乏燃料事故源項估算方法研究

高 巖，趙云飛，張立國，童節娟，曲靜原

（清華大學 核能與新能源技術研究院，北京 100084）

2011年3月11日，日本發生強烈地震和海嘯，引起日本福島第一核電站長時間全廠斷電，致使堆芯長時間失去有效冷卻，部分堆芯發生熔融，導致大量放射性物質向環境釋放和擴散。已有許多研究單位和專家對放射性核素的釋放量做了估算［1-2］。

以福島第一核電站最典型的4號機組乏燃料水池為例，由于四號機組定期維修，至2010年12月，所有的燃料棒都儲存在乏燃料池中，因此乏燃料池中積存了大量的放射性核素［3］。考慮對環境有長期影響的長壽命核素137Cs，4號機組乏燃料水池在事故發生時，也即卸出堆芯約4個月時，137Cs的積存量［4］約為4.6×1017Bq。而福島事故、切爾諾貝利事故中137Cs向環境的釋放量［5］分別為1.5×1016、8.5×1016Bq。

對比可看出，4 號機組乏燃料水池中核素137Cs的積存量與福島等嚴重事故的釋放量相當，而這只是福島核電站全部乏燃料存量的一小部分——4號機組乏燃料存量為1 590盒，福島第一核電站乏燃料總存量為15 150 盒。乏燃料是一個非常巨大的風險源。雖然積存量實際不會完全釋放出來，但福島事故使人們深切認識到乏燃料的安全問題應受到足夠的重視，同時對乏燃料事故后的應對，包括事故緩解、源項分析和應急決策等提出了更高的要求。

早在1988 年，美國NRC 發布分析報告NUREG-1228，其中源項估計框架就已有相關的方法［6］，并通過開發的核電事故后果分析軟件RASCAL程序得以實現，該軟件于2007年升級至3.0.5版本，模型在NUREG-1887報告中描述［7］。在2012年完成NUREG-1940報告后，RASCAL 升 級 至4.2 版。2011 年 日 本 福島發生嚴重核事故，美國NRC 在對該事故的研究結果基礎上，于2013年將RASCAL 升級至4.3版［8］。

本文擬在NUREG-1940的基礎上開發乏燃料事故源項估算程序模塊STEM，以用于核電廠乏燃料事故后的源項快速估算，為事故后果評價提供參考，并為該項工作的持續開展準備基礎。

1 乏燃料事故源項估算方法

1.1 乏燃料事故類型及事故基本特征

乏燃料事故類型可分為3類：1）乏燃料水池的水排出池外，導致乏燃料裸露過熱造成包殼損壞；2）乏燃料池中水下乏燃料組件損壞；3）干式儲存罐和其中的乏燃料包殼都發生損壞。

1.2 乏燃料事故源項的計算方法

在計算放射性釋放量時，需先計算乏燃料中每種放射性核素i的活度Ii，然后通過預估事故類型確定核素的釋放份額AFi，再乘以釋放路徑中由過濾等帶來的去除因子RFi，最后乘以釋放到環境的泄漏份額LF，即得到各時間步長釋放到環境的放射性核素活度Si。即：

1）乏燃料放射性核素的活度

STEM 程序引用NUREG-1940中給出的38 585MW·d／tU參考卸料燃耗下單位功率的堆芯存量［4］。將單位功率的堆芯存量乘以反應堆熱功率得到參考燃耗下各核素的總活度。實際卸料燃耗下需考慮燃耗修正，假設活度隨燃耗線性變化，對半衰期大于1年的核素采用燃耗修正。

根據事故情景參數定出從乏燃料卸出堆芯到發生事故的時間間隔，通過卸出堆芯后的衰變減少和產生來修正可得到事故時的活度。3類乏燃料事故均需考慮衰變修正。

2）乏燃料事故中核素的釋放份額

表1列出不同釋放類型下乏燃料組件中放射性核素的釋放份額。

對于乏燃料裸露的事故，鋯合金包殼過熱導致放射性核素釋放，釋放份額采用表1中的包殼燃燒的數據，本文假定均勻釋放24h后所達到的份額。

對于乏燃料水下損壞事故，假定燃料一直保持冷卻，采用表1中的冷釋放份額數據。

對于乏燃料干式貯存事故，若為包殼和儲存罐的機械損傷，則包殼不會過熱，采用表1中的冷釋放份額；若冷卻劑喪失大于24h，達到包殼溫度限值，則采用熱釋放份額。

表1 乏燃料事故中不同釋放類型下核素的釋放份額Table 1 Release fraction of radionuclide in spent fuel accident

3）釋放路徑

對于乏燃料裸露的事故，放射性核素釋放到廠房的過程中，因水未覆蓋燃料，所以不考慮放射性物質的去除。假設廠房發生泄漏，放射性物質在廠房內的存留時間相對于較長的釋放時間可忽略。如果經過濾器泄漏到環境，則對除惰性氣體外所有核素的去除因子RFfilter取0.01，不考慮惰性氣體的去除。

對于乏燃料水下損壞事故，釋放到廠房的放射性物質會經過冷卻水的沖洗，沖洗過程中的去除因子RFwater取為0.01（惰性氣體除外）；如果放射性物質經過濾器泄漏到環境，還要考慮過濾器的去除，去除因子RFfilter取為0.01（惰性氣體除外）。

對于乏燃料干式貯存事故，則無相應的去除機制，按照泄漏份額逐步釋放到環境。

4）泄漏份額

對于乏燃料裸露事故，假定放射性物質均勻釋放，則釋放到環境的泄漏份額LF 取為1／24h-1。對于另外兩種事故，可按照事故情景在1～100%／h之間取值，用100%／h表示快速釋放。

2 STEM 模塊乏燃料事故源項計算方法驗證

為驗證STEM 模塊中乏燃料事故源項計算方法的正確性，首先通過徒手計算與程序計算的比較保證了程序本身的正確性，然后為每類乏燃料事故設計了計算算例，并將STEM 的輸出結果與RASCAL4.2軟件（簡稱RASCAL）的計算結果進行分析比較。

2.1 算例情景設定

為比較STEM 與RASCAL的輸出結果，3種事故算例中乏燃料卸料燃耗為50GW·d／tU，反應堆功率為3 479MW，反應堆芯組件數為193。

1）乏燃料裸露事故情景

最后卸出批料的時刻為2014年4月10日0：00，乏燃料開始裸露的時刻為2014年5月10日0：00，放射性開始釋放的時刻為2014年5月10日2：00，乏燃料重新淹沒的時刻為2014年5月10日6：00，過濾器運行，泄漏率為1／24h-1。

2）乏燃料水下損壞事故情景

損壞組件數為1，最后卸出批料的時刻為2014年4月10日0：00，乏燃料損壞的時刻為2014年5月10日0：00，開始釋放的時刻為2014年5月10日0：30，釋放結束的時刻為2014年5月10日4：30，過濾器運行，泄漏率為1%／h。

3）乏燃料干式貯存事故情景

儲存罐組件數為50，最后卸出批料的時刻為2013年4月10日0：00，放射性開始釋放的時刻為2014年4月10日0：00，釋放結束的時刻為2014年4月10日4：00，事故工況包殼和儲存罐發生機械損傷，組件損壞率為50%，泄漏率為1%／h。

2.2 比較內容

對3類事故分別進行STEM 與RASCAL比較，數據比較分兩部分進行：對單個核素每個時間步長上的釋放量進行比較，重點考察4種重要核素134Cs、137Cs、131I和90Sr；將核素分為惰性氣體、碘和氣溶膠3類，對各事故中每類核素總釋放量數據進行比較。

2.3 結果與分析

1）關鍵核素比較

假設接收天線陣列中各個天線單元都是匹配的，則[ar]=0。若整個N+M端口傳輸系統的傳輸效率達到最大，式(1)可以化簡為[9-10]

（1）乏燃料裸露事故

4種重要核素在每個時間步長上的環境釋放量的比較如圖1 所示。兩軟件輸出結果中134Cs、137Cs、90Sr和131I在對應時間步長上的最大相對偏差分別為0.2%、0.1%、0.1% 和0.4%，其中RASCAL 計算結果出現階梯形狀的原因是RASCAL 軟件的輸出結果只保留兩位小數，致使部分步長輸出數值相同，而STEM 計算輸出保留了更多有效數字。可看出，對于假定的情景，STEM 和RASCAL 計算所得的上述4種核素的釋放量吻合得很好。

相對于其他核素，STEM 與RASCAL 計算給出的140La和90Y 核素的釋放量相差較大（圖2）。從趨勢上看，RASCAL 計算結果中140La和90Y 的釋放量均隨步長而增加。140La（半衰期1.68d）是140Ba（12.74d）的子體，短半衰期的140La 應 與 長 半 衰 期 的140Ba 呈 現 衰 變 平衡，而140Ba的釋放量隨時間步長衰減，故140La的釋放量也應隨時間步長衰減，圖2中RASCAL計算結果的增加與理論分析相矛盾，且在初始步長上的結果也不等于手工計算值。對90Y 可做出相似的分析。因此，最可能的原因是RASCAL在計算這兩個核素釋放量時出現了錯誤。

圖1 乏燃料裸露事故中關鍵核素的環境釋放量Fig.1 Activity of key radionuclide released to environment in spent fuel pool water drained accident

圖2 STEM 和RASCAL估算出現的差異Fig.2 Difference of estimation between STEM and RASCAL

（2）乏燃料水下損壞事故

類似乏燃料裸露事故的分析過程，本文比較了兩個軟件輸出的所有核素釋放量，其中重點關注的核素134Cs、137Cs和131I在時間步長上的最大相對偏差分別為0.1%、0.2%、0.7%。由于RASCAL 輸出結果只精確到約700Bq，小于該值的數據取為0，而STEM 計算結果中90Sr的釋放活度在37Bq量級，因此本文未給出90Sr的相對偏差。

（3）乏燃料干式貯存事故

2）核素分組總釋放量比較

將所有58種核素分為惰性氣體、碘和氣溶膠3類，針對3類乏燃料事故采用STEM 分別計算總釋放量，并與RASCAL 計算結果進行比較，結果列于表2。表2表明，STEM 計算得到的核素總釋放量與RASCAL的十分接近。

表2 STEM 計算得到的3類核素總釋放量與RASCAL結果的比較Table 2 Comparison between STEM and RASCAL in estimation of 3groups of radionuclide release

3 結論

乏燃料事故源項評估是核電事故源項后果分析的重要內容，評估結果對事故應急決策具有參考意義。利用自主開發的程序STEM 對3類假想事故情景分別做了分析計算，并將計算結果與美國的事故后果分析軟件RASCAL 的結果進行了比較。

比較結果驗證了STEM 的正確性，作為自主開發的應急輔助軟件，利用STEM 的乏燃料事故源項估算模塊可對核電廠的事故后果評價提供參考。同時發現了RASCAL 軟件計算中的一些問題，如計算乏燃料裸露事故時有兩種核素140La、90Y 的數據與STEM 及理論分析結果不吻合；RASCAL在計算乏燃料干式貯存事故時，只在1年以上的儲存期的乏燃料事故源項結果與STEM 或手工計算結果一致，1年以下則出現明顯錯誤。

目前最新的RASCAL 4.3 版本相比于RASCAL 4.2版本做了如下改進［9-10］：

1）源項計算結果除釋放到環境的核素活度，增加了事故時核素活度的風險值。

2）乏燃料裸露事故模塊中，討論了在全堆芯換料期間發生事故的工況下，乏燃料池中的批料活度計算；增加了在乏燃料來自兩個反應堆的情況。

3）乏燃料貯存損壞事故模塊中，優化了燃耗確定和卸出時間的實際范圍；考慮了組件中燃料棒損壞百分比。

RASCAL的改進使得該軟件更加符合實際情況，后續STEM 將在分析上述更新的基礎上，進一步完善算法。

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［2］ 楊端節，李冰.福島第一核電廠事故大氣擴散與環境釋放源項初步分析［C］∥二十一世紀初輻射防護論壇第九次會議論文集.揚州，江蘇：［出版者不詳］，2011：336-334.

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［8］ RAMSDELL J V，ATHEY G F，RISHEL J P.RASCAL 4.3use’s guide（Draft）［R］.US：Nuclear Regulatory Commission，2013.

［9］ RAMSDELL J V，ATHEY G F，RISHEL J P，et al.RASCAL 4.3technical supplement（Draft）［R］. US：Nuclear Regulatory Commission，2013.

［10］ATHEY G F，BRANDON L K，RAMSDELL J V.RASCAL 4.3 workbook［R］.US：Nuclear Regulatory Commission，2013.