廣東韶關地區大氣氮干濕沉降特征研究

劉思言，陳 瑾，盧 平*，李來勝，陳中穎

1. 華南師范大學化學與環境學院，廣東 廣州 510655；2. 環境保護部華南環境科學研究所，廣東 廣州 510655

廣東韶關地區大氣氮干濕沉降特征研究

劉思言1，陳 瑾1，盧 平1*，李來勝1，陳中穎2

1. 華南師范大學化學與環境學院，廣東 廣州 510655；2. 環境保護部華南環境科學研究所，廣東 廣州 510655

2012年4月─2013年9月利用自動分離干濕沉降的采樣器對廣東省韶關市降雨和干沉降進行采集，分析樣品降雨量、降塵量及氮營養鹽干濕沉降濃度，計算各指標干濕沉降通量，利用沉降通量分析其影響因素及季節性變化趨勢，為該地區大氣氮沉降的通量預測及其環境管理提供支持，并為其生態環境中污染物的控制與減排提供科學依據。結果表明，觀測期間總氮干沉降通量、濕沉降通量和總沉降通量平均值分別為47.73、295.7和310.5 kg·km-2·month-1。氨態氮、硝酸鹽氮與有機氮干沉降通量平均值分別為17.39、12.98和17.37 kg·km-2·month-1，其濕沉降通量平均值分別為132.4、117.0和46.23 kg·km-2·month-1。總氮濕沉降通量占總氮總沉降通量平均比例為83.19%，說明總氮沉降通量以濕沉降為主。影響因素方面，總氮干沉降通量與降塵量無相關性；濕沉降受降雨量影響較大，所以受雨季影響，韶關地區4─6月總氮濕沉降負荷較大。成分組成上，干沉降中氨態氮平均占總氮比例35.48%，硝酸鹽氮平均占27.96%，有機氮平均占36.55%，因此該地區氮營養鹽干沉降中以氨態氮和有機氮為主；氮營養鹽濕沉降以氨態氮和硝酸鹽氮為主，氨態氮平均占總氮比例46.87%，硝酸鹽氮平均占40.64%，有機氮平均比例為12.49%，說明該地區濕沉降同時受到農業活動和工業活動的影響。季節變化上，氮營養鹽干沉降通量由大到小依次為冬季、春季、秋季、夏季，濕沉降通量春季較高，夏秋兩季較低。

大氣氮沉降；干沉降；濕沉降；韶關

隨著工業、農業活動日益增多，人類向大氣排放的氮化物不斷增加，已經影響到大氣沉降中氮營養鹽含量的變化。雖然早在18世紀后期，洛桑試驗站就開始對大氣氮沉降進行研究(Goulding等，1998)，但是相對其他污染源，大氣沉降中的氮污染容易被忽視。近幾年，我國大氣氮沉降才逐漸受到關注，Xu（Xu等，2013）等分析出大氣沉降是長江流域中溶解性無機氮的重要來源之一；顏文娟（顏文娟和史錕，2013）等監測出大連市區總氮濕沉降通量高于生態系統氮沉降飽和度臨界點（樊后保和黃玉梓，2006），而過量的氮營養鹽輸入將導致水體富營養化、土壤酸化等環境問題的出現。在廣東省，珠江口地區總氮總沉降通量較高（陳中穎等，2010），而深圳市各氮營養鹽濕沉降通量平均值均高于國外（Huang等，2013）。因此，廣東省大氣沉降中的氮污染應受到重視。

目前，廣東省韶關地區水環境氮營養物質超標（李瑞林，2010；冉東輝，2011）且水體自凈能力降低，造成該問題的主要原因之一就是通過降雨沉降的大氣氮污染物（梁瑞英和黃小蘭，2001），因此研究該地區大氣氮沉降具有重要意義。本研究通過對韶關地區大氣總氮及氮營養鹽干濕沉降的監測，分析出其影響因素和變化規律，為大氣氮沉降的通量預測及其環境管理提供支持，并為該地區生態環境中污染物的控制與減排提供科學依據。

1 材料與方法

1.1 研究地概況

韶關市位于廣東省北部，西北和東北與湖南省郴州市、江西省贛州市交界；東南接河源市，西南連清遠市，南鄰廣州市和惠州市，介于東經112°50′～114°45′、北緯23°5′～25°31′之間。一年四季均受季風影響，冬季盛行東北季風，夏季盛行西南和東南季風，四季特點為春季陰雨連綿，秋季降水偏少，冬季寒冷，夏季偏熱。雨量充沛，年均降雨1400～2400 mm，3─8月為雨季，9─2月為旱季。

1.2 樣品采集

沉降樣品使用直徑為φ220 mm可自動分離干濕沉降的自制采樣器采集，干沉降采用濕法收集，即向缸中預先加入適當量的去離子水作為收集液，本研究采用去離子水作為收集液，且在每月月底收集1個樣品；濕沉降缸事先用稀鹽酸和去離子水清洗，并在雨后收集樣品，每月視降雨情況采集雨樣，多雨季節采集7場有代表性的降雨樣品，少雨季節則采集當月所有場次的降雨樣品。沉降樣品裝入經預處理的聚乙烯瓶，盡快送實驗室分析。

樣品采集時間為2012年4月─2013年9月。

1.3 樣品分析

降塵量采用重量法分析；降雨量由翻斗式雨量計自動記錄；總氮采用過硫酸鉀氧化-紫外分光光度法（HJ636─2012）；硝酸鹽氮采用紫外分光光度法（HJ/T346─2007）；氨態氮采用納氏試劑分光光度法（HJ525─2009）；亞硝酸鹽氮采用離子色譜法（GB/T1350.5─1992）。

1.4 數據處理

收集到的樣品根據降雨量和樣品中污染物的濃度，分別采用式（1）～（3）計算每個月干沉降、濕沉降以及總沉降的沉降通量，并應用Execl2010和SPSS12.0進行數據分析。

式中：FD、FW和FT分別為表觀的干沉降、濕沉降和總沉降月通量，kg·km-2·month-1；C為當月干沉降樣品的氮組成濃度，mg·L-1；V為干沉降采樣后沉降缸內剩余的液體量，L；f為干沉降采樣時間折算系數，即實際采樣小時數與月平均730小時之比；S為干沉降缸的面積，m2；ci為當月第i次濕沉降樣品的氮組分濃度，mg·L-1；hi為第i次濕沉降采樣時的降雨量，mm；H為濕沉降采樣當月的總降雨量，mm。

2 結果與分析

2.1 總氮沉降觀測結果分析

2.1.1 總氮沉降通量分析

表1為2012年4月至2013年9月總氮沉降通量觀測結果。其中，總氮干沉降通量為3.820～116.8 kg·km-2·month-1，平均值為47.73 kg km-2month-1，高于福建九江流域（陳能汪等，2006），略低于大亞灣地區（鄒偉等，2011）。總氮濕沉降通量為20.48～694.8 kg·km-2·month-1，平均值為295.7 kg·km-2·month-1，遠高于大亞灣、新加坡（Jun等，2011）地區，且明顯高于韶關地區總氮干沉降通量。總氮總沉降通量為32.48～806.0 kg·km-2·month-1，平均值為310.5 kg·km-2·month-1。從干濕構成來看，與美國Barnegat Bay地區（Yuan，2002）研究結果相似，總氮濕沉降通量占總氮總沉降通量平均比例高于80%，為83.19%，而干沉降比例平均值只有16.81%，由此可見該地區總氮沉降是以濕沉降為主。

表1 韶關地區氮沉降通量觀測結果Table 1 Atmospheric deposition fluxes of nitrogen in Shaoguan

圖1 氮沉降通量隨時間變化趨勢Fig. 1 Temporal variation of TN deposition fluxes

2.1.2 總氮沉降通量隨時間變化趨勢

圖1為2012年4月至2013年9月韶關地區總氮沉降通量隨時間變化趨勢，其中2013年1、2月降雨量極少，故無濕沉降數據。由圖可知，總氮總沉降變化趨勢與濕沉降變化趨勢完全相同，因此總氮總沉降通量大小主要影響來源于濕沉降通量。觀測期間，干沉降通量波動性相對濕沉降通量較小，對總沉降通量貢獻不大。比較兩年觀測數據，5─7月，總氮濕沉降通量呈下降趨勢，且兩年同月份沉降通量水平基本一致；8月濕沉降通量較7月有所增加，同時2013年8月濕沉降量明顯高于2012年；9月則回到7月沉降量水平。除1、2月外，9月之后總氮濕沉降通量一直呈上升趨勢至次年5月。氮濕沉降通量大小與降雨量及當地施肥量有明顯關系，施肥量大，氮濕沉降通量亦增大，因此推斷韶關地區進入3月后總氮濕沉降通量明顯增加，其主要原因有兩個：一是降雨量的增加；二是由于該地區以農業為主，農田揮發出的氨是大氣中氨態氮的主要來源，進入春季后，農業活動頻繁，植物進入生長期，需施灑大量含有氮元素的化肥、農藥，造成大氣中氨氮濃度增加。

2.1.3 總氮沉降變化影響因素

2.1.3.1 降塵量對總氮干沉降的影響

圖2為總氮干沉降通量與降塵量關系。總氮干沉降通量大小與降塵量無相關性（r=3.06，P=0.914，）。由圖可知，除個別月份外，韶關地區降塵量相對穩定。2013年3月出現高峰值可能是因為1月和2月連續兩個月降雨量少，空氣相對干燥，因此存留大量懸浮物在3月沉降至地面。但是，總氮干沉降量的大小并沒有隨著降塵量的增加而增大。2012年11月、12月與次年5月，觀測到的降塵量沒有明顯增加，但是總氮干沉降通量卻處于較大值；相反，3月降塵量較大時，總氮干沉降量卻有所下降。

總之，韶關地區總氮干沉降通量與降塵量變化關系不明顯。降塵量并不是總氮干沉降通量大小的主要影響因素，應該還受到當地濕度、氣溫、風速、風壓的等氣象條件的影響。

圖2 總氮干沉降通量與降塵量關系Fig. 2 Relationship between dry deposition fluxes of TN and dust fall

圖3 總氮濕沉降通量與降雨量關系Fig. 3 Relationship between wet deposition fluxes of TN and rainfall

2.1.3.2 降雨量對總氮濕沉降的影響

圖3為總氮濕沉降通量變化與降雨量關系，由于2013年1、2月降雨量極少，故無其濕沉降數據。濕沉降通量大小與降雨量呈正相關性（R=0.606，P=0.013），即基本隨降雨量的增加而增大。2012年4─6月韶關地區總降雨826 mm，占本研究2012年（4─12月）降雨量的52.83%，相應的濕沉降通量總和1201 kg·km-2，占同年濕沉降量62.20%；2013年4─6月總降雨量798 mm，占本研究2013年（3─9月）降雨量的41.50%，同期濕沉降通量總和占2013年濕沉降量55.70%。由此可知，受降雨影響，韶關地區總氮濕沉降量主要集中在4─6月，此3個月總氮濕沉降通量總和比例均高于全年的50%。2013年8月總氮濕沉降通量高出2012年同期濕沉降通量2倍，其原因是受到臺風“尤特”的影響，韶關地區遭強降雨侵襲，通過無線通信設備監測到該月降雨高達778 mm，是2012年同期降雨量的4倍左右，因此在2013年8月出現較高峰值。相反，降雨量較少的月份對應的濕沉降通量也較低，如每年的7月和9月。

綜上所述，降雨量變化是韶關地區總氮濕沉降量主要影響因素，總氮濕沉降通量大小隨著降雨量的增大而增加。受雨季影響，韶關地區4─6月總氮濕沉降負荷較大，故若需對該地區環境中氮污染物控制與減排，應該重點關注此3個月。

2.2 大氣沉降中氮營養鹽組成觀測結果分析

2.2.1 氮營養鹽中各成分比例變化趨勢

2.2.1.1 干沉降中氮營養鹽各成分組成

圖4為干沉降中氮營養鹽各成分組成百分比。監測期間，氨態氮占總氮比例在27.87%～50.46%間波動，其比例低于同樣以耕地為主的陜西省楊凌地區（蘇成國等，2003）。2012年氨態氮比例全年高于30%，2013年雖然有所下降，但仍有6個月高于30%。硝酸鹽氮占總氮比例處于16.77%～40.85%間，超過一半監測時間低于30%。有機氮占總氮比例偏高，波動范圍為18.50%～52.72%，其中有9個月高于35%，大氣沉降中的有機氮同樣能被水中的浮游生物利用（Peierls和Pearl，1997），因此韶關地區應控制有機氮排放。總之，韶關地區干沉降中氨態氮平均占總氮比例35.48%，硝酸鹽氮平均占27.96%，有機氮平均占36.55%，因此該地區氮營養鹽干沉降中以氨態氮和有機氮為主。

2.2.1.2 濕沉降中氮營養鹽各成分組成

圖5為濕沉降中氮營養鹽各成分組成百分比。濕沉降中，氨態氮平均占總氮比例46.87%，硝酸鹽氮平均占40.64%，均大于干沉降中的所占比例，而有機氮平均比例大幅減少，為12.49%。觀測期間，氨態氮占總氮比例在25.24%～70.54%間波動，與干沉降相比，波動范圍更寬。硝酸鹽氮占總氮比例最高時超過50%，其中有14個月超過30%，而浙江農業活動頻繁的臨安地區硝態氮比例平均只有33.5%（倪婉敏等，2012），因此韶關地區工業生產對大氣產生的氮污染也應受到關注。有機氮占總氮比例波動范圍為0.39%～27.48%，比較兩年數據發現，2013年有機氮濕沉降比例較2012年有明顯增加。從變化趨勢上來看，氨態氮與硝酸鹽氮比例變化趨勢基本相反，僅在2013年3、4月兩者所占比例一起減少。總之，韶關地區氮營養鹽濕沉降組分與干沉降不同，以氨態氮和硝酸鹽氮為主，說明該地區濕沉降同時受到農業活動和工業活動的影響。

圖4 干沉降中氮營養鹽各成分組成百分比Fig. 4 Chemical composition of dry deposition fluxes of nitrogen

圖5 濕沉降中氮營養鹽各成分組成百分比Fig. 5 Chemical composition of wet deposition fluxes of nitrogen

圖6 氮營養鹽干沉降通量季節變化趨勢Fig. 6 Seasonal variations of the dry deposition fluxes of nitrogen

2.2.2 氮營養鹽組成季節變化趨勢

2.2.2.1 干沉降中氮營養鹽組成季節變化趨勢

圖6為氮營養鹽組成干沉降季節變化趨勢。氨態氮、硝酸鹽氮與有機氮干沉降通量平均值分別為17.39、12.98和17.37 kg·km-2·month-1，且隨季節變化趨勢大致相同。由圖可知，6月進入夏季后，各指標干沉降通量逐月減小，7月─9月硝酸鹽氮和有機氮干沉降通量甚至低于10 kg·km-2·month-1（除2013年8月）。秋季各指標干沉降通量有所增加。冬季和春季，氨態氮和有機氮干沉降通量維持較高水平，并在5月出現最大值。硝酸鹽氮干沉降通量雖然在冬季逐月下降，但平均值仍高于秋季。總之，氨態氮、硝酸鹽氮和有機氮在冬季和春季干沉降通量較大，夏季和秋季普遍偏低，由大到小依次為冬季、春季、秋季、夏季。

2.2.2.2 濕沉降中氮營養鹽組成季節變化趨勢

圖7為氮營養鹽組成濕沉降季節變化趨勢。氨態氮、硝酸鹽氮和有機氮濕沉降通量平均值分別為132.4、117.0和46.23 kg·km-2·month-1，數值上明顯高于干沉降通量。由圖可知，夏季開始，氨態氮和硝酸鹽氮濕沉降通量逐月下降，8月兩者沉降通量因強降雨量而增大。入秋后，氨態氮和硝酸鹽氮濕沉降通量開始增加。有機氮濕沉降通量在夏季和秋季維持低值。與崔鍵(崔鍵等，2009)等人的研究相似，春季后，各項指標濕沉降通量明顯增大，可能因為春季農業活動較頻繁，大氣中氮營養鹽成分較高。總之，春季濕沉降通量較大，夏、秋兩季偏低，冬季因缺少數據無法準確比較，參考廣東省增城地區濕沉降春、夏季高，秋、冬季低的監測結果（林蘭穩等，2013），推斷韶關地區冬季濕沉降通量低于春季。由于濕沉降通量受到降雨量影響較大，故出現無濕沉降或夏季8月濕沉降通量較大等的特殊情況，因此需要多年長期監測才能確切掌握各氮營養鹽組分濕沉降季節性變化特征。

圖7 氮營養鹽濕沉降通量季節變化趨勢Fig. 7 Seasonal variations of the wet deposition fluxes of nitrogen

3 結論

（1）廣東省韶關地區總氮干沉降通量、濕沉降通量和總沉降通量大小平均值分別為47.73、295.7和310.5 kg·km-2·month-1。從干濕構成來看，總氮沉降是以濕沉降為主。總氮總沉降通量變化趨勢與濕沉降相同，均在3─5月偏高，一是因為降雨量的增加，二可能是施灑大量含有氮元素的化肥、農藥所致。總氮干沉降通量變化相對平穩，且對總沉降通量貢獻不大。

（2）降雨量是韶關地區總氮濕沉降量變化的主要影響因素，濕沉降通與量降雨量呈正相關性。受雨季影響，該地區總氮4─6月總氮濕沉降負荷較大，需重點關注。干沉降方面，因總氮干沉降通量大小與降塵量無明顯相關性，故降塵量并不是影響氮干沉降通量大小的主要因素，應該還受到當地濕度、氣溫、風速、風壓的等氣象條件的影響。

（3）氮營養鹽成分組成方面，韶關地區氮營養組成鹽干沉降以氨態氮和有機氮為主。濕沉降有所不同，以氨態氮和硝酸鹽氮為主，說明該地區濕沉降同時受到農業活動和工業活動的影響。

（4）觀測期間，氨態氮、硝酸鹽氮和有機氮干沉降通量平均值分別為17.39、12.98和17.369 kg·km-2·month-1，其季節性差異由大到小依次為冬季、春季、秋季、夏季。濕沉降方面，氨態氮、硝酸鹽氮和有機氮沉降通量平均值分別為132.4、117.0和46.23 kg·km-2·month-1，其季節變化與干沉降相似，基本上春季沉降通量較大，夏、秋兩季偏低，但由于降雨影響較大，短期內無法準確掌握其季節變化趨勢特征。

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Dry and Wet Atmospheric Deposition of Nitrogen into Shaoguan, Guangdong Province

LIU Siyan1, CHEN Jin1, LU Ping1*, LI Laisheng1, CHEN Zhongying2
1. School of Chemistry and Environment, South China Normal University, Guangzhou 510655, China; 2. South China Institute of Environmental Sciences, Ministry of Environment Protection, Guangzhou 510655, China

To help predicate the atmospheric nitrogen deposition fluxes and provide scientific basises for ecological environment pollution control and abatement assist environmental, the characteristics of atmospheric nitrogen deposition in Shaoguan, Guangdong Province were investigated. In the study, the dry and wet atmospheric nitrogen deposition samples were collected by an automatic sampler from April 2012 to September 2013, and the amounts of rainfall, dust deposition, and wet and dry atmospheric nitrogen deposition were measured, followed by the calculation of the deposition fluxes of each indicator. Based on the results, the influencing factors and the seasonal change tendencies of the deposition indicators were analyzed. The results show that the average wet, dry and bulk deposition fluxes of nitrogen were 47.73 kg·km-2·month-1, 295.7 kg·km-2·month-1and 310.5 kg·km-2·month-1, respectively. The average ammonium nitrogen, nitrate nitrogen, and organic nitrogen dry deposition fluxes were 17.39 kg·km-2·month-1, 12.98 kg·km-2·month-1and 17.37kg·km-2·month-1,respectively, and their corresponding average wet deposition fluxes were 132.4 kg·km-2·month-1, 117.0 kg·km-2·month-1and 46.23 kg·km-2·month-1, respectively. The wet nitrogen flux accounted for 83.19% of the total nitrogen flux, showing that wet deposition contributes mainly to the bulk nitrogen deposition. In addition, the total dry nitrogen deposition flux had no correlation with the amount of dust deposition, but the wet deposition flux was greatly influenced by the amount of rainfall, as evidenced by a large load of wet nitrogen deposition of nitrogen from April to June, the rainy season in Shaoguan. Furthermore, ammonium nitrogen, nitrate nitrogen, and organic nitrogen accounted for 35.48%, 27.96% and 36.55% of the dry total nitrogen, respectively, indicating that ammonium nitrogen and organic nitrogen were the main contributors to the dry nitrogen deposition. On the other hand, ammonium nitrogen and nitrate nitrogen were the main contributors to the wet nitrogen deposition, with ammonium nitrogen, nitrate nitrogen, and organic nitrogen accounting for 46.87%, 40.64% and 12.49% of the wet nitrogen deposition, respectively, and the results imply that the wet nitrogen deposition was influenced both by agricultural and industrial activates in the area. As for seasonal change, the dry nitrogen deposition fluxes were descending in the order of the Winter, the Spring, the Autumn and the Summer, but the wet deposition fluxes was relatively higher in the Spring and lower in the Summer and Autumn.

atmospheric nitrogen deposition; dry deposition; wet deposition; Shaoguan

X51

A

1674-5906（2014）09-1445-06

劉思言，陳瑾，盧平，李來勝，陳中穎. 廣東韶關地區大氣氮干濕沉降特征研究[J]. 生態環境學報, 2014, 23(9): 1445-1450. LIU Siyan, CHEN Jin, LU Ping, LI Laisheng, CHEN Zhongying. Dry and Wet Atmospheric Deposition of Nitrogen into Shaoguan, Guangdong Province [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2014, 23(9): 1445-1450.

國家環保公益性行業科研專項(201109008)

劉思言（1989年生），女，碩士研究生，主要研究方向是大氣氮磷干濕沉降。E-mail: liusiyan891027@163.com *通訊作者：盧平(1966年生)，女，副教授，從事水污染控制工程及環境分析研究。E-mail: luping@scnu.edu.cn

2014-06-10