chǎng)沼液Hg屬于緩峰態(tài)，其余重金屬均屬于尖峰態(tài)。不同原料沼液中重金屬元素的含量差異較大。

2.2 沼液灌溉的重金屬風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

分別計(jì)算5個(gè)地區(qū)戶用沼液和20個(gè)地區(qū)工程沼液中重金屬的Nemerrow風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)(圖1)。參考分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)表1，看出河南和安徽的工程沼液中重金屬的Nemerrow風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)最大，為0.603和0.511，屬于較高風(fēng)險(xiǎn)，意味著這些地區(qū)的沼液除進(jìn)行物理處理外，還要利用化學(xué)方法進(jìn)行處理，降低風(fēng)險(xiǎn)后才可進(jìn)行灌溉；其次湖南、 浙江為0.328、 0.208，屬于低風(fēng)險(xiǎn)，只需物理處理和簡(jiǎn)單化學(xué)處理后便可灌溉；其余地區(qū)Nemerrow風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)均小于0.2，屬于無風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)。此外，內(nèi)蒙古、 遼寧、 福建、 四川和重慶5個(gè)地區(qū)的戶用沼液中重金屬的Nemerrow風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)均低于0.2，屬無風(fēng)險(xiǎn)。風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)低于0.2的地區(qū)只需經(jīng)過簡(jiǎn)單的物理處理便可直接進(jìn)行灌溉。

圖1 不同地區(qū)的Nemerrow指數(shù)Fig. 1 The Nemerrow index in different district

通過比較北方11個(gè)地區(qū)和南方10個(gè)地區(qū)沼液中重金屬的Nemerrow風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)，可以看出，北方片區(qū)僅河南的沼液具有風(fēng)險(xiǎn)，而南方片區(qū)安徽、 浙江和湖南的沼液均具風(fēng)險(xiǎn)，假設(shè)南北片區(qū)沼液的風(fēng)險(xiǎn)程度無差異，通過t檢驗(yàn)顯著性比較，t檢驗(yàn)(北方、 南方為2、 2)=0.567>0.05，接受原假設(shè)，即南方片區(qū)與北方片區(qū)沼液在風(fēng)險(xiǎn)程度上沒有較大的差異。

對(duì)不同發(fā)酵原料的工程沼液重金屬含量用Nemerrow指數(shù)評(píng)估(表4)，由于豬場(chǎng)沼液中各種重金屬元素含量均高于牛場(chǎng)沼液，豬場(chǎng)沼液中各重金屬的風(fēng)險(xiǎn)也均高于牛場(chǎng)，通過t檢驗(yàn)表明，t檢驗(yàn)(牛場(chǎng)、 豬場(chǎng)為2、 2)=0.023<0.05，因此豬場(chǎng)沼液風(fēng)險(xiǎn)與牛場(chǎng)沼液有明顯差異，即豬場(chǎng)沼液風(fēng)險(xiǎn)比牛場(chǎng)大，因而可以看出沼液中重金屬的風(fēng)險(xiǎn)受原料的影響很大。減少原料中重金屬的添加可以減低沼液灌溉的風(fēng)險(xiǎn)。

采用綜合風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)評(píng)價(jià)，戶用沼液中As、 Cd、 Cr、 Hg和Pb在用不同的評(píng)價(jià)指數(shù)描述時(shí)，Pb、 As的單位向量指數(shù)(PI4)為0.454、 0.214，屬于低風(fēng)險(xiǎn)，其余重金屬元素的各指標(biāo)均小于0.2，無風(fēng)險(xiǎn)。工程沼液中Hg的算術(shù)均值指數(shù)(PI1)、 幾何均值指數(shù)(PI2)、 Nemerrow指數(shù)(PI3)、單位向量指數(shù)(PI4)均最高，分別為0.125、 0.323、 0.597和0.289(表5)，可以看出，按Nemerrow指數(shù)(PI3)計(jì)算，工程沼液中Hg屬較高風(fēng)險(xiǎn)，若以均值指數(shù)(PI2)和單位向量指數(shù)(PI4)計(jì)算，Hg則屬于低風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)。Cd的Nemerrow指數(shù)(PI3)為0.202，屬低風(fēng)險(xiǎn)，其余重金屬元素的綜合風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)雖然隨計(jì)算方法不同而變化，但其風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)一致，均屬于無風(fēng)險(xiǎn)。

表4 不同原料工程沼液重金屬的Nemerrow風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)

表5 沼液中不同重金屬的潛在風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)

由于沼肥施用技術(shù)規(guī)范(NY/T2065-2011)中對(duì)于Hg、 Cd的要求均較高，因此Hg、 Cd在沼液中含量雖不大，但其作為肥料施用時(shí)的風(fēng)險(xiǎn)較高。因此對(duì)于As、 Cr只需簡(jiǎn)單物理處理，但對(duì)于沼液中的Hg、 Cd和Pb則需進(jìn)行物理化學(xué)的綜合處理。

綜合風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)一般因方法不同而在數(shù)值上存在差異，造成這幾種評(píng)價(jià)方法的評(píng)價(jià)結(jié)論之間存在差異的主要原因是其定義和側(cè)重點(diǎn)的不同，Nemerrow風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法不僅考慮到影響參數(shù)的平均狀況，還特別強(qiáng)調(diào)了其最大值的影響，在Nemerow指數(shù)中，Pimax與Piave對(duì)指數(shù)的重要性被認(rèn)為是同等的，即Pimax的影響沒有很好地突出，為此我國(guó)學(xué)者姚志麒建議Pimax與Piave進(jìn)行幾何平均。總體來說，Nemerow指數(shù)對(duì)于沼液作為肥料施用的風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)評(píng)價(jià)的效果較好，比較能代表真實(shí)情況。

綜合上述幾種方法，無論戶用沼液還是工程沼液作為肥料灌溉，Hg的絕對(duì)風(fēng)險(xiǎn)都最大，其次是Cd，造成此現(xiàn)象的原因是所引用的標(biāo)準(zhǔn)對(duì)這兩種重金屬要求較高。幾個(gè)統(tǒng)計(jì)地區(qū)中，河南、 安徽和湖南的工程沼液屬于較高風(fēng)險(xiǎn)，浙江的風(fēng)險(xiǎn)較低。其他地區(qū)的戶用和工程沼液雖均屬于無風(fēng)險(xiǎn)，但在施用前，均應(yīng)根據(jù)當(dāng)?shù)赝寥罓顩r，經(jīng)過適當(dāng)處理后再作為肥料施用到土壤中。

3 結(jié)論

1)全國(guó)大部分地區(qū)，沼氣工程沼液和戶用沼液中重金屬元素含量的數(shù)據(jù)均不符合正態(tài)分布。沼氣工程沼液中除As外，Cd、 Cr、 Hg和Pb的平均含量均大于戶用沼液，且重金屬含量的變異程度也均大于戶用沼液。

2)沼氣發(fā)酵原料對(duì)沼液中重金屬含量的影響較大，不同原料沼氣發(fā)酵的沼液其重金屬元素含量存在顯著性差異，豬場(chǎng)沼液中As、 Cd、 Cr、 Hg、 Pb重金屬元素含量均大于牛場(chǎng)沼液，且風(fēng)險(xiǎn)也較高。

3)采用綜合風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)進(jìn)行評(píng)價(jià)，戶用沼液中Pb、 As的單位向量指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果屬于低風(fēng)險(xiǎn)，其余重金屬的各指標(biāo)均無風(fēng)險(xiǎn)。工程沼液中Hg的各種指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果其風(fēng)險(xiǎn)均最高，按Nemerrow指數(shù)計(jì)算，工程沼液中Hg屬較高風(fēng)險(xiǎn)，按均值指數(shù)和單位向量指數(shù)計(jì)算，Hg屬于低風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)。Cd的Nemerrow指數(shù)評(píng)價(jià)，屬低風(fēng)險(xiǎn)，其余重金屬的綜合風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)雖然隨計(jì)算方法不同而變化，但其風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)一致，均屬于無風(fēng)險(xiǎn)。兩種類型沼液中，Hg、 Cd含量較低但其風(fēng)險(xiǎn)較大，建議在灌溉前通過物理化學(xué)方法予以去除。

4)調(diào)查地區(qū)中，河南、 安徽的工程沼液中重金屬含量的風(fēng)險(xiǎn)較高，其沼液除了必要的物理處理外，還需利用化學(xué)方法進(jìn)行處理，降低風(fēng)險(xiǎn)后才可進(jìn)行灌溉；湖南、 浙江的沼液存在低風(fēng)險(xiǎn)，這些地區(qū)沼液只需物理處理和簡(jiǎn)單化學(xué)處理后便可灌溉；其余地區(qū)沼液均無風(fēng)險(xiǎn)。此外，內(nèi)蒙古、 遼寧、 福建、 四川和重慶5個(gè)地區(qū)的戶用沼液中重金屬元素含量均無污染風(fēng)險(xiǎn)，只需經(jīng)過簡(jiǎn)單的物理處理便可直接進(jìn)行灌溉。

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