粵西三座重要供水水庫沉積物營養鹽負荷與重金屬污染特征

王妙，王勝，唐鵲輝，張華俊，羅概，韋桂峰，彭亮,3*，楊浩文

1. 暨南大學水生生物研究所，廣東 廣州 510632；2. 浙江省發展規劃研究院，浙江 杭州 310012；3. 廣東省水庫藍藻水華防治中心，廣東 廣州 510632；4. 廣東省水文局，廣東 廣州 510150

粵西三座重要供水水庫沉積物營養鹽負荷與重金屬污染特征

王妙1，王勝2，唐鵲輝1，張華俊1，羅概1，韋桂峰1，彭亮1,3*，楊浩文4

1. 暨南大學水生生物研究所，廣東 廣州 510632；2. 浙江省發展規劃研究院，浙江 杭州 310012；3. 廣東省水庫藍藻水華防治中心，廣東 廣州 510632；4. 廣東省水文局，廣東 廣州 510150

為揭示粵西3座供水水庫（高州水庫、鶴地水庫、大水橋水庫）沉積物營養鹽負荷及重金屬污染特征，于2008年6月在各水庫大壩前湖泊區采集柱狀沉積物，運用SMT法、堿性過硫酸鉀消解法、燒失法和ICP-MS法分別測定其柱狀沉積物中氮磷營養鹽、有機質和7種重金屬（Cu、Pb、Zn、Cd、Ni、Cr與Hg）的含量，并采用潛在生態風險指數法對表層重金屬污染的潛在生態風險進行評價，同時通過相關性分析重金屬的可能來源。結果表明：3座水庫沉積物總氮質量分數為1.13～3.37 mg·g-1，有機質為11.83～20.37 mg·g-1，其表層總氮、有機質的質量分數大小順序為高州水庫＞大水橋水庫＞鶴地水庫，總磷的質量濃度在0.22～0.77 mg·g-1之間，其表層總磷質量分數大小順序為高州水庫＞鶴地水庫＞大水橋水庫，在垂直剖面上，總氮、總磷與有機質的質量分數在16 cm至表層沉積物垂直斷面顯著高于其他斷面，表明近些年來水庫內源營養鹽負荷逐漸加重。重金屬質量分數平均值均高于廣東省土壤環境背景值，總體呈現隨深度增加而降低的趨勢，但3座水庫間重金屬質量分數差異較大，其中鶴地和高州水庫的Zn和Pb污染相對嚴重（質量分數分別為Zn：353.15、693.35 mg·kg-1；Pb：74.51、127.91 mg·kg-1），大水橋水庫的Cr和Ni污染相對嚴重（質量分數分別為Cr：238.69 mg·kg-1；Ni：251.06 mg·kg-1）。潛在生態風險評價表明，3座水庫Cd和Hg具有高的生態危害，應引起重視，其他重金屬則處于輕微的生態危害等級。同時沉積物高有機質的質量濃度經礦化分解可能加劇水體重金屬生態危害。根據相關性分析和其他相關資料可知，粵西農業區大量化肥農藥面源污染匯入造成水庫初級生產力提高并最終沉降可能是沉積物營養鹽、有機質與重金屬的主要來源。

粵西地區；水庫；沉積物；營養鹽；重金屬

水庫相對于河流、湖泊有較長的水力滯留時間和較高的沉積速率，通常被認為是營養鹽和重金屬的主要儲存庫（Kaushik等，2009；Burford等，2012）。進入水庫的營養鹽和重金屬，大部分經沉淀、吸附、生物吸收等作用最終沉積在水庫沉積物中（Yuan等，2011），一般情況下，水庫沉積物處于相對穩定的狀態，但是當環境條件如氧化還原電位、水體溫度、pH和溶氧等改變時，沉積物中的營養鹽和重金屬可能會再次釋放出來，成為二次污染源（羅先香等，2011；Varol和Sen，2012），導致水庫水體中營養鹽和重金屬的質量濃度升高，嚴重時，甚至會誘發藻類水華和重金屬污染事件（Sharma和Subramanian，2010），威脅供水安全（趙勝男等，2013）。因此，研究水庫沉積物營養鹽和重金屬的質量濃度及其分布特征，了解其對水庫水質的影響具有理論價值及現實意義。

粵西沿海地區屬南亞熱帶季風區，水資源時空分布不均，同時粵西是廣東省農業發達區，粗放式農業用水需求量大，水資源供需矛盾逐漸凸顯。近年來隨著社會經濟的發展，水庫受到各種點源和面源的污染不斷增加，大量營養鹽和重金屬進入水庫，導致水庫水體富營養化和重金屬污染問題日趨嚴重。為揭示粵西地區水庫沉積物營養鹽和重金屬污染特征，本文選取該地區3座典型供水水庫為對象，分析柱狀沉積物中營養鹽和主要重金屬（Cu、Pb、Zn、Cd、Ni、Cr和Hg）質量濃度的垂直變化，并對重金屬進行潛在生態危害評價，同時初步分析其主要來源，以期為水庫富營養化與重金屬污染防

治提供基礎數據和科學依據。

圖1 3座水庫地理位置和庫形Fig.1 Location and shape of the three study reservoirs

1 材料與方法

1.1 研究區概況

粵西沿海地區高州水庫、鶴地水庫和大水橋水庫3座水庫的具體情況及采集沉積物的主要參數如表1所示。3座水庫如圖1所示。

1.2 樣品采集與處理分析

2008年6月，采用奧地利產Uwitec柱狀采泥器（PVC管長60 cm，直徑6 cm）在高州水庫、鶴地水庫和大水橋水庫壩前湖泊區垂直采集未受擾動的柱狀沉積物，并進行現場以4 cm為間隔進行分樣，然后用聚乙烯封口袋密封帶回實驗室冷凍干燥。

沉積物樣品冷凍干燥后，去除雜質，經瑪瑙研缽研磨后過100目尼龍篩保存備用。總氮（Total nitrogen，TN）、總磷（Total phosphorus，TP）和有機質（Organic matter，OM）的含量測定根據文獻（金相燦和屠清瑛，1990）進行，重金屬Cu、Pb、Zn、Cd、Ni、Cr的含量利用ICP-MS（型號ELAN DRC-e）測定，每批按照20%的比例隨機選取樣品做平行，其中重金屬元素的重復性測試相對標準偏差＜5%。Hg測定：稱取0.2 g樣品經王水水浴（95 ℃）消解，加入氯化溴將各形態Hg氧化后（李仲根等，2005），取上清液測定Hg的含量，同時測量水系沉積物標準物質GBW-07305（GSD-5），以保證測定結果的準確性。

1.3 潛在生態風險評價

潛在生態危害指數法由瑞典科學家Hǎkanson（Hǎkanson，1980）提出，用來評價重金屬污染程度及潛在生態危害，該方法考慮了重金屬的毒性以及重金屬區域背景值的差異。其計算公式為：

式中：Cis為表層沉積物中重金屬i的實測濃度；Cni為重金屬i的背景值，為弱化不同地區差異，本文采用廣東省土壤環境重金屬的背景值（中國環境監測總站，1990）；Tr(i)為重金屬i的毒性系數，該值反映了該種重金屬的毒性水平及水體對其污染的敏感性（Hg、Cd、Ni、Pb、Cu、Cr、Zn的毒性響應參數分別為40、30、5、5、5、2、1）；Er(i)為重金屬i的潛在生態危害系數。RI為多種重金屬潛在生態風險危害指數。其污染程度及潛在生態風險等級詳見Hǎkanson（Hǎkanson, 1980）的評價標準。

1.4 數據處理與統計分析

采用Excel 2010進行數據處理，采用SPSS 13.0進行數據統計與分析，采用0rigin 8.0進行繪制數據圖。

表1 3座供水水庫的主要特征及其最大沉積物深度Table 1 Main Characters of the three reservoirs and depth of sediment in West area of Guangdong province

2 結果與分析

2.1 沉積物中營養鹽垂直分布特征

3座水庫沉積物中總氮、總磷和有機質的質量分數總體上呈現隨深度增加逐漸降低的趨勢（圖2）。大水橋水庫、鶴地水庫和高州水庫沉積物總氮的質量分數變化范圍分別為1.66～3.13、1.13～2.43、1.51～3.37 mg·g-1；總磷變化范圍分別為0.36～0.54、0.22～0.66、0.37～0.77 mg·g-1，有機質變化范圍分別為15.31～20.37、11.83～15.34、13.36～18.01 mg·g-1。

3座水庫TN與OM、TP均存在極顯著正相關（P＜0.01），說明三者來源相近。大水橋水庫w(C)/w(N)平均值為4.6，鶴地水庫為5.3，高州水庫為4.8。大水橋水庫沉積物w(N)/w(P)平均值為4.9，鶴地水庫為3.3，高州水庫為4.0。

圖2 3座水庫沉積物中營養鹽的垂直分布Fig. 2 Vertical profiles of nutrients in the sediment cores in the three reservoirs

2.2 沉積物中重金屬垂直分布特征

3座水庫表層沉積物各重金屬的質量分數均高于廣東省土壤元素環境背景值（表2），除Hg外，各水庫沉積物各重金屬的質量分數差異較大，總體上隨著深度的增加而降低（圖3）。其中高州水庫和鶴地水庫沉積物中Zn明顯高于其他重金屬的質量分數。3座水庫沉積物重金屬的質量分數分別為Cr為39.48～265.44 mg·kg-1，Cu為26.63～118.1 mg·kg-1，其平均質量分數依次為大水橋水庫＞高州水庫＞鶴地水庫＞廣東省土壤背景值，其中Cu的最大質量分數約為背景值的7倍。Zn為82.29～878.46 mg·kg-1，其最大值為廣東省土壤環境背景值的18.5倍，Cd為0.21～1.8 mg·kg-1，Cd、Zn的平均值依次為高州水庫＞鶴地水庫＞大水橋水庫＞廣東省土壤環境背景值，Pb為15.56～246.43 mg·kg-1，其平均值大小順序為高州水庫＞鶴地水庫＞廣東省土壤環境背景值＞大水橋水庫。3座水庫Hg的最大值出現在大水橋水庫為1.18 mg·kg-1。Hg和Ni的平均含量大小順序與Cr和Cu一致。高州水庫沉積物中各重金屬（除Zn外）垂直變化不顯著（P＞0.05），其變異系數（Coefficient of Variation, CV）大小為Pb＞Cr＞Cd＞Hg＞Zn＞Cu＞Ni（6.2%～36.3%）。Cd與Pb含量在底層沉積物（12～16 cm）較高，并在（16～20 cm）達到峰值，Zn在沉積物中波動較大，Cr、Hg、Cu和Ni變化不顯著，最穩定的是Hg。鶴地水庫沉積物的質量分數在垂直上變異系數大小為Zn＞Hg＞Cd＞Cr＞ Pb＞Cu＞Ni，除Cu、Hg的質量分數與沉積深度顯著負相關（P＜0.05）。其余5種重金屬垂直變化顯著，總體呈現隨深度增加而降低的規律，其中Zn的垂直變化幅度最大變異系數達到80.9%，而Ni的變異系數最小僅為7.2%。大水橋水庫沉積物重金屬Cr、Cu和Ni垂直變化無明顯規律，但均在24～28 cm達到峰值，Cd、Pb、Zn垂直變化小，Hg的波動幅度大，在10～20 cm質量分數急劇增加。

表2 3座水庫沉積物各種重金屬質量分數及廣東省土壤元素背景值Table 2 Contents of heavy metals in sediments of the three reservoirs and soil background values in Guangdong province

圖3 3座水庫沉積物中重金屬含量的垂直分布Fig. 3 Vertical distributions of heavy metals in the sediment cores of the three reservoirs

2.3 沉積物重金屬的潛在生態危害評價

水庫表層沉積物重金屬潛在生態危害評價結果表明（圖4），Cd的潛在生態危害系數最高，在高州水庫高達614.04，達到了極強生態危害程度，可能原因是是Cd的毒性系數最大，對環境的危害最大。其次3座水庫中Hg的生態危害程度也較高，此外Ni在大水橋水庫達到中等危害程度。3座水庫中其他重金屬單項潛在生態風險系數均小于40，屬于低的潛在生態風險。重金屬的綜合潛在生態風險指數（RI）評價結果顯示，鶴地水庫總體上要好于高州水庫和大水橋水庫，鶴地水庫處于高的潛在生態風險，后2座水庫均達到很高的潛在生態危害程度，3座水庫中Cd和Hg的污染程度最高，是3座水庫沉積物RI的主要貢獻者。3座水庫沉積物巖芯重金屬評價結果表明（圖5），水庫自建庫以來均有不同程度的富集現象，其中鶴地水庫的RI值有明顯上升趨勢，需引起重視。

2.4 沉積物重金屬與營養鹽間的相關性分析

對3座水庫沉積物各重金屬與有機質、TN和TP間進行相關性分析（表3），結果顯示，3座水庫

沉積物Cr與Ni、Cu、Hg和有機質間含量顯著正相關（P＜0.01），Cd、Pb和Zn具有顯著地正相關性（P＜0.01），TN與OM、TP極顯著正相關，還與Cr、Ni、Cu和Hg呈顯著正相關（P＜0.05）。

圖4 3座水庫表層重金屬潛在生態風險系數（Er(i)）及綜合潛在生態風險指數（RI）Fig. 4 Values of Ecological risk factor and potential ecological risk index on heavy metals in surface sediments from the three reservoirs

圖5 柱狀沉積物重金屬潛在生態風險系數（Er(i)）及綜合潛在生態風險指數（RI）Fig. 5 The ecological risk and potential risk index on heavy metals in the sediment cores of the three reservoirs

3 討論

3.1 沉積物營養鹽負荷及其來源

與粵北、粵東地區相比，粵西3座水庫沉積物營養鹽和有機質的質量分數相對較高（張華俊，2010）；與富營養化的太湖相當（趙興青等，2007）；比重度富營養化的滇池稍低（高麗等，2004）。從沉積物營養鹽與有機質垂直變化來看，自建庫以來，3座水庫沉積物內源負荷不斷增大，富營養化趨勢明顯。粵西地區農業相對發達，農業面源污染較為嚴重，流域內施肥過程中含大量氮磷營養鹽隨著地表徑流匯入水庫，多年沉積為內源污染。有資料表明，我國在施肥過程中氮肥的損失率高達33.3%～73.6%（吳天馬，2000），流失的化肥大部分都是隨地面徑流進入水體。沉積物w(C)/w(N)在某種程度上可用于判斷有機質的來源（Sampei和Matsumoto，2001），通常水生無維管束植物碎屑的w(C)/w(N)為4～12，維管束植物碎屑的w(C)/w(N)＞20，陸生禾木科或莎草科植物w(C)/w(N)可以高達45～50（王永華等，2004；朱松泉等，1993），浮游動植物的w(C)/w(N)較低，一般為6～14（孫惠民等，2006；屠清瑛等，1990），3座水庫的w(C)/w(N)值在3.06～6.6之間，表明3座水庫沉積物中有機質的來源大部來自浮游動植物等水生生物殘體，陸源有機質較少。另一方面，3座水庫w(N)/w(P)比值均呈逐年增加趨勢，在16～40 cm隨深度波動較小，而在0～16 cm顯著增加，大水橋水庫w(N)/w(P)值顯著高于其他2座水庫，可能是與大水橋水庫二次擴建，原來的農業灌溉區變為庫區所致。總體上看，

3座水庫w(C)/w(N)比值呈逐年減小趨勢，而w(N)/w(P)比值呈逐年增大趨勢，農業生產過程中大量施用氮肥，并隨地表徑流直接進入水庫沉積下來是其主要原因。

表3 3座水庫沉積物重金屬含量與有機質、營養鹽的Pearson相關性分析Table 3 Pearson correlation analysis for the TN, TP, OM and heavy metals in the sediment cores of the three reservoirs

3.2 沉積物重金屬污染特征及其來源

重金屬是水體中一類重要的污染物，它們在水體中一般不發生降解，且毒性持久，對水生生物和人類易產生危害（Adhikari等，2007；Zhu等，2013）。進入水體的重金屬99%以上都通過物理、化學以及生物作用轉移到沉積物中，成為沉積物的組成部分（Filgueiras等，2002），粵西3座水庫沉積物重金屬的質量分數平均值均高于廣東省土壤重金屬質量分數背景值，但低于廣東省北部、中部和東部大中型水庫的質量分數（寧建鳳等，2009）。潛在生態危害評價結果與廣東省大部分地區水庫沉積物研究結果較一致（許振成等，2009；張華俊等，2012），均表明重金屬Cd和Hg的生態危害最為嚴重，沉積物重金屬已呈現一定程度的富集累積趨勢。重金屬Cd和Hg的潛在生態系數大，一方面可能是Cd和Hg的毒性系數大，影響危害較大；還有可能與土壤背景值選擇有關。此外，沉積物有機質對重金屬的環境行為也有一定的影響（朱廣偉和陳英旭，2001；夏偉霞等，2014），當沉積物水界面氧化還原條件、溫度等發生改變時，水庫沉積物中有機質大量礦化分解，富含有機質的沉積物會促進重金屬活性增加，生態風險升高（Loska和Wiechula，2003）。

水庫沉積物中重金屬來源于自然輸入和人為污染。自然輸入主要指巖石風化、碎屑產物通過風化、生物轉化等自然作用進入沉積物中。3座水庫位于我國南亞熱帶地區，降雨量大，土壤以易風化的花崗巖、紫色頁巖、石灰石及抗蝕性弱的紅壤等為主，土壤中礦質元素易向水庫內遷移，增加沉積物中重金屬的質量分數（孫昕等，2008）。人為污染主要包括采礦冶煉、金屬加工、化工、廢電池處理、電子、造革和染料、農藥和化肥的使用等。3座水庫處于廣東省粵西地區，工業污染源相對較少，但農業相對發達，面源污染較嚴重，農業生產中大量使用的化肥（主要是氮肥）、農藥和除草劑中都不同程度地含有Zn、Pb、Cd等重金屬，連年施用會造成重金屬在土壤中累積（王起超和麻壯偉，2004；王美等，2014），并隨著地表徑流最終匯入水庫。相關性分析常作為重金屬和營養鹽來源的判斷依據（張曉晶等，2011），TN與Cr、Ni、Cu、Hg等重金屬均存在顯著正相關，說明重金屬與TN有相似的來源，農業大量施用氮肥可能是3座水庫沉積物重金屬的主要來源。而且長期施氮肥會導致土壤酸化，pH值下降（吳天馬等，2000），促使土壤中碳酸鹽結合態重金屬的釋放（羅燕等，2012）。

4 結論

1）粵西3座水庫沉積物營養鹽和有機質的質量分數相對較高，總體均呈現隨沉積深度增加而不斷下降的變化趨勢。w(C)/w(N)比值在3.06～6.60之間，表明有機質主要來源于浮游生物；w(N)/w(P)在0～16 cm沉積物逐漸升高，說明近年來農業生產過程中大量施用氮肥，并隨地表徑流直接進入水庫沉積下來是其沉積物營養鹽的主要來源。

2）粵西3座水庫表層沉積物重金屬的質量分數平均值均高于廣東省土壤背景值。重金屬潛在生態風險評價表明，3座水庫Cd和Hg具有高的生態危害，應引起重視，其他重金屬則處于輕微的生態危害等級。而且沉積物高有機質含量經礦化分解，可能加劇水體重金屬的生態危害。相關性分析表明，3座水庫沉積物重金屬也可能主要來源于農業生產過程中施用的氮肥。

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Characteristics of sediment Nutrients loading and heavy metals pollution in three important reservoirs from the west coast of Guangdong province, south China

WANG Miao1, WANG Sheng2, TANG Quehui1, ZHANG Huajun1, LUO Gai1, WEI Guifeng1, PENG Liang1,3*, YANG Haowen4
1. Institute of Hydrobiology, Jinan University, Guangzhou 510632, China; 2. Zhejiang Province Development Planning ＆ Research Institute, Hangzhou 310012, China; 3. Improvement Center of Cyanobacterial Blooms in Guangdong Province, Guangzhou 510632, China; 4. Hydrology Bureau of Guangdong Province, Guangzhou 510150, China

Sediment cores were sampled from the three reservoirs of west area of Guangdong province in June, 2008. Total nitrogen (TN), total phosphorus (TP), organic matter (OM) and the main heavy metals including Cu, Pb, Zn, Cd, Ni, Cr and Hg in sediment

West area of Guangdong; Reservoirs; Sediment; Nutrients; Heavy metals

X52

A

1674-5906（2014）05-0834-08

廣東省水利科技創新項目（201102）

王妙（1987年生），男，碩士研究生，主要從事沉積物生態學研究。

*通信作者：彭亮。E-mail: tpengliang@jnu.edu.cn

2013-12-31

王妙，王勝，唐鵲輝，張華俊，羅概，韋桂峰，彭亮，楊浩文. 粵西三座重要供水水庫沉積物營養鹽負荷與重金屬污染特征[J]. 生態環境學報, 2014, 23(5): 834-841.

WANG Miao, WANG Sheng, TANG Quehui, ZHANG Huajun, LUO Gai, WEI Guifeng, PENG Liang, YANG Haowen. Characteristics of sediment Nutrients loading and heavy metals pollution in three important reservoirs from the west coast of Guangdong Province, South China [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2014, 23(5): 834-841.

columns were determined by SMT, Alkaline Persulfate Digestion, loss on ignition Method, ICP-MS, respectively. Pollution of heavy meteals was evaluated by potential ecological risk index, and the possible sources of heavy metals were estimated with correlation analysis. The results showed that contents of total nitrogen TN and OM ranged from 1.13-3.37, 11.83-20.37 mg·g-1, respectively. TP ranged from 0.22-0.77 mg·g-1, the total nitrogen (TN) and the organic matter (OM) content in the surface sediments followed the order: Gaozhou Reservoir ＞ Dashuiqiao Reservoir ＞ Hedi Reservoir, whereas, total phosphorus (TP) is: Gaozhou Reservoir ＞ Hedi Reservoir ＞ Dashuiqiao Reservoir. From the depth of 16 cm to the surface in sediment columns, TN, TP and OM were significantly higher than others, and implied that internal loading getting heavier in recent years. The content of heavy metals was higher than the background values of soils in Guangdong province, and decreased with increasing depth, but there were great variations among the reservoirs. Zn and Pb polluted seriously in Hedi Reservoir and Gaozhou Reservoir (Zn: 353.15, 693.35 mg·kg-1; Pb: 74.51, 127.91 mg·kg-1), where as Cr and Ni showed serious pollution in Dashuiqiao Reservoir (Cr: 238.69 mg·kg-1; Ni: 251.06 mg·kg-1). We introduced risk index (RI) to evaluate the potential ecological risk of heavy metals, and results showed that there was low ecological risk except for Cd and Hg in the three reservoirs. However, mineralization of OM would result in heavy metals release into waterbody and increase ecological risk of heavy metals. Based on the correlation analysis, over input of fertilizer and pesticide would be the main source for the primary productivity and heavy metals, and settling to sediment in west area of Guangdong province.