晶體環境下高次諧波譜的截止頻率分析*

陳高 楊玉軍 郭福明

1)(長春理工大學理學院物理系,長春 130022)

2)(吉林大學原子與分子物理研究所,長春 130012)

(2012年11月15日收到;2012年12月18日收到修改稿)

1 引言

高次諧波是指原子、分子、團簇以及固體等介質在強激光脈沖輻照下發射的入射激光頻率整數倍的相干輻射波,是激光與物質相互作用過程中出現的一種高階非線性效應.研究發現,所有高次諧波輻射譜均呈現如下特征行為：最初幾次諧波隨著諧波次數增加發射效率快速下降;在達到某次諧波稱后為出平現臺一區個

;最強后度,幾在乎平不臺隨區諧末波端次的數某變一化階的次區諧域波,附近,諧波強度快速下降,出現截止.由于諧波譜呈現平臺區,以及平臺區諧波具有寬頻帶連續輻射譜(相位匹配)的獨特優點,使它成為獲得極紫外以及阿秒脈沖相干輻射源的重要手段[1-4].因此該現象自1987年[5]首次發現以來始終是人們追蹤的研究熱點.

氣體環境下的高次諧波現象發現較早,理論和實驗研究相對成熟.利用氣體介質的諧波發射,當前不僅獲得了“水窗”波段的極紫外相干光源[6],且已在實驗上實現了67 as孤立短脈沖的輸出[7].然而,由于氣體介質中原子分布不均勻,致使不同原子產生的諧波相位不能很好地匹配,影響了諧波的轉化效率,實驗上得到的這些相干光源功率低,不能得到廣泛應用.與氣體相比,晶體具有高密度及周期性的結構特性,可確保不同原子產生諧波的相干性及相位匹配,一直是人們寄希望于獲得高強度諧波發射的介質材料.但由于用來產生諧波的激光電場容易引起晶體中電子的瞬時電離,對樣品造成不可修補的危害,并可能使晶體表面形成不易受控的等離子體,因此盡管經過多年研究,晶體中高次諧波輻射一直沒有在實驗上觀測到.

直到2011年,Ghimire等[8]利用少周期(9個光學周期)的長波長脈沖(3.25μm)輻照氧化鋅半導體晶體塊材料,才首次實現了晶體中高效的諧波發射.但是我們注意到,實驗上得到的最高次諧波的波長為112 nm.為了滿足人們對極紫外波段及阿秒級短脈沖相干光源的需求,當務之急是提高晶體諧波發射的次數,因此弄清晶體環境下諧波截止頻率的規律就顯得尤為重要.鑒于準經典力學的“三步模型”[9]對于氣體諧波截止頻率的貢獻,本文仍采用準經典力學方法,研究了晶體中電子在激光電場與晶格勢場共同作用下的動力學過程,并與量子力學解相互印證,給出了諧波截止頻率的準經典公式.

2 理論模型和計算方法

本文利用單電子在一維多阱勢中的運動描述晶體中電子的運動過程,這樣處理主要是考慮了晶體中的獨立粒子模型理論和Born-Oppenheimer近似.一維多阱勢的形式為(若無特殊說明,以下均采用原子單位)

式中c用來調節勢阱的短程性,q和A調節勢阱中帶間和帶內間距,R是晶格參數,j(N)是勢阱的個數.在數值模擬計算中,取c=0.1,q=3,A=1,使得一維多阱勢模型中有3個能帶,如表1所示.且選擇電子在激光場中演化前的狀態為價帶和第一導帶的相干疊加態.計算中選擇40個勢阱來模擬晶體的周期性結構(實際計算表明勢阱的個數對諧波譜影響很小),晶格參數選為8.

為得到飛秒光脈沖輻照下晶體介質中的高次諧波發射,我們利用Crank-Nicolson直接數值積分方法[10]求解了強激光與晶體相互作用的含時薛定諤方程.在長度規范和電偶極近似下,強激光與晶體作用的一維含時薛定諤方程為

線偏振的激光電場形式為

E0和 f(t)分別是波長為3200 nm的中紅外飛秒激光脈沖的峰值振幅和包絡函數,ω是角頻率,φ是脈沖的載波包絡相位,在計算中取為0.

晶體體系的高次諧波光譜可以通過偶極加速度的傅里葉變換得到,即

其中ti和tf為傅里葉變換的初時刻和末時刻.

3 結果與分析

圖1展示了脈寬為5個光學周期,波長為3200 nm,電場的峰值振幅為0.01的中紅外飛秒光脈沖與一維單電子多阱勢作用產生的高次諧波輻射譜.圖1中的實線和點線是在長度規范下加速度和長度兩種形式下計算得到的結果,由圖1可見,兩種形式算得的諧波譜基本符合,這說明我們的計算結果是正確的.以下如無特殊說明,給出的皆是在加速度形式下的結果.在圖1中我們注意到,不同于氣體的高次諧波發射,晶體諧波譜平臺的中間部分出現了一個大的尖峰結構.為詳細地了解這部分諧波的分布情況,圖2給出了該部分諧波的放大圖.通過觀察可以發現,在119次諧波附近諧波強度有明顯下降的趨勢,我們將該次諧波確認為晶體諧波發射的截止位置.對于諧波譜中那些高于119次的諧波,是由于數值模擬計算中存在少量電離電子與勢阱的復合(數值模擬計算難以避免),而在實際的實驗過程中,要確保晶體中電子不被電離,否則晶體結構的周期性將被破壞,所以當前研究中這部分諧波不予以考慮.

圖1 中紅外飛秒光脈沖與一維單電子多阱勢作用產生的高次諧波輻射譜 飛秒脈沖的脈寬為5個光學周期,波長為3200 nm,電場的峰值振幅為0.01

圖2 圖1中的尖峰結構110—150次諧波放大圖

為了發現晶體諧波發射的截止規律,圖3進一步展示了電場的峰值振幅E0=0.02時的高次諧波輻射譜(其他參數同圖1).由圖3可見,諧波譜平臺上仍然出現了一個大的尖峰結構.圖4是放大的尖峰結構圖,可以看到諧波譜的截止位置在125次諧波附近.比對分析電場的峰值振幅為0.01和0.02時的諧波發射功率譜發現,晶體諧波發射的截止能量滿足公式Ecutoff=IP+E0R,這里E0是電場的峰值振幅,R是晶格參數,IP是價帶和第一導帶之間的帶隙,在當前選擇的晶體模型下為1.6,可由表1中電子的能帶分布算出.

圖3 中紅外飛秒光脈沖與一維單電子多阱勢作用產生的高次諧波輻射譜 飛秒脈沖的脈寬為5個光學周期,波長為3200 nm,電場的峰值振幅為0.02

圖4 圖3中的尖峰結構110—150次諧波放大圖

為了驗證晶體諧波譜的截止位置規律,分別研究了諧波譜截止位置能量隨晶格參數及電場峰值振幅的變化關系.圖5展示了電場峰值振幅為0.02的中紅外飛秒光脈沖輻照下,晶格參數變化對晶體諧波譜截止頻率的影響.由圖5可見,在其他晶體參數及激光脈沖參數保持不變的情況下,當晶格參數分別取為8,9,10和11時,諧波譜的截止位置分別是125,127,129和130次.即隨著晶格參數的增加,諧波譜截止位置隨之增大,且截止位置能量與Ecutoff=IP+E0R算得的結果完全一致.圖6展示了晶格參數為8時,飛秒脈沖的峰值振幅變化對晶體諧波譜截止頻率的影響.由圖6可見,在晶體參數及其他激光脈沖參數保持不變的情況下,當電場的峰值振幅分別取為0.01,0.015,0.02及0.025時,諧波譜的截止位置分別是119,123,125和129次.即隨著電場峰值振幅的增加,諧波譜截止位置隨之增大,且截止位置能量與Ecutoff=IP+E0R算得的結果一致.

表1 一維晶體模型中電子的能級分布

準經典力學的“三步模型”對于氣體諧波譜的截止頻率給出了很好的解釋,基于此,本文中我們延續采用準經典力學方法,研究晶體中電子在激光電場與晶格勢場共同作用下的動力學過程,進一步驗證晶體諧波譜的截止位置規律.以入射激光場E(t)=E0sin(ωt)作用在一維單電子上為例,電子在t0時刻從某阱中的價帶激發到第一導帶,并在激光電場作用下運動滿足的牛頓方程為

由上述方程可知當電子在t時刻運動到緊鄰阱中的價帶前,它獲取的動能是

圖5 電場峰值振幅為0.02的中紅外飛秒光脈沖輻照下,晶格參數分別取為 (a)R=8;(b)R=9;(c)R=10和(d)R=11時的晶體諧波發射功率譜

圖6 晶體的晶格參數為8時,飛秒脈沖的峰值振幅分別取為(a)E0=0.01,(b)E0=0.015,(c)E0=0.02及(d)E0=0.025時的晶體諧波發射功率譜

對于諧波譜上截止位置處的諧波,一定來源于在激光場中獲得最大動能的電子與緊鄰阱復合產生的.在上述條件下,當電子獲得最大動能為Km時,它必定是在特定的時刻t0m被激發到第一導帶,因而也就只能在特定的時刻tm復合到緊鄰阱中的價帶.于是,

根據d K/d t|t=tm=0,得到

而方程(10)對于任意時刻t都可以得到如下關系

聯立方程(12)和(13)給出

當ω=0.014時,根據方程(14),可得出如下結論：不管E0的取值如何,方程(11)中函數

如圖7所示,這意味著從某阱中價帶激發到第一導帶的電子在激光場驅動下到達緊鄰阱時獲得的最大動能為Km=E0R,當它躍遷到緊鄰阱中的價帶時,輻射光子的能量為Ecutoff=IP+E0R.可見,該結論與上述量子力學計算得到的諧波譜截止位置規律完全一致.

圖7 g(t0)隨電子電離時刻變化的曲線

這里需要指出的是,為獲得晶體諧波截止頻率的規律,我們設定價帶和導帶之間的帶隙寬度為1.6 eV,而真實晶體中的帶隙要小于這個值.這樣做的原因在于,我們的目的僅僅是弄清晶體環境下諧波發射的截止位置規律,為提高晶體諧波發射的次數提供理論指導.如果計算中選擇帶隙足夠窄的晶體,那么帶內躍遷的頻率可能會大于帶隙間躍遷的頻率,這將使晶體諧波譜的結構變得非常復雜,很難提取出諧波截止位置與晶格參數和激光電場峰值振幅之間的內在關系.

4 結論

本文利用Crank-Nicolson直接數值積分方法計算了中紅外飛秒光脈沖輻照下晶體的高次諧波發射功率譜.研究發現,與氣體諧波譜截止頻率規律(與激光電場的峰值功率成線性關系)不同,晶體高次諧波譜的截止頻率與激光電場的峰值振幅成線性關系,與晶體的晶格參數成線性關系,該結論與采用準經典力學方法給出的結果一致.晶體諧波譜截止頻率公式的發現,為提高晶體高次諧波次數所需的激光脈沖參數及晶體材料的選擇有了明確的指向性.

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