一種評估煙花爆竹燃放對大氣PM2.5影響的新方法

王 哲，王自發，鄭海濤

1.中國科學院大氣物理研究所 大氣邊界層物理和大氣化學國家重點實驗室，北京 100029 2.中國科學院大學，北京 100049

春節是中國人的傳統節日，春節期間的一個重要習俗就是燃放煙花爆竹。北京市在實施市區煙花爆竹禁放政策12年后，從2006年開始禁放改為限放，規定五環路以內農歷除夕—正月初一、正月初二至正月十五7:00—24:00可以燃放煙花爆竹，其中煙花爆竹燃放最集中的時段是除夕夜、元宵節夜間。煙花爆竹的主要化學成分包括可燃物質(如硫磺、木炭、鎂粉、赤磷)、氧化劑(如硝酸鹽類、氯酸鹽類等)、火焰著色物(如鋇鹽、鍶鹽、鈉鹽、銅鹽)以及其他化學藥物(如苦味酸鉀、聚氯乙烯樹脂、六氯乙烷、各種油脂、硝基化合物)等[1]。在引發后的高溫、高壓條件下，煙花爆竹中的物質發生一系列化學反應，放出二氧化硫、氮氧化物、重金屬[2]以及有機物[3-4]，并產生大量的煙塵顆粒[1]，導致空氣質量明顯惡化。

徐敬等[5]、李令軍等[6]、金軍等[7]、何松潔等[8]分析了燃放煙花爆竹對北京市顆粒物等大氣污染物的影響，結果表明，大量鞭炮的集中燃放造成了大氣短時嚴重污染，并且對不同大氣污染物的影響存在差異，PM10特別是PM2.5污染最嚴重。上述研究在評估煙花爆竹燃放對大氣污染物的貢獻時，將集中燃放前某一時刻值作為煙花爆竹之外的污染源造成的城市背景污染物濃度，實際上由于燃放期間氣象條件在發生變化，非煙花爆竹污染物濃度并不是常數，上述估計方法會導致較大的誤差。何松潔等[8]還通過將北京城區點和北部背景點對比，分析煙花爆竹的貢獻，然而由于北京市污染水平分布存在“南北兩重天”現象[9]，不同地點的污染物變化趨勢可能具有較大差別。另外，文獻[5-7]研究中僅有1～3個監測點的數據，何松潔等[8]從北京市空氣質量自動監測網絡27個監測點中選取了5個點進行分析，少數幾個監測點難以準確代表煙花爆竹燃放對北京市大氣環境的影響。

2013年1—3月北京乃至中國東部地區經歷了嚴重的灰霾天氣，而灰霾天氣的本質是細顆粒物PM2.5污染[10]。春節期間煙花爆竹燃放無疑對灰霾天氣起到了雪上加霜的作用，評估煙花爆竹燃放對PM2.5的貢獻對于空氣污染預警和大氣污染控制具有重要的意義。該文基于北京市空氣質量自動監測系統常規污染物監測數據，發展了一種評估煙花爆竹燃放對大氣PM2.5影響的新方法，定量估算了除夕夜、元宵節夜間煙花爆竹燃放對北京市大氣PM2.5的影響。

1 分析方法

采用的數據為北京市空氣質量自動監測系統35個監測點2013年2月常規污染物監測數據，其中國控點12個，市控點23個，全市平均值為國控點位的平均值，監測儀器參見文獻[8]。分析方法采用污染物相對比值法。相對比值法是顆粒物來源研究中的一種常用方法，某污染物濃度相對于參考標準污染物濃度的比值穩定，意味著污染源變化不大(至少在采樣期間)[11]，當比值發生明顯變化時就意味著污染源的構成發生了改變，例如Han等[12]利用Mg/Al比值法估算了北京地區礦物氣溶膠中本地源與外來源的相對貢獻量。李令軍等[6]研究表明，北京市鞭炮燃放對不同大氣污染物影響存在明顯差別，PM10響應最明顯，但CO受影響程度較小，甚至沒有明顯響應，同時PM2.5在PM10中的比例也明顯上升，可達90%[5]。根據上述研究可以推知，煙花爆竹燃放期間CO濃度變化較小，而PM2.5濃度明顯上升，因此可將CO作為參考標準污染物濃度，利用PM2.5/CO比值分析煙花爆竹燃放對PM2.5的貢獻。

圖1給出了2013年2月非燃放時段、春節、元宵節期間西城官園(代表首都功能核心區)和朝陽農展館(代表城市功能擴展區)PM2.5濃度和CO濃度的相關關系。

圖1 非燃放時段、春節、元宵節PM2.5與CO濃度的相關關系

可以看出，非燃放時段(Pnf)，官園站和農展館站的PM2.5與CO濃度呈很好的正比關系，相關系數分別為0.88、0.91，均方根誤差分別為32、31 μg/m3，置信度都在99.99%以上，其他監測點結果也類似。因此根據式(1)可以利用逐時CO濃度回歸得到逐時PM2.5濃度：

(1)

(2)

2 結果與討論

2.1 風向風速與PM2.5濃度的時間變化

圖2 春節風向風速(a)與PM2.5濃度(b)時間序列

圖3 元宵節風向風速(a)與PM2.5濃度(b)時間序列

2.2 爆竹燃放對PM2.5濃度的影響

從圖2(b)、圖3(b)中可以看出，除夕、元宵節夜間煙花爆竹燃放使全市平均PM2.5小時濃度最大增加 383、240 μg/m3，最大增加值分別出現在2月10日01:00—02:00、2月24日22:00—23:00。由于顆粒物空氣質量指數是以24小時平均值計算的，因此分析了煙花爆竹燃放對24小時平均PM2.5濃度的影響。采用的除夕、元宵節24小時平均時段分別是2月9日08:00—2月10日08:00、2月24日08:00—2月25日08:00，因為該時段包含了完整的燃放過程。春節煙花爆竹燃放使24小時平均PM2.5濃度由71 μg/m3增加到159 μg/m3，相應的空氣質量級別由良好升級為重度污染[14]。元宵節煙花爆竹燃放使24小時平均PM2.5濃度由207 μg/m3增加到261 μg/m3，相應的空氣質量級別由重度污染升級為嚴重污染[14]。春節、元宵節煙花爆竹導致的24小時PM2.5增加量都大于線性回歸的均方根誤差33 μg/m3，分別占總PM2.5濃度的55.3%、20.7%，因此煙花爆竹燃放導致了北京地區24小時平均PM2.5濃度的顯著增加。

2.3 爆竹燃放對PM2.5濃度水平分布的影響

圖4 除夕、元宵節最大煙花爆竹PM2.5小時濃度的空間分布

2.4 爆竹燃放排放的PM2.5總量估算

金軍等[7]根據PM10濃度估算了市區燃放煙花爆竹排放的PM10總量。本文采取類似的方法估算2013年北京燃放煙花爆竹排放的PM2.5總量。航測數據顯示，北京地區氣溶膠數濃度在垂直方向上按負指數規律遞減[16]，假定鞭炮對PM2.5貢獻量隨高度按負指數規律遞減，計算公式如下:

Cz=C0×e(-n×z)

(3)

(4)

2.5 討論

3 結論與展望

基于北京市空氣質量自動監測系統35個監測點2013年2月數據，發展了一種新分析方法，利用常規污染物相對比值定量估算了除夕、元宵節夜間北京煙花爆竹燃放對大氣PM2.5的影響，主要結論：

1)北京除夕煙花爆竹燃放使PM2.5單站1小時平均濃度最大增加709 μg/m3(石景山古城監測點)；全市24小時平均濃度增加88 μg/m3，達到159 μg/m3，空氣質量由良好升級為重度污染。元宵節夜間PM2.5單站1小時平均濃度最大增加469 μg/m3(海淀萬柳監測點)，全市24小時平均濃度增加54 μg/m3，達到261 μg/m3，空氣質量級別由重度污染升級為嚴重污染。

2)除夕夜和元宵夜全市平均煙花爆竹PM2.5濃度超過75 μg/m3的時間分別為5、7 h，達到峰值后半衰期分別為0.9、1.7 h。

3)元宵節夜間，城區煙花爆竹PM2.5濃度高于南部、北部郊區。除夕夜較強的偏北風將污染物輸送到南部郊區，使得城區、南部郊區的煙花爆竹PM2.5濃度高于北部郊區。禁放區的定陵、密云水庫幾乎沒有受到煙花爆竹燃放的影響。

4)除夕、元宵節北京市區煙花爆竹排放PM2.5總量分別約為1.91×105kg、1.17×105kg，最大小時排放量分別為3.46×104kg、2.17×104kg。

利用該方法評估煙花爆竹燃放對大氣PM2.5的影響，僅需常規污染物監測數據，便于各城市監測站使用?？紤]到方法的不確定性，未來將利用空氣質量模式、發展集合卡爾曼濾波等源反演方法以獲得更為準確的排放源，進一步研究煙花爆竹燃放對大氣PM2.5的影響，為各城市春節期間空氣污染預警和大氣污染控制提供依據。

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