湘西北下寒武統牛蹄塘組頁巖氣生氣物質基礎研究

王朝暉, 肖正輝,, 楊榮豐, 馮 濤, 王齊仁, 黃儼然, 陳新躍,寧博文

(1.湖南科技大學頁巖氣資源利用湖南省重點實驗室, 湖南 湘潭 411201；2.湖南科技大學煤炭資源清潔利用與礦山環境保護湖南省重點實驗室, 湖南 湘潭 411201)

資源和環境制約對傳統能源格局提出挑戰，世界能源利用正在向清潔、高效、低碳方向發展。近年來，以頁巖氣為代表的非常規天然氣快速發展引起了全世界的關注，頁巖氣勘探開發正由北美向全球擴展[1-2]。我國常規油氣儲量的瓶頸以及不合理的能源結構迫使中國不得不重視頁巖氣的勘探開發。

湖南是一個貧煤、缺油、無常規氣的省份，但頁巖氣資源豐富，且主要分布在湘西北地區下寒武統牛蹄塘組[3]。開發利用這些頁巖氣資源可以有效彌補天然氣缺口，是湖南自身解決能源問題的重要舉措之一。目前，國內已在四川盆地、貴州等地區開展了大量的頁巖氣資源調查和研究工作[4-6]。雖然湘西北地區與四川盆地、貴州同處于揚子地臺，但其頁巖氣資源研究則相對較缺乏，至今尚無系統性研究成果。因此，本研究從黑色泥頁巖厚度、有機碳含量、有機質類型和有機質熱演化程度等方面初步探討湘西北地區下寒武統牛蹄塘組頁巖氣的生氣物質基礎，為系統評價研究區頁巖氣勘探開發潛力及優選頁巖氣富集區塊等方面提供地質依據。

1 區域地質背景

湘西北地區系新晃-滬溪-沅陵-常德桃源-岳陽一線西北部地區，處于揚子準地臺東南緣上揚子臺褶帶與江南地軸結合部位的武陵褶斷束內(圖1)[7]。在地層分區上，隸屬于揚子陸塊東南緣向江南地層分區過渡地帶。區內出露的地層比較齊全，除缺失上志留統和下泥盆統外，從中元古界冷家溪群至第四系的其他地層都有分布[8]。

圖1 湘西北地區區域構造單元劃分(據參考文獻[7]修改)

湖南早寒武世沉積從早寒武世梅樹村期開始，全區地勢北西高南東低，海水由北西向南東逐漸加深[8]。在梅樹村期、筇竹寺期，湘西北地區為深水陸棚相、熱水深水陸棚相和斜坡相的沉積序列和古地理格局(圖2)[9-10]。

2 樣品采集及實驗測試

本次研究采集的樣品主要分布在湘西北有下寒武統黑色頁巖出露的地區(圖3)。為了盡量避免露頭樣品由于不同程度氧化而導致的有機碳含量降低等不足，在有條件的地方，盡量選取了礦洞和井下樣品。本研究選取了約60塊樣品用于泥頁巖有機質類型和含量、成熟度的測試分析。

圖2 湘西北及其周緣下寒武統黑色頁巖沉積相分布(據參考文獻[9-10]修改)

圖3 湘西北下寒武統牛蹄塘組黑色泥頁巖厚度等值線圖

3 生氣物質基礎

富含有機質頁巖中天然氣的生成量主要取決于富有機質泥頁巖厚度、有機碳含量、有機質類型及熱演化程度等。

3.1 泥頁巖厚度

泥頁巖的厚度是控制頁巖氣成藏的關鍵因素之一。圖3是湘西北下寒武統牛蹄塘組泥頁巖的厚度分布圖，可以看出，研究區黑色泥頁巖厚度可從幾十米高至兩百余米，且從深水陸棚往斜坡方向，黑色泥頁巖的厚度逐漸減薄，表明沉積相帶控制了研究區黑色泥頁巖的發育。

3.2 有機碳含量

通過對湘西古者、古丈和三岔坪、張家界柑子坪、三岔和后坪、石門楊家坪、桃源馬進洞、鳳凰七梁橋等野外露頭剖面采集的幾十個樣品進行分析，結果顯示泥頁巖有機碳含量為0.62%～14.91%，平均5.46%，其中有機碳含量大于1%的樣品數約占樣品總數的80%，大于2%的樣品數占樣品總數的60%以上(圖4)。已有研究成果表明，四川盆地、滇東及滇東北地區下寒武統泥頁巖有機碳含量平均都在4%以下[10-11]，明顯低于研究區泥頁巖有機碳含量。其原因主要是研究區泥頁巖的沉積環境主要為深水陸棚相及熱水深水陸棚相[9-10]，水體深度與溫度等因素更有利于有機質的生成與保存。

在平面上，湘西北下寒武統牛蹄塘組黑色泥頁巖有機碳含量高值區主要分布在張家界及其周邊地區，平均大于8%(圖5)，其原因主要是該區域處于熱水深水陸棚區[9,12-16]，該環境有利于藻類、線葉植物等底棲生物繁殖[7]，表明沉積環境同樣也是控制有機碳含量的主要因素。在張家界柑子坪、三岔一帶，部分黑色泥頁巖有機碳含量最高可達15%左右，主要是由于該區位于熱水噴口附近[12-16]，熱水攜帶的營養性物質使水體中藻類以及其他水生生物異常繁殖。與熱水深水陸棚區相比，斜坡區(馬進洞剖面)和深水陸棚區(如龍山剖面)的有機碳含量則相對較小(圖5)。其原因可能是：斜坡區的地理位置、水體深度、溫度等不利于底棲生物生存等因素有關；深水陸棚區則主要與有機質的保存有關。比如，楊家坪與龍山雖然同處于深水陸棚區，但前者泥頁巖沉積期的水體相對更深，更不利于有機質的氧化，從而泥頁巖表現出更高的TOC含量(圖5)。因此，研究區不同沉積背景下泥頁巖有機碳含量見圖6。

圖4 湘西北下寒武統實測樣品有機碳含量分布頻率

圖5 湘西北地區下寒武統典型露頭剖面泥頁巖有機碳含量

圖6 研究區不同沉積背景下泥頁巖有機碳含量示意圖

本研究進一步探討了熱水深水陸棚區(以柑子坪和大坪等露頭剖面為代表)和斜坡區(以桃源馬進洞露頭剖面為代表)泥頁巖有機碳含量和礦物組成之間的關系。研究表明，無論是熱水深水陸棚區還是斜坡區，較高有機碳含量的泥頁巖往往有著較高的石英礦物含量(圖7a)。其原因是研究區下寒武統沉積時水體越深，越有利于有機質的富集，同時泥頁巖硅質含量也相應增高[17]。不僅如此，研究區熱水深水陸棚區熱水攜帶的營養性物質有利于水生生物繁殖，致使泥頁巖有機質含量高，但該環境下熱水攜帶的富硅物質也有利于石英礦物的形成[12-14]。研究區下寒武統牛蹄塘組泥頁巖有機質含量與其黏土礦物含量之間的關系則不同，熱水深水陸棚區較高有機碳含量的泥頁巖往往有著較高的黏土礦物含量(圖7b)，斜坡區則相反(圖7c)。其原因可能是較靠近物源的深水陸棚區，水越深越有利于有機質的富集，但較粗的陸源碎屑、碳酸鹽臺地等流入物會隨之變少，泥頁巖的黏土礦物含量則會增高，從而出現深水陸棚區泥頁巖有機碳含量與其黏土礦物含量之間具有正相關關系。然而，離物源相對較遠的斜坡區，泥頁巖黏土礦物含量受陸源碎屑、碳酸鹽臺地等流入物多少的影響相對較小，但泥頁巖硅質含量受水體變深因海水中緩慢沉降的SiO2和一些有機硅生物死亡等因素的影響相對較大[17]。于是，斜坡區便出現泥頁巖有機碳含量與其黏土礦物含量之間具有負相關關系。研究區泥頁巖有機碳含量和礦物組成之間的關系表明，無論是陸棚區還是斜坡區，泥頁巖中石英、黏土礦物含量可指示其有機質富集程度。

3.3 有機質類型

根據美國的勘探經驗, Ⅰ型和Ⅱ型干酪根為頁巖氣生成的主要有機質類型。許多研究結果表明，顯示湘西北下寒武統牛蹄塘組黑色泥頁巖有機質類型為Ⅰ型[18-20]。本次研究結果顯示，研究區泥頁巖樣品的顯微組分以腐泥組及碎屑狀、塊狀瀝青為主，缺乏鏡質組、惰質組和殼質組。干酪根鏡鑒分析結果表明干酪根組分基本上為無定形體、藻類和腐泥體，干酪根碳同位素 δ13C值為-33.1‰～-29.1‰，有機質類型可判定為Ⅰ型和Ⅱ1型。Ⅰ型和Ⅱ1型干酪根的生源組合主要為海洋菌藻類，原始組分屬富氫、富脂質，生烴潛力高，有利于頁巖氣生成。

圖7 泥頁巖有機質含量與其石英礦物含量、深水陸棚區和斜坡區黏土礦物含量之間的關系

3.4 熱演化程度

鏡質組反射率(Ro)雖是一項國際公認的標定有機質成熟階段的獨立指標，但湘西北下寒武統牛蹄塘組海相泥頁巖中缺乏來源于高等植物的標準鏡質組，因此無法直接獲得鏡質組反射率，該情況下瀝青反射率成為表征有機質成熟度的一個重要指標[21]。應用瀝青反射率作為成熟指標時，國內學者通常按豐國秀(1988)、Jacob(1989)等換算公式求出等效鏡質組反射率[22]。本研究采用Jacob(1989)的換算公式計算出的等效鏡質組反射率來評價泥頁巖熱演化程度。研究結果顯示，湘西北下寒武統黑色泥頁巖熱演化程度偏高，等效鏡質組反射率均在2.5%以上，平均大于3%，達到了過成熟階段，以生成熱解氣和裂解氣為主。已有研究表明，在泥頁巖有機碳含量較高的地區，即使是高成熟度的泥頁巖，也可形成頁巖氣藏[17]。湘西北下寒武統牛蹄塘組泥頁巖成熟度較高，反映了該地區自加里東以來經歷了多期構造運動和擠壓作用，以及抬升剝蝕前最大埋藏時的熱演化程度。

4 結論

1) 從深水陸棚往斜坡方向，湘西北地區下寒武統牛蹄塘組黑色泥頁巖厚度逐漸減薄，表明沉積相帶控制了該區泥頁巖的發育。

2) 湘西北地區下寒武統牛蹄塘組泥頁巖有機碳含量高，為0.62%～14.91%，平均5.46%。在平面上，泥頁巖有機碳含量高值區主要分布在處于熱水噴口及其周邊地區，平均大于8%。

3) 湘西北地區下寒武統牛蹄塘組泥頁巖有機碳含量與其石英礦物含量之間具有正相關關系，深水陸棚區泥頁巖有機碳含量與其黏土礦物含量之間具有正相關關系，斜坡區則為負相關關系，表明泥頁巖石英、黏土礦物含量可指示其有機質富集程度。

4) 湘西北地區下寒武統牛蹄塘組泥頁巖有機質類型為Ⅰ型和Ⅱ1型，熱演化程度高，均有利于頁巖氣生成。

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