典型電子垃圾拆解區(qū)二噁英污染特征、相分配及暴露風險

趙金平，何群華，鐘英立，徐小靜，向運榮，劉軍

廣東省環(huán)境監(jiān)測中心，廣東 廣州 510308

典型電子垃圾拆解區(qū)二噁英污染特征、相分配及暴露風險

趙金平*，何群華，鐘英立，徐小靜，向運榮，劉軍

廣東省環(huán)境監(jiān)測中心，廣東 廣州 510308

選取南方某典型電子垃圾拆解區(qū)不同作業(yè)區(qū)為研究對象，重點研究了拆解地大氣中二噁英的污染特征、氣相-顆粒相分配及呼吸暴露風險。通過對5個采樣點（包括1個背景點）的研究發(fā)現(xiàn)，電子垃圾拆解作業(yè)區(qū)顆粒相ΣPCDD/Fs的質(zhì)量濃度為：20.64～56.14 pg·m-3，毒性當量為：I-TEQ 0.293～1.490 pg·m-3；氣相ΣPCDD/Fs的質(zhì)量濃度為：3.861～19.29 pg·m-3，毒性當量為：I-TEQ 0.384～2.150 pg·m-3。背景點大氣中二噁英濃度相對較低，顆粒相和氣相樣品中質(zhì)量濃度值分別為：3.734 pg·m-3和2.637 pg·m-3, 毒性當量僅為I-TEQ 0.176～0.267 pg·m-3；要明顯低于電子垃圾拆解區(qū)。基于污染物氣相-顆粒相分配系數(shù)與蒸汽壓的關系對二噁英的氣-固分配行為研究顯示，除了拆解混合作業(yè)區(qū)有較好的分配系數(shù)(-0.64)外，其它監(jiān)測點位二噁英的氣-固平衡狀態(tài)較弱（-0.27～ -0.03），更多的是以低分子量的單體化合物賦存于氣相樣品中。對拆解區(qū)二噁英呼吸暴露風險研究結果表明，兒童呼吸暴露風險要高于成年人；同時無論是兒童還是成年人，其二噁英的呼吸暴露量均要高于國內(nèi)外城市報道的二噁英人體呼吸暴露量，說明本次監(jiān)測的電子垃圾拆解區(qū)存在的潛在健康風險不容忽視。

二噁英；電子垃圾；污染特征；相分配；暴露風險

二噁英類（Dioxins）是多氯二苯并-對-二噁英（PCDDs）和多氯二苯并呋喃（PCDFs）的統(tǒng)稱，是一類具有急性致死毒性、高致癌、致畸、致突變、內(nèi)分泌干擾及生殖和發(fā)育毒性的持久性有機污染物（POPs）（楊永濱等，2006；Everaert and Baeyens，2002）。尤其是 2、3、7、8位有氯取代的 17種PCDDs/PCDFs 同類物是首批被列入《關于持久有機污染物的斯德哥爾摩公約》的化合物之一，在這12種首批控制的有機污染物中，二噁英類被認為是毒性最強、對生態(tài)環(huán)境影響最大，同時也是污染控制難度最大的持久性有機污染物。

電子垃圾，是指被廢棄不再使用的電氣或電子設備，包括廢棄的電冰箱、洗衣機、手機、電腦等。全世界每年產(chǎn)生約40000000 t電子垃圾（Sepúlveda等，2010），這些電子垃圾大部分被轉移到包括中國在內(nèi)的發(fā)展中國家（Schwarzer等，2005）。雖然電子垃圾可以“變廢為寶”，拆解下來的金屬、塑料、橡膠等物質(zhì)可被重新利用，但是，在回收及拆解過程中，電子產(chǎn)品中添加的有毒、有害污染物會直接泄漏和釋放到環(huán)境中，塑料和橡膠材料的燃燒等過程還會產(chǎn)生二噁英、多溴聯(lián)苯醚等POPs類污染物，造成的區(qū)域環(huán)境污染問題已引起社會各界的高度重視（Wong等，2007；陳多宏等，2008；趙高峰和王子建，2009；Shen等，2009；Li等，2007）。

本研究選擇我國南方某典型電子垃圾拆解區(qū)域環(huán)境空氣中PCDD/Fs的污染特征進行監(jiān)測，研究了二噁英的氣-固分配，并對其呼吸暴露風險進行了初步評價，以期為我國電子垃圾拆解地區(qū)空氣中PCDD/Fs的管理與控制提供科學依據(jù)，為保護電子垃圾拆解區(qū)生態(tài)系統(tǒng)和人體健康提供理論支撐。

1 材料與方法

1.1 主要儀器、試劑與材料

儀器：高分辨氣相色譜/高分辨雙聚焦磁式質(zhì)譜聯(lián)用儀（HRGC/HRMS，Agilent 7890A-Autospec Premier, P783）、武漢天虹大流量采樣器（含聚氨基甲酸乙酯泡沫（PUF）采樣裝置）（TH-1000型，武漢）、旋轉蒸發(fā)儀（IKA RV10）、氮吹儀（N-EVAP 111）、真空干燥器（DRY-100）、漩渦振蕩器（M37610-33）、烘箱（Binder）、加熱套（DZTW）。

試劑：PCDD/Fs標樣均購自加拿大的Wellingtion Laboratories INC.；農(nóng)殘級正己烷、甲苯、二氯甲烷、丙酮、甲醇購自美國 B&J公司或美國Tedia公司；壬烷（Sigma公司）；優(yōu)級純濃硫酸購自西隴化工（國產(chǎn)）。

其他材料包括：超純中性硅膠（60～120目，SILICYCLE ） 、 酸 性 活 化 氧 化 鋁（Sigma-ALDRICH）、Carbopack C活性炭（CNW）、Celite 545硅藻土（CNW）、PUF（高7.5 cm，直徑6.25 cm，密度 0.035 g·cm-3）、XAD-2樹脂（SUPELCO）、石英纖維濾膜（Whatman公司20.3 cm×25.4 cm）。無水硫酸鈉購自西隴化工（國產(chǎn)）。

1.2 樣品的采集與保存

依據(jù)HJ 77.2—2008《環(huán)境空氣和廢氣 二噁英類的測定 同位素稀釋高分辨氣相色譜-高分辨質(zhì)譜法》和EPA23要求的采樣方法，于2013年7—8月分別采集南方某典型電子垃圾拆解區(qū)域不同作業(yè)區(qū)的環(huán)境空氣樣品共 14個，其中包括：烤板作業(yè)區(qū)（EW1）樣品2個、廢塑料回收作業(yè)區(qū)（EW2）樣品2個、純手工拆解作業(yè)區(qū)樣品（EW3）4個、電子拆解混合工序作業(yè)區(qū)（EW4）樣品2個；背景點(B)樣品4個。

采樣前，石英纖維濾膜在馬弗爐中450 ℃高溫灼燒4 h；XAD-2樹脂依次用去離子水和丙酮清洗3遍，真空干燥后分別用甲苯和二氯甲烷為溶劑用索氏提取各凈化24 h，再真空干燥后備用；PUF首先用煮沸的去離子水燙洗3遍，然后用丙酮反復清洗其中的水分，再用二氯甲烷索氏提取凈化24 h后真空干燥，放入干凈的玻璃瓶中備用；采樣器各關鍵部分使用前依次用去依次用沾有甲醇、丙酮、二氯甲烷的脫脂棉擦拭干凈。采樣前在 PUF中間的XAD-2樹脂中添加EPA-23 SSS采樣內(nèi)標2 ng，采樣時間24 h。采樣完成后密封低溫保存運回實驗室。

1.3 樣品的提取與凈化

顆粒相樣品載體濾膜與氣相樣品的載體 PUF和樹脂，分別以甲苯為溶劑進行索氏抽提24 h，所有樣品的凈化流程相同。在抽提前加入 20 μL 100/200 ng·mL-1EPA-23ISS提取內(nèi)標。經(jīng)旋轉蒸發(fā)濃縮、濃硫酸凈化后，依次過酸性硅膠柱、酸性氧化鋁柱和碳層析柱凈化，如果硅膠氧化鋁柱穿透，則需要過第二遍柱。洗脫液經(jīng)濃縮、氮吹轉移至尖底瓶中，樣品自然晾干后，加入20 μL 200 ng·mL-1EPA-23 RS進樣內(nèi)標到尖底樣品瓶中，用HRGC/HRMS進行分析。

1.4 儀器分析

HRGC/HRMS的分析條件如下：載氣流速為1.0 mL·min-1，色譜柱為HP-5MS（60 m×0.25 mm×0.25 μm），進樣量為1 μL，不分流進樣。色譜柱升溫程序：初始溫度為 170 ℃，保持 1.5 min，然后以20 ℃·min-1的速率升至 220 ℃，1.0 ℃·min-1升至240 ℃，最后，5 ℃·min-1升至300 ℃, 保持9 min。進樣口溫度為 280 ℃。質(zhì)譜條件：分辨率大于10000，溶劑延遲時間20 min，電子轟擊源：EI，離子源溫度：280 ℃，SIM掃描模式，傳輸管線溫度：280 ℃。

1.5 質(zhì)量保證與質(zhì)量控制

實驗過程中分析了3個現(xiàn)場空白和4個實驗室空白，結果表明，現(xiàn)場空白和實驗空白中OCDD是主要的背景干擾物，但是其檢出的濃度均小于方法檢出限，因此可以忽略。13C標記采樣標回收率80.8%～120%，提取內(nèi)標回收率在52.6%～111%，符合國標和 EPA23方法的定量要求，方法檢出限為0.002～0.023 pg·m-3。

2 結果與討論

2.1 二噁英的污染特征

表1給出了本次研究監(jiān)測的4個作業(yè)區(qū)和1個背景點環(huán)境空氣中顆粒相和氣相樣品中二噁英的污染水平。從中看出，垃圾拆解作業(yè)區(qū)（EW1-EW4）顆粒相 ΣPCDD/Fs的質(zhì)量濃度范圍為 20.64～56.14 pg·m-3，其平均值為30.51 pg·m-3；要明顯高于氣相ΣPCDD/Fs的平均值10.35 pg·m-3（質(zhì)量濃度范圍為3.861～19.29 pg·m-3）。就拆解區(qū)的總的二噁英（顆粒相與氣相之和）污染特征來看，其污染水平的高低順序為：EW3＞EW2＞EW1＞EW4，也就是說電子垃圾拆解混合作業(yè)區(qū)空氣中二噁英質(zhì)量濃度最高，其次為塑料作業(yè)區(qū)、烤板作業(yè)區(qū)和純手工作業(yè)區(qū)。相應的對照點（B）環(huán)境空氣中顆粒相和氣相中二噁英的質(zhì)量濃度分別為 3.734 pg·m-3和 2.637 pg·m-3，要遠低于電子垃圾拆解區(qū)顆粒相和氣相中的污染水平，僅為拆解區(qū)相應介質(zhì)中二噁英濃度水平的0.12和0.25倍。

從表1中同時可以看到，HxCDFs、HpCDFs、HpCDDs和OCDD是濃度相對較高的單體, 占總濃度的比例從15%到32%不等。PCDDs和PCDFs的濃度隨著取代氯原子個數(shù)的增加而增大，這與文獻中報道的城市大氣中二英的分布趨勢是一致的（Lee和Jones，1999；Castro-Jiménez等，2012）。

在進行二噁英的濃度比較時，通常用毒性當量表示。依據(jù)HJ 77.2—2008（環(huán)境空氣和廢氣 二噁英類的測定 同位素稀釋高分辨氣相色譜-高分辨質(zhì)譜法）中推薦的毒性當量因子（I-TEF）進行計算，結果見表1。從中看出拆解區(qū)環(huán)境空氣顆粒相與氣相中二噁英的毒性當量均值分別為 I-TEQ 0.852 pg·m-3（范圍為0.293～1.490 pg·m-3）和1.209 pg·m-3（范圍為0.384～2.150 pg·m-3）；對照區(qū)顆粒相與氣相中二噁英的毒性當量分別為 I-TEQ 0.176和 0.267 pg·m-3，無論是顆粒相還是氣相二噁英的毒性當量均是明顯低于拆解區(qū)。如果參照日本大氣二噁英標準限值I-TEQ 0.6 pg·m-3評價本次監(jiān)測結果的話，除了對照區(qū)達標外，拆解區(qū)的二噁英濃度值均超標，其高低順序同樣為EW3＞EW2＞EW1＞EW4，其中純手工作業(yè)區(qū)（EW4）環(huán)境空氣中二噁英毒性當量（0.677 pg·m-3）略高于標準限值。

表1 典型垃圾拆解區(qū)環(huán)境空氣中二噁英污染特征Table 1 Concentration of PCDDs/PCDFs in environmental air sampling from the typical E-waste dismantling sites pg?m-3

從以上分析可以看出，雖然顆粒相二噁英濃度均值要高于氣相2.9倍，但是毒性當量卻僅是氣相中二噁英毒性當量的0.7倍。由此可見，顆粒相和氣相中各單體二噁英對總毒性當量的貢獻有著明顯差異，單體2、3、4、7、8-PeCDF、4種HxCDFs和3種HxCDDs對顆粒相的總毒性當量貢獻較大，分別占13%～27%、27%～38%和11%～25%；對于氣相中單體共享率而言，除了上述三種貢獻率分別為18%～37%、17%～54%和2%～11%之外，2、3、7、8-TCDD和1、2、3、7、8-PeCDD貢獻率也較大，分別占到1%～16%和3%～21%。

本次電子垃圾拆解區(qū)監(jiān)測結果與其他學者對電子垃圾拆解區(qū)二噁英研究相比較發(fā)現(xiàn)，低于貴嶼（質(zhì)量濃度為 64.9～2765 pg·m-3，毒性當量為0.97～51.2 pg·m-3）、龍?zhí)伶?zhèn)（質(zhì)量濃度為5.4～390.4 pg·m-3，毒性當量為0.5～29.3 pg·m-3）和二次銅鋁處理廠周邊大氣中二噁英的濃度水平（Li等，2007；肖瀟等，2011；Hu等，2014）；高于浙江臺州的電子垃圾拆解地空氣中二噁英質(zhì)量濃度（2.91～50.6 pg·m-3），但卻低于其毒性當量（0.20～3.45 pg·m-3）（李英明等，2008）。要明顯高于廣州、上海、香港、韓國、日本等國內(nèi)外城市和工業(yè)區(qū)大氣中的二噁英濃度（Yu等，2006）。但是背景點的二噁英濃度與國內(nèi)外研究結果相近（Yu等，2006）。

2.2 二噁英在顆粒相和氣相上的分配

表 1給出了二噁英各單體在氣相-顆粒物上的濃度水平。從中可以看出分子量較小的單體更多分布于氣相中，分子量較大的單體則較多分布于顆粒相中，這與國內(nèi)外的研究結果都是一致的（Pankow，1994）。通常認為半揮發(fā)性有機物在氣/固兩相間的分布可用分配系數(shù)Ko來衡量。通常，按照下面的公式計算Ko值：

式中：ATSP，CPUF分別為有機物在顆粒相（pg·μg-1）和氣相中的質(zhì)量濃度（pg·m-3）。

理論上講，對于一組性質(zhì)相近的有機物來說，Ko值與有機物的液相蒸氣壓(subcooled liquid vapor pressure)呈線性相關，用公式表達：

式中：m，b為常數(shù)，其數(shù)值大小與有機物的種類和顆粒物的性質(zhì)有關。研究表明，當氣-粒分配過程達到平衡狀態(tài)時，公式中的斜率m = ?1，截距反映了顆粒物的類型和性質(zhì)（Pankow，1994；Vardar等，2008）。

圖1 電子垃圾拆解不同作業(yè)區(qū)logKp對logPLo線性關系Fig.1 Plots of logKp versus logPLofor all the samples collected in E-waste dismantling sites Data source of logPLois from Eitzer and Hites（Eitzer and Hites，1988）

圖1 給出了本次監(jiān)測的電子拆解區(qū)的不同作業(yè)區(qū)環(huán)境空氣中二噁英氣-固分配平衡狀態(tài)。從中可以看出，作業(yè)區(qū)EW3相對其他3個作業(yè)區(qū)和背景點二噁英的氣-固分配更接近平衡狀態(tài)，這可能是采樣點EW1、EW2和EW4由于作業(yè)方式的不同，在采樣過程中偶然的陣雨影響所致，或者可能有不斷有新的污染源輸入，或者是受居民活動、交通等因素的干擾較大造成的（李英明等，2008）；背景點二噁英的氣-固分配平衡狀態(tài)相對較差，而且主要以賦存在氣相中的低分子量單體化合物為主，可能更多是受到外界污染影響所致；這與其他學者研究的城市空氣中二噁英具有良好的氣-固分配狀態(tài)有所不同（Li等，2008；Kim等，2011）。

2.3 二噁英的呼吸暴露風險

通常認為有害污染物主要通過以下3種暴露途徑進入人體：經(jīng)手-口途徑直接攝入，皮膚接觸和經(jīng)呼吸系統(tǒng)吸入。對于大氣污染物而言，呼吸作用是污染物進入人體的有效途徑。因此，二噁英通過呼吸作用成人和兒童的日均暴露量可以通過以下公司計算（Nouwen等，2001）：

式中：Inh表示呼吸暴露量（以 I-TEQ計），pg·kg-1·d-1；Vr表示呼吸速率，成人為20 m3·d-1，兒童7.6 m3·d-1；Cair表示二噁英的質(zhì)量濃度（以I-TEQ計），pg·m-3；fr表示被肺部吸收系數(shù)，成人和兒童均取0.75；tf表示暴露時間系數(shù)，取1；BW表示體質(zhì)量，成人取70 kg，兒童取16 kg。

通過表1中不同作業(yè)區(qū)毒性當量濃度帶入公式(3)中可以得出，本次監(jiān)測點位EW1、EW2、EW3、EW4和B對成人的日均暴露量分別為0.325、0.516、0.780、0.144和0.095 pg·kg-1·d-1；對兒童的日均暴露量分別為 0.540、0.859、1.298、0.239和 0.158 pg·kg-1·d-1，從這些數(shù)據(jù)可以看出，兒童的暴露風險要高于成人，這是因為兒童作為敏感人群比成年人跟容易受到環(huán)境的影響（Li等，2008）。以上計算的暴露量要明顯高于國內(nèi)外一些城市空氣中二噁英的暴露風險（Li等，2008；Nouwen 等，2001）。按照1998年WHO毒性資料中PCDD/Fs人日容許攝入量的更新值1～4 pg·kg-1的標準來看，本次監(jiān)測的電子垃圾拆解區(qū)不同作業(yè)區(qū)環(huán)境空氣中二噁英的暴露風險相對較低，但是由于這僅僅是大氣中的暴露量，沒有包括其他環(huán)境介質(zhì)和食品攝入量，因此其風險也不容忽視。

3 結論

對典型電子垃圾拆解區(qū)不同作業(yè)區(qū)大氣中的二噁英進行了現(xiàn)場的樣品采集和分析，結果表明電子垃圾拆解混合作業(yè)區(qū)空氣中二噁英濃度最高，其次為塑料作業(yè)區(qū)、烤板作業(yè)區(qū)和純手工作業(yè)區(qū)。背景點空氣中的二噁英無論是質(zhì)量濃度還是毒性當量濃度均要明顯低于作業(yè)區(qū)。

二噁英氣相-顆粒相分配的分析結果顯示，除了混合作業(yè)區(qū)二噁英的氣-固分配更接近平衡狀態(tài)外，其他采樣點，包括背景點，二噁英在兩相間的分布可能沒有達到平衡，更多的是以低分子量的單體化合物存在氣相體系中。

二噁英呼吸暴露風險研究表明在拆解區(qū)兒童呼吸暴露量要高于成年人，雖然兩者的呼吸暴露量均低于WHO的標準，但是電子垃圾拆解區(qū)存在的潛在健康風險不容忽視，依然需要引起相關部門的高度重視和持續(xù)性監(jiān)測與研究。

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Pollution Characteristics, Gas/Particle Partitioning and Inhalation Risk Assessment of Dioxin in the Typical e-waste Dismantling Region

ZHAO Jinping*, HE Qunhua, ZHONG Yingli, XU Xiaojing, XIANG Yunrong, LIU Jun

Guangdong Environmental Monitoring Centre, Guangzhou 510308, China

Different operating sites in the typical electronic waste (E-waste) dismantling region, south China, have been selected to study. A short-term sampling scheme was devised to determine the levels of gas/particle-bound polychlorinated dibenzo-p-dioxins and dibenzofurans (PCDD/Fs) in and to evaluate the impact of PCDD/Fs on the lives of the inhabitants in E-waste dismantling region. Samples were collected from five different operating sites (including one background) of dismantling area, and the results indicated that the particle and gas PCDD/Fs concentrations (toxic equivalent quantity (TEQ)) for dismantling area were 20.64-56.14 pg·m-3(0.293-1.490 pg I-TEQ·m-3) and 3.861-19.29 pg·m-3(0.384-2.150 pg I-TEQ·m-3), respectively, which were higher than the concentration of particle and gas PCDD/Fs(3.734 pg·m-3and 2.637 pg·m-3) for the background, and the TEQ in the latter sampling site only has 0.176-0.267 pg I-TEQ·m-3. Based on relation of gas/particle partitioning coefficient and sub-cooled liquid vapor pressure pressure for pollutants, the research for behavior of PCDD/Fs in gas/particle partitioning showed that the gas/particle equilibrium state was weak (-0.27～-0.03) in the most of monitoring sites, except for mixed operation site (the distribution coefficient was-0.64), which were more low molecular weight of monomer compounds in gas phase. Results of daily intake of PCDD/Fs by inhaling air suggested that the inhalation exposure of PCDD/Fs by the inhabitants for children is higher than adults. In addition, the results were higher than daily intake of PCDD/Fs in other city, which indicated that the potential health risks of e-waste dismantling region in this research can not be ignored.

dioxin; E-waste; pollution characteristics; gas/particle partitioning; risk assessment

X76

：A

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人才培養(yǎng)專項資金（粵財工(2013)220）

趙金平（1979年生），男，高級工程師，博士，研究方向為環(huán)境科學、環(huán)境監(jiān)測(持久性有機污染物)。E-mail：zhaojp_gd@126.com

2014-05-22