天津城市道路灰塵重金屬污染特征

孫宗斌，周 俊，胡蓓蓓，王祖偉，孟偉慶，王中良

天津師范大學城市與環境科學學院，天津 300387

天津城市道路灰塵重金屬污染特征

孫宗斌，周 俊，胡蓓蓓*，王祖偉，孟偉慶，王中良

天津師范大學城市與環境科學學院，天津 300387

以天津城市道路灰塵重金屬為研究對象，按照環線分布將天津市中心城區劃分為內環以內、內環—中環、中環以外3個區域，總共設置93個采樣點。對表層灰塵進行采樣收集，預處理后測定樣品的理化性質，采用原子吸收光譜儀測定道路灰塵中重金屬Cd、Cr、Cu、Ni和Pb的含量，進而分析天津市道路灰塵重金屬的含量水平，運用ArcGIS軟件中的地統計分析方法內插得出其空間分布特征，通過Pearson相關分析和主成分分析判析重金屬來源。研究結果表明：道路灰塵顆粒粒徑表現為雙峰，主峰對應粒徑較小，且為非正態分布，大量小粒徑顆粒的存在使重金屬含量增高；市區和各環區有機質變異系數較大，道路灰塵中有機質的空間分布差異較大，因而人為因素影響廣泛；市區道路灰塵中重金屬Cd、Cr、Cu、Ni和Pb的平均含量依次為0.99、121.41、100.62、43.35和61.48 mg·kg-1，分別為天津土壤環境背景值的11.00倍、1.44倍、3.49倍、1.30倍和2.93倍；Cd、Cr和Cu的空間分布差異較大，Ni和Pb的空間分布差異較小；Pearson相關分析表明Pb-有機質（P＜0.05）， Cu-Ni（P＜0.01）和Cr-Cu（P＜0.05）之間存在顯著正相關關系，主成分分析人為因素的積累貢獻率為33.050%，自然因素的積累貢獻率為57.315%，因此得出重金屬受人為因素影響較大，交通尾氣排放和工業污染為天津道路灰塵重金屬污染的重要來源，且以多因子復合影響為主。

道路灰塵；重金屬；污染特征；天津

隨著城市化、工業化進程的不斷加快以及城市人口的日益劇增，城市環境污染問題日益嚴重，已得到政府、學者和民眾的廣泛關注。道路灰塵是引發城市環境污染的重要來源，它是由交通運輸排放（DE-MIGUEL等，1997；DUZGOREN-AYDIN等，2006；FERREIRA-BAPTISTA和DE MIGUEL E，2005；KARTAL等，2006）、工業排放（AHMED和ISHIGA，2006；SINDERN等，2007；張菊等，2006）、建筑和道路等表面粒子風化剝蝕、大氣沉降以及其他人類活動共同作用產生的（AMATO等，2009；FILIZ和HASAN，2010；MORTON-BERMEA等，2008）。由于所攜帶的污染物質大部分來自區域內部短時間內的累積，因此道路灰塵對區域環境狀況有良好的指示作用（王濟等，2012）。在城市環境中長時間積累的重金屬等有毒元素，具有潛伏性、持久性、難降解性和毒性效應等特點（劉培桐等，1995），因此被稱為“化學定時炸彈”（CHARLESWORTH和LEES，1999；SHI等，2008； STIGLIANI等，1991；WEI等，2010；WOOD，1974）。環境中重金屬濃度的增加會潛在威脅人類的安全和健康，并且嚴重干擾自然生態系統的循環（WEI等，2010；STIGLIANI等，1991）。以灰塵為介質攜帶重金屬的傳播方式，一方面極易通過對懸浮粒子的攝取、吸收和皮膚接觸吸收直接進入人體（AELIONA等，2008；CROSBY，1998；DOCKERY和POPE，1994；KABATA-PENDIAS和PENDIAS，1992；SADIQ和MIAN，1994；WEI等，2010）；另一方面，地表灰塵重金屬還可通過水循環和大氣循環間接影響城市環境質量（張一修等，2012），威脅人類健康。因此，分析道路灰塵重金屬污染特征具有重要的理論價值。

自上世紀70年代中后期以來，國內外在道路灰塵重金屬研究領域主要涉及地表灰塵重金屬來源識別（張一修等，2012），污染特征與遷移轉化探析（田暉等，2006；馬旺海等，2008），重金屬粒級效應與賦存狀態研究（王麗麗等，2009），道路灰塵重金屬污染現狀和生態風險評價（HAN等，2007；HE等，2006；SHI等，2008；WEI等，2009；WEI等，2010；劉申等，2010），以及健康風險評價等方面（李如忠等，2011；唐榮莉等，2012；鄭小康等，2009）。近兩年，有學者對天津城市地表灰塵進行污染特征分析，但是其研究對象僅集中于公園灰塵，且中心城區采樣點數量較少，進而所得結論較為片面（吳綻蕾等，2013）。雖然國內外學者在許多大城市展開了道路灰塵重金屬方面的研究，然而作為我國四大直轄市之一的天津在此領域的研究卻較少。因此開展天津城市道路灰塵重金屬的污染調查與研究具有重要的現實意義。

1 材料與方法

1.1 研究區域概況

天津坐落于38°34′ N～40°15′ N、116°43′E～118°04′ E，地處華北平原東部，北靠燕山，東臨渤海，全年平均氣溫13.4℃，屬于溫帶季風性氣候類型區，2012年末全市常住人口為1413.15萬人，人口密度為910人·km-2，是中國四大直轄市之一，也是中國北方最重要的沿海開放城市。天津市中心城區位于天津市的中心偏西南部，39°01′ N～39°15′N、117°05′ E～117°19′ E，其中內環、中環和外環貫穿整個中心城區。

1.2 采樣布點

本文選取天津市區主要道路為研究對象，其中內環及其內部道路設置12個采樣點，內環—中環（包括中環）設置39個采樣點，中環以外（包括8個鄰近外環線的郊區點）設置93個采樣點。采樣點布點均勻，且各采樣點之間無干擾。天津道路灰塵采樣點分布如圖1所示。

圖1 道路灰塵采樣點分布圖Fig.1 The sampling sites map of street dust

1.3 樣品采集

于2011年12月—2012年1月期間選擇晴朗無風的干燥天氣，用軟毛刷和塑料小鏟采集天津市區自內環至外環的144個道路采樣點的地表灰塵（設立平行樣），每個采樣點采取多點采樣方法采集表層灰塵，并均勻混合約300 g置于聚乙烯塑料袋中密封保存。每個采樣點均利用GPS定位，準確記錄采樣點經緯度地理坐標，并記錄周邊的環境狀況和樣品編號。采樣過程盡量避開外界各種環境因素的干擾。

1.4 樣品處理與分析

樣品采集后，在實驗室調節35 ℃恒溫條件烘干24 h，過35目（＜500 μm）尼龍網篩去除樹葉等雜質后，用以作為檢測灰塵理化性質與重金屬濃度的樣品保存。首先，利用預處理過的樣品檢測粒度；其次，將樣品過60目（＜250 μm）尼龍網篩測定有機質含量；再次，由于美國EPA標準表明大氣的物質來源主要是通過粒徑小于75 μm地表灰塵的再懸浮作用，而小粒徑顆粒是重金屬的主要富集場所，因此結合相關研究，選取粒徑小于63 μm的樣品用以檢測重金屬濃度；最后，樣品過240目（＜63 μm）尼龍網篩進行重金屬消解，并在聚乙烯袋中密封保存。

1.4.1 樣品粒度的測定

每份樣品準確稱量1 g過35目篩（＜500 μm）置于50 mL燒杯中，加入5 mL0.05 mol·L-1六偏磷酸鈉(NaPO4)6溶液進行分散靜置，利用超聲波儀100 ℃下超聲15 min，最后采用LS13320型激光粒度儀測定道路灰塵樣品的粒度分布。天津城市道路灰塵顆粒物粒徑分布如圖2所示。

圖2 天津城市道路灰塵顆粒粒徑分布曲線Fig.2 Particle Size Distribution in urban street dust of Tianjin

1.4.2 樣品有機質的測定

每份樣品準確稱量0.2 g過60目篩（＜250 μm）置于硬質試管中，采用重鉻酸鉀—外油浴加熱方法，樣品經HNO3-HClO4-HF加熱消解后，外部油浴加熱，利用指示劑滴定測算道路灰塵樣品中有機質的含量。天津城市道路灰塵有機質含量水平如表1所示。

表1 天津城市道路灰塵有機質含量水平（g·kg-1）Table1 Organic Matter Contents in urban street dust of Tianjin (g·kg-1)

表2 天津道路灰塵重金屬含量（mg·kg-1）Table2 Heavy metals concentrations in urban street dust of Tianjin (mg·kg-1)

表3 國內外其他城市道路灰塵重金屬的含量水平（mg·kg-1）Table3 Mean concentration of heavy metals in street dust in several other cities (mg·kg-1)

1.4.3 樣品重金屬的測定

每份樣品準確稱量0.5 g過240目篩（＜63 μm）置于聚四氟乙烯燒杯中，分別依次加入HNO3溶液、HF溶液和HClO4溶液置于通風櫥內的電熱板上加熱消解，后移至50 mL容量瓶中定容，轉移密封保存。采用Perkin Elmer公司生產的AANALYST800型原子吸收光譜儀測定道路灰塵中重金屬的含量。

1.5 數據統計分析

本文研究區域采樣點示意圖以及道路灰塵中Cd、Cr、Cu、Ni和Pb的空間分布特征圖采用ArcGIS 10.1軟件繪制而成，表格數據采用Excel 2007完成，灰塵粒徑分布圖應用Origin 8.0軟件繪制，運用SPSS 19.0軟件對灰塵重金屬進行來源判析。

2 結果與討論

2.1 天津城市道路灰塵基本理化性質

2.1.1 天津城市道路灰塵粒徑特征

粒度是表征顆粒物行為的主要參數，顆粒物的性質均與粒徑密切相關（杜佩軒等，2004）。由圖2可以看出，在144個道路灰塵樣品中，既有表現為單峰的顆粒，又有表現為雙峰的顆粒。而從整體上觀察，主峰分布在粒徑80～100 μm范圍內，且呈非正態分布。由于表面積較大的小粒徑顆粒吸附重金屬的能力更強，因此大量小粒徑顆粒的存在使重金屬含量增高（常靜等，2007；王麗麗等，2009）。

2.1.2 天津城市道路灰塵有機質含量

如表1所示市區有機質的平均含量為42.70 g·kg-1，處于較高水平，且由于在樣品處理時已將垃圾等外界因素的影響控制到最低，因此灰塵顆粒對有機質的直接吸附可能是有機質含量水平較高的最主要原因（吳綻蕾等，2013）。而整個天津市區和不同環區的有機質變異系數均超過0.30，說明道路灰塵有機質的空間分布差異較大，灰塵來源和物質組成具有多元性特點，且容易受人為因素影響。

2.2 天津城市道路灰塵重金屬含量與空間分布特征

2.2.1 天津城市道路灰塵重金屬含量水平

通過測定分析，天津城市道路灰塵重金屬的含量水平如表2所示。市區道路灰塵中重金屬Cd、Cr、Cu、Ni和Pb的平均含量依次為0.99、121.41、100.62、43.35和61.48 mg·kg-1，均超過天津土壤背景值和中國土壤背景值。其中重金屬Cd的平均含量為天津土壤環境背景參考值的11倍，超標嚴重，其余重金屬含量均在背景值的4倍以下。

變異系數可判斷重金屬來源主要取決于人為干擾因素還是自然因素。人類活動越頻繁，干擾作用越大，污染越嚴重，最終導致變異系數越大。從表2可知，重金屬Ni和Pb的變異系數分別為0.42和0.49，相對較小，人為污染作用較小；而Cd、Cr和Cu的變異系數卻分別高達0.90、0.89和0.74，人為作用攜帶重金屬污染現象顯著。依據統計分析，從總體上看，導致天津城市道路灰塵重金屬污染現象主要是人為因素，其中重金屬Cd濃度較大，污染嚴重。

國內外其他城市道路灰塵重金屬的含量水平如表3所示。通過與國內外其他城市對比，發現天津城市道路灰塵中Cd較貴陽、上海、多倫多和渥太華等城市的含量高，低于保定、重慶和伯明翰等城市；Cr、Cu和Ni含量在國內外城市中處于中等水平；Pb含量低于大部分國內外城市。不同城市重金屬含量差異可能主要與城市產業結構和發展現狀有關。例如加拿大的多倫多和渥太華等城市，由于城市發展已經進入到了較為穩定的階段，且環境保護與治理工作效果突出，因此重金屬含量均處于較低水平。

2.2.2 天津城市道路灰塵重金屬空間分布特征

如表2所示，在采集的所有樣品中，5種重金屬的含量均超過了天津土壤環境背景值。重金屬Cd、Cr、Cu的變異系數依次為0.90、0.89、0.74，整體變異系數強度大，與史貴濤等人研究結論一致（史貴濤等，2006）。其中，Cd在內環及其以內區域變異系數最大，Cr和Cu則在外環及其以外區域最大。而各環線以內Ni和Pb的變異系數基本上均小于0.50，變異強度較小，詳見表4。因此可以得出結論，天津城市道路灰塵重金屬Cd、Cr和Cu的空間分布差異較大，Ni和Pb的空間分布差異較小。

表4 天津市各環區道路灰塵重金屬含量（mg·kg-1）Table4 Heavy metals concentrations in urban street dust of Tianjin rings (mg·kg-1)

圖3 天津城市道路灰塵重金屬的空間分布特征Fig.3 Spatial distribution maps of heavy metals in urabn street dust of Tianjin

通過對采樣點特異值進行相關處理，運用ArcGIS軟件中的地統計分析方法（Geostatistical Analysis），采用以空間相關性為基礎，采樣數據和半方差函數的結構性為依據，對區域未知采樣點進行無偏估數值Kriging空間差值分析方法，內插出天津城市道路灰塵中重金屬空間分布圖，內插結果如圖3所示。

圖3中內插出的5種重金屬的空間分布規律與之前的統計分析結果相吻合，且與王利等人的研究結果相一致（王利等，2009）。如圖所示，重金屬Cd表現為內環區域和中心城區西北部濃度較高，整體呈現由中心向外部濃度降低的態勢；Cr和Cu在中環中東部和外環區域含量較多，內環以內地區含量較少；Ni含量較少，全市分布均勻，中心城區東南部區域濃度稍高；Pb在中心城區分布較為分散，無明顯規律性。分析其原因：其一，由于內環—外環區域處于通往市中心商業繁華地帶以及中心城區外緣的環形地帶，道路人流量和車流量大，頻繁的人類擾動和汽車尾氣排放導致灰塵中重金屬濃度升高；其二，中心城區道路擁有吸附能力極強的細粒徑灰塵，因此大量重金屬被吸附于灰塵中；其三，車流量大的道路會致使車輛在行駛過程中運行不暢，而運行中車輛的停車和怠速都會引發汽車尾氣附加排放量（DE-MIGUEL等，1997；程紫潤和傅大放，1993），造成道路灰塵重金屬含量增高（LAN等，2011；SHI等，2010）；其四，中心城區西北部布局大量冶金、化學醫藥和建材等工業，東部則是天津老工業基地，其排放的氣體和顆粒物會吸附攜帶大量重金屬，因此距離污染源較近的道路灰塵中重金屬的含量會較高；其五，由于采樣時間為12月份和1月份，因此在強大的亞洲高壓與阿留申低壓之間，形成了勢力強大、干燥寒冷的偏北風，其對灰塵粒子的遷移具有一定的影響。根據研究結果，發現重金屬污染最為嚴重的區域主要分布在商業區、交通密集區和工業區，這與鄭小康等人的研究結果一致（鄭小康等，2009）。

2.3 天津城市道路灰塵重金屬來源判析

相關性分析是判析道路灰塵中單一重金屬以及復合重金屬的污染來源的常用方法（張一修等，2012；史貴濤等，2006；林俊杰等，2011）。在國內外的研究成果中，道路灰塵重金屬的來源主要取決于人類活動、交通運輸和工業污染排放等。本文采用SPSS19.0軟件對天津城市道路灰塵中重金屬和有機質進行相關性分析和主成分分析，進一步探討道路灰塵中重金屬的可能性來源（康丹，2010；王利，2007；許宇慧等，2010）。

在進行SPSS相關性分析和主成分分析前，先做因素分析的適合度檢驗（KMO and Bartlett's Test）。適合度檢驗結果KMO＝0.598，通過KMO理論要求大于0.50的標準，數據達到顯著性相關水平，說明原變量之間存在顯著的結構性和相關關系。根據Kaiser給出的KMO度量標準，本研究的變量可以進行相關性分析和主成分分析。

表5 天津城市道路灰塵中有機質和重金屬含量的相關性系數Table 5 Correlation coefficients of organic matter and heavy metals contents in urban street dust of Tianjin

圖4 天津城市道路灰塵重金屬含量主成分分析箱線圖Fig.4 Boxplot of enrichment factors for heavy metals in urabn street dust of Tianjin

2.3.1 Pearson相關系數分析法

通過對天津城市道路灰塵中重金屬和有機質進行相關性分析，得出Pearson相關系數，如表5所示。由表5得知，Pb-有機質（P＜0.05）， Cu-Ni（P＜0.01）和Cr-Cu（P＜0.05）之間存在顯著正相關關系，分析得出Cu、Ni、Cr可能有相同的污染來源，來自于工業排放以及金屬制造業污染等；而灰塵中有機質的含量也會對Pb的污染行為產生一定的影響。不同重金屬之間均存在一定的相關性，說明道路灰塵中重金屬污染已不再是單一因子的行為，而是由多因子復合影響的結果，而相關的非顯著性又表明道路灰塵重金屬污染來源的復雜性。

2.3.2 主成分分析法

通過對重金屬和有機質含量進行相關性分析，可初步得出不同單一重金屬和有機質之間可能的共同污染來源。為了進一步探析，在對數據進行特異值標準化處理的基礎上，利用SPSS19.0軟件對重金屬含量做主成分分析，結果如圖4和圖5所示。

數據分析得出平均主成分分析中的第一主成分的積累貢獻率為33.050%，第二主成分的積累貢獻率為57.315%。如圖5可知，重金屬Cu、Ni、Pb在旋轉空間成分圖的第一主成分上呈顯著正負荷；Cr在第二主成分上呈現明顯的正負荷，Cd則呈明顯負負荷。眾所周知，由于Pb主要來源于工業排放等人類活動，因此分析得出第一主成分主要是人為因素（交通運輸污染以及工業污染因素等）影響，第二主成分即以自然因素為主。由圖4可知，重金屬Cr、Cu、Pb和Ni的四分位距大小適中，不同采樣點灰塵中重金屬濃度分布較為均勻；而Cd和Cr則存在明顯的異常值，其異常值主要是由于采樣點位于南開三馬路、新開路、黃河道等交通主要干道，汽車尾氣排放以及交通運輸攜帶物污染導致Cd和Cr等重金屬濃度增加（WEI等，2009）。

圖5 天津城市道路灰塵重金屬平均主成分分析Fig.5 Illustration of total metal concentrations in urabn street dust of Tianjin in the system of two principal components

3 結論

（1）天津市區和不同環區有機質變異系數較大，道路灰塵中有機質的空間分布差異較大。道路灰塵顆粒粒徑表現為雙峰，主峰對應粒徑較小，且為非正態分布。

（2）天津城市道路灰塵重金屬Cd、Cr、Cu、Ni和Pb的平均含量依次為0.99、121.41、100.62、43.35和61.48 mg·kg-1，均超過天津土壤環境背景值；其中Cd、Cr和Cu的空間分布差異較大，Ni和Pb的空間分布差異較小。

（3）通過對天津道路灰塵中重金屬和有機質進行相關性分析和主成分分析，辨析出重金屬受人為因素影響較大，交通尾氣排放和工業污染為其重要來源，且以多因子復合影響為主。

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Characteristics of heavy metal pollution in urban street dust of Tianjin

SUN Zongbin, ZHOU Jun, HU Beibei*, WANG Zuwei, MENG Weiqing, WANG Zhongliang
College of Urban and Environment Science, Tianjin Normal University, Tianjin 300387, China;

Dust samples were collected from 93 sites of urban streets in Tianjin for the heavy metals (Cd, Cr, Cu, Ni and Pb) pollution study. Atomic absorption spectrometer was applied for heavy metal content determination, and Kriging analysis of ArcGIS was applied to analyze the spatial distribution of heavy metals in street dust of urban area. Pearson correlative analysis and principal component analysis were used to distinguish the main sources of heavy metals. Results showed that the particle size of road dust presented two peaks distribution, main of the street dust was fine and the particle size was non-normal distribution which led to high contents of heavy metals. The coefficient of variance and the difference in the spatial distribution of organic matter was large because of the influence of intense human activities. The average contents of Cd (0.99 mg·kg-1), Cr (121.41 mg·kg-1), Cu (100.62 mg·kg-1), Ni (43.35 mg·kg-1), Pb (61.48 mg·kg-1) in street dust of urban area were 11.00 times, 1.44times, 3.49 times, 1.30 times and 2.93 times higher than them of the soil background in Tianjin city respectively. The spatial distribution of Cd, Cr and Cu had large deviation. Pearson correlative analysis indicated that there were significant positive correlation between Cu and Ni (P＜0.01), Cr and Cu (P＜0.05), Pb and organic matter (P＜0.05). Principle component analysis indicated that human activities contributed 33.050% of the heavy metals accumulation in street dust, and nature factors contributed 57.315%. Heavy metals pollution in urban street dust of Tianjin mainly affected by the multi-factors, traffic and industrial activities were the important pollution sources of them.

street dust; heavy metal; pollution characteristics; Tianjin

X14

A

1674-5906（2014）01-0157-07

孫宗斌，周俊，胡蓓蓓，王祖偉，孟偉慶，王中良. 天津城市道路灰塵重金屬污染特征[J]. 生態環境學報, 2014, 23(1): 157-163.

SUN Zongbin, ZHOU Jun, HU Beibei, WANG Zuwei, MENG Weiqing, WANG Zhongliang. Characteristics of heavy metal pollution in urban street dust of Tianjin [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2014, 23(1): 157-163.

國家自然科學基金項目（41372373；40973078）；國家自然科學青年基金項目（41301221；41301096）；教育部新世紀人才計劃（NCET-10-0954）；國家科技支撐計劃項目（2012BAC07B02）；天津市高校“優秀青年教師資助計劃”（ZX110QN006）

孫宗斌(1990年生)，男，碩士研究生，主要從事生態環境與災害風險研究，E-mail：1046667880@qq.com。

*通信作者：胡蓓蓓(1979年生)，女，講師，博士，主要從事生態環境與災害風險研究，E-mail：hubeibei0328@163.com

2013-10-15