In含量對InGaN/GaN LED光電性能的影響

李國斌，陳長水，劉頌豪

(華南師范大學信息光電子科技學院廣東省微納光子功能材料與器件重點實驗室，廣東廣州 510631)

1 引 言

近年來，隨著InGaN基LED技術的不斷發展和成熟，大注入條件下高量子效率的高亮度LED有望逐步取代傳統照明用的白熾燈和日光燈［1-2］。然而，在大注入條件下(＞100 A/cm2)，LED的量子效率大幅下降，只有在電流密度較小(～10 mA/cm2)時才會出現峰值效率。這就是所說的Efficiency Droop現象。量子效率下降效應嚴重阻礙了LED在大功率器件和普通照明方面的發展和應用?？蒲泄ぷ髡邔α孔有氏陆惮F象進行了大量的研究，并針對不同的影響機制提出了不同的理論解釋和理論模型，如俄歇復合［3-5］、載流子泄漏［6-9］、空穴注入效應［10-11］、極化效應［12-13］、載流子離域［14-15］、熱效應［16］等。但這些理論和模型并沒有得到一致的認可和接受，因此有必要對效率下降現象做進一步的研究和探索。

InGaN/GaN量子阱材料以其相對較高的發光效率［17］被廣泛用做高功率藍綠LED和半導體激光的活性層，然而對于其高功率的發光機制目前還不是特別清楚，不同的研究者提出了不同的觀點，各個觀點之間也存在著很多爭論。其中最主要的有兩種觀點:一種觀點認為，當In含量較大時，由于InGaN/GaN之間存在著晶格常數失配，在界面存在著界面缺陷，發生應變，應力導致電荷分離，產生較大的極化效應。由于極化效應而產生了很大的極化電場，使得量子阱發生量子阱束縛斯塔克效應QCSE(Quantum-confined Stark effects)，從而導致能帶彎曲，光譜紅移，而紅移的程度則取決于極化電場的大小與量子阱的厚度［20-23］。另一種觀點則認為，很多光學性能并不是由QCSE引起的，而是因為摻雜的In分布不均勻，使得在InGaN/GaN中形成了很多像量子點(Quantum Dots)那樣的結構，正是因為這種結構的存在使得量子阱中產生了激子。當量子阱寬較窄(≤2 nm)時，激子發生局域化效應，相互作用增強，成為很多復合發光中心，使得InGaN/GaN量子阱有較高的發光功率［18-19］。除了上面兩種觀點以外，還有研究者認為空穴局域化效應是其發光的主要機制等［24］。而Humphreys的研究發現，在InGaN材料中并不存在In團簇的結構［25］。

本文對不同In含量的InGaN量子阱LED的模擬實驗進行了分析，發現InGaN/GaN的很多光學功能和量子阱束縛態分裂能級與電子泄漏有很大關系。結果顯示，隨著電流密度的增大，功率光譜密度不斷增大，光譜發生藍移，輻射速率不斷增加，相對輻射速率不斷下降。In含量較小時，光譜發生藍移程度相對較小，但勢壘較低，在電流密度較大(＞8 kA/cm2)時，電子容易發生泄漏，導致發光功率降低，因此應該選擇較小的工作電流。In含量較大時，光譜發生藍移程度較大，然而勢壘較高，電子不易發生泄漏，在大電流密度時具有較高的發光功率，因此應該選擇較大的工作電流。而電流密度的大小則以8 kA/cm2為分界點。這些結論將對InGaN/GaN LED量子阱結構優化與In含量的摻雜，提高內量子效率與發光效率起到一定的指導作用。

2 實 驗

2.1 模擬實驗條件

本文運用SILVACO軟件模擬In含量的變化對InGaN/GaN單量子阱LED性能的影響，結合了自洽模型、載流子泄漏模型、漂移擴散模型等。模擬的部分參數采用系統默認值(見SILVACO使用手冊)。

2.2 器件結構

器件的工作溫度為300 K，選用的器件尺寸為0.35 mm ×0.35 mm，器件結構(如圖 1 所示)從下到上依次為:c面藍寶石襯底;30 nm厚的非摻雜GaN緩沖層;4 μm厚的n-GaN(n型摻雜濃度為1×1018cm－3);3 nm厚的活性層(InGaN);100 nm厚的p-電子阻擋層(p型摻雜濃度為7×1017cm－3);0.5 μm厚的p-GaN層(p型摻雜濃度為1 ×1019cm－3)。p 電極為金屬Ni，n 電極為 Ti。

圖1 器件結構示意圖Fig.1 Schematic diagrams of LED structures

3 結果與討論

3.1 開啟電壓

不同 In含量的 InxGa1－xN/GaN LED的 I-V特性如圖2所示。當0 V＜V＜3.8 V時，電流隨著x的增大而增大;而當3.9 V＜V＜5 V時，電流隨著x的增大而越來越小。這是因為在低電壓時，隨著In含量的增大，勢壘高度不斷增大，導致了空穴注入的減少，電子發生輻射的幾率減少;另外，還導致了內建電場的增大，電子漂移增大，因此電流偏大。而隨著電壓的繼續增大，In含量較少的勢壘高度較低，電子逃脫量子阱的束縛變得相對容易，電子開始發生泄漏，從而導致電流的增大。另外極化效應與應力作用也會使I-V特性發生變化。

圖2 不同In含量的LED器件的I-V特性Fig.2 I-V characteristic of InGaN/GaN LEDs with various In content

3.2 量子阱中電子和空穴的濃度

從圖3中可以看出，對于不同的In含量，量子阱內的電子濃度隨電流密度的變化是不一樣的。對于不同的電流密度，In含量較低(x=0.16)時的電子濃度增量要比In含量較高(x=0.22)時的增量小，而量子阱里總的電子濃度也隨著In含量的增加而增大。這主要歸因于不同的In含量會使量子阱有不同的禁帶寬度，從而具有不同的勢壘高度。In含量越小，禁帶寬度越大，導致勢壘高度越低;In含量越大，則禁帶寬度越小，勢壘高度相對就越高。對于不同的勢壘高度，量子阱中的束縛態分裂能級的數量與能級高度不盡相同。勢壘越高，能級數量越多，電子所能占據的能態就越多;勢壘越低，能級數量越少，電子所能占據的能態就越少。因此，隨著In含量的增加，量子阱里電子濃度越來越大。

而圖3中增量的大小則與電流密度有很大關系。在低電流密度時，電子大部分都被量子阱束縛。隨著電流密度的增大，由于In含量較低的量子阱中電子能級數量較少，電子所能占據的能態較少，所以電子很容易發生泄漏，掙脫量子阱的束縛，從量子阱中逃逸出來。因此，其電子濃度的增量要小于In含量較高的量子阱。

圖4為In含量不同的量子阱中空穴濃度隨電流密度的變化關系。與量子阱中的電子濃度一樣，隨著電流密度的增大，空穴的注入也不斷增加。不同的是，在低電流密度時，空穴濃度增加量大致一樣;而隨著電流密度的不斷增大，In含量(x=0.16)較少量子阱中的空穴濃度的增量要小于In含量(x=0.22)較大的量子阱。這與電子濃度的增加剛好是反過來的。這主要歸因于電流密度較大時，空穴的注入增大。

圖3 同In含量的量子阱中的電子濃度隨電流的變化關系。(a)x=0.16;(b)x=0.22。Fig.3 The electron concentration of InGaN/GaN quantum wells with various In content vs.injection currents.(a)x=0.16.(b)x=0.22.

從圖3和圖4中還可以看出空穴濃度要大于電子濃度。除了上面分析的原因外，極化效應也是一個很重要的原因。極化效應會導致能級彎曲，加劇電子的泄漏與空穴的注入。而In含量的增加又加劇了量子阱的極化效應，增加了電子與空穴的濃度差。圖3中，x=0.16，電子、空穴濃度差約為0.35 ×1020;而圖4 中，x=0.22，電子空穴濃度差約為1.6×1020。由此可知，In含量的大小決定了量子阱中電子、空穴濃度的多少。

圖4 不同In含量的量子阱中空穴濃度隨電流變化關系。(a)x=0.16;(b)x=0.22。Fig.4 The hole concentration of InGaN/GaN quantum wells with various In content vs.injection currents.(a)x=0.16.(b)x=0.22.

3.3 器件光譜分析

圖5為量子阱中電子能級躍遷示意圖。圖6為不同注入電流下的功率光譜密度隨In含量的變化關系。可以看出，In含量不同的器件，其光譜密度峰值不一樣。隨著In含量的增加，密度峰值逐漸減小，光譜寬度不斷增大。隨著電流密度的增大，藍移程度也不斷增大，從Δλ=40 nm增大到Δλ=55 nm。在低電流密度時，與x=0.16，0.18，0.20，0.22 相對應的峰值波長分別為445，455，465，478 nm，這與我們理論計算的數值是一樣的(如表1所示)。而隨著電流密度的增加，光譜開始出現藍移現象，這主要歸因于電子的能級填充效應。

圖5 量子阱中電子能級躍遷示意圖Fig.5 The diagram of the electronic transition in the quantum well with various In concentration

在量子阱中，In含量的不同將導致量子阱中束縛態能級的分布完全不同。通過理論計算，我們得到量子阱導帶中電子束縛態分裂能級差隨著In含量的增大而增大，如表1所示。而價帶中的空穴能態也會發生能級分裂，通過前面量子阱中的空穴濃度分析可知，空穴能級差也會隨著In含量的增加而增大，如圖5所示。

當In含量較低時，束縛態分裂能級差較小;隨著In含量的增大，分裂能級差不斷增大。因此，當電流密度增大時，電子將填充高能級束縛態分裂能級，從而發生光譜藍移，而光譜密度增加量也不斷減小。由此可知光譜藍移會隨著In含量的增大而增加。

圖7為不同電流下In含量不同的功率光譜密度。從圖6、圖7中不難發現(圖中圓圈所示)，有一些小的密度峰值。這些密度峰值為何會出現?且只有在In含量較低、電流密度較大時才出現?正如前面所作的分析，在In含量較低時，量子阱導帶中的電子能級距離阱口較近，容易掙脫量子阱的束縛，逃離出來，在GaN中發生躍遷(圖5)。從圖7中可知，圓圈中的峰值波長約為380 nm，其所對應的禁帶寬度則為3.26 eV，與GaN的禁帶寬度3.42 eV非常接近。再考慮到GaN極化效應所導致的能帶彎曲引發的紅移，那么結果就更加正確了。由此可以發現，電子泄漏確實發生了，而且會隨著勢壘高度的減少而增大。也進一步說明了能級填充的正確性。

表1 與In含量相關的器件參數Table 1 The parameters related to the different In content

圖6 不同注入電流下功率光譜密度隨In含量的變化關系。(a)x=0.16;(b)x=0.18;(c)x=0.20;(d)x=0.22。Fig.6 The power spectral density of InGaN/GaN LEDs with various In content vs.injection currents.(a)x=0.16.(b)x=0.18.(c)x=0.20.(d)x=0.22.

圖7 不同電流下In含量不同的功率光譜密度。(a)I=3.6 ×103A;(b)I=3.56 ×104A。Fig.7 The power spectral density of the InGaN/GaN LEDs with various In content.(a)I=3.6 × 103A.(b)I=3.56 ×104A.

3.4 器件的發光效率

圖8、圖9是量子阱中的輻射速率、相對輻射速率與電流密度的關系。隨著電流密度的增大，輻射速率不斷增大，In含量較小的器件的輻射速率增長幅度要小于In含量較大的器件。這是因為隨著電流密度的不斷增大，In含量較小的器件由于分裂能級距離阱口較低，電子容易發生泄漏，使得電子注入相對減少，輻射速率增幅不大;而隨著In含量的增大，勢壘高度增加，電子不易發生泄漏，使得輻射速率相對較高。

圖8 In含量不同的輻射速率Fig.8 The radiative rate of the InGaN/GaN LEDs with various In content

圖9 In含量不同的相對輻射速率Fig.9 The relative radiative rate of the InGaN/GaN LEDs with various In content

從圖9中可看出，隨著電流密度的增大，相對輻射速率下降。這說明非輻射復合在不斷地增加，導致了內量子效率的下降。In含量越小則下降越快，這主要是由于In含量較小時電子容易泄漏;另外一個原因就是In含量小時所形成的輻射發光中心少［26］，也會導致輻射相對較少，而相對輻射速率下降更快。

從圖10中可以看出，當電流密度較小(＜8 kA/cm2)時，In含量越小，輸出功率越大;當電流密度較大(＞8 kA/cm2)時，In含量越小，輸出功率越小。這是因為在低電流密度時，In含量越高則勢壘高度越大，空穴能級升高，空穴注入越難，電子-空穴對的復合較少，使得輸出功率減少。從圖2中也能看出由于空穴注入很少，導致電子漂移運動增加，電流增大。而當電流密度增大到8 kA/cm2左右時，In含量較小的器件由于電子的泄漏而導致電流開始增大。因此，可以知道In含量較小的器件更加容易發生電子泄漏，導致相對復合速率下降更快(如圖9)，輸出功率上升較慢(如圖10)。相對于In含量較高的器件，其輸出功率要偏小。

圖10 不同In含量的InGaN/GaN LEDs的輸出功率Fig.10 The out power of the InGaN/GaN LEDs with various In content

4 結 論

對比分析了不同In含量的InGaN/GaN LEDs的功率光譜密度、量子阱中電子空穴濃度、發光功率以及復合率等參數，發現電子泄漏和能級填充是影響光電性能的主要原因。隨著電流密度的增大，功率光譜密度也不斷增大，光譜發生藍移，輻射速率不斷增大，相對輻射速率不斷下降。In含量較小時，光譜發生藍移程度相對較小，但勢壘較低，在電流密度較大(＞8 kA/cm2)時，電子容易發生泄漏，導致發光功率下降，因此應該選擇較小的工作電流;In含量較大時，光譜發生藍移程度較大，然而勢壘較高，電子不易發生泄漏，在大電流密度時具有較高的發光功率，因此應該選擇較大的工作電流。這些結論將對InGaN/GaN LED量子阱結構優化、提高內量子效率與發光效率起到一定的指導作用。

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