農(nóng)藥企業(yè)場地土壤重金屬污染狀況及風險評價

朱朝云 王鐵宇 徐 笠 龐 博，3 譚 冰，4 李奇鋒 呂永龍

(1.中國科學院生態(tài)環(huán)境研究中心城市與區(qū)域生態(tài)國家重點實驗室，北京100085;2.中國科學院大學，北京100049;3.沈陽農(nóng)業(yè)大學土地與環(huán)境學院，遼寧沈陽110866;4.遼寧工程技術(shù)大學環(huán)境科學與工程學院，遼寧阜新123000)

隨著工業(yè)發(fā)展和城市化進程的加劇，通過工業(yè)排放、現(xiàn)代農(nóng)業(yè)活動、交通運輸和大氣沉降等造成土壤重金屬污染的現(xiàn)象越來越嚴重。土壤中的重金屬可以通過吞食、呼吸攝入和皮膚吸收等途徑進入人體，直接對人體健康帶來危害［1－2］，還可以通過污染水環(huán)境、食物鏈富集等途徑間接危害居民身體健康。重金屬污染自身所具有的生物累積性、潛伏性、長期性和難降解性等特點導(dǎo)致了這種污染對人類健康的威脅越來越嚴重。如過量的鉛對人體多種器官有毒害作用;長期食用鎘含量高的食品會引起人體腎臟功能紊亂，導(dǎo)致死亡率上升、壽命縮短;銅是人體必需微量元素，但攝入過量銅可影響人體的生殖系統(tǒng)、影響嬰兒的免疫功能［3－4］。農(nóng)藥的使用是保障農(nóng)業(yè)豐收的重要措施，農(nóng)藥化工企業(yè)的發(fā)展對我國農(nóng)業(yè)經(jīng)濟發(fā)展有十分重要的影響。農(nóng)藥化工生產(chǎn)過程中，合成農(nóng)藥本身含有的重金屬及農(nóng)藥合成時使用的金屬催化劑等都會對周邊土壤環(huán)境帶來重金屬污染［3］。重金屬濃度較高的污染表土容易在風力和水力作用下進入到大氣和水體中，導(dǎo)致大氣和地表水污染。此外，由于淋洗作用，重金屬還將導(dǎo)致地下水污染等生態(tài)環(huán)境問題。地表灰塵與土壤存在相互轉(zhuǎn)化關(guān)系，灰塵極易受人為或自然條件擾動而進入大氣，更易被人體吸收，因而受重金屬污染的土壤對人類健康的危害非常大［5－6］。因此，農(nóng)藥化工企業(yè)周邊土壤重金屬污染狀況研究以及風險評價備受人們的關(guān)注，至今相關(guān)研究報道較少。本研究選擇河北省以生產(chǎn)農(nóng)藥、殺蟲劑、除草劑等化工產(chǎn)品為主的某農(nóng)藥化工企業(yè)為研究對象，對企業(yè)廠區(qū)內(nèi)及周邊環(huán)境土壤中銅、鎳、鎘、鋅、鉻、鉛、汞和砷8種重金屬的含量及風險狀況進行分析，旨在明確農(nóng)藥化工企業(yè)對周邊土壤環(huán)境的重金屬污染，為地方有關(guān)管理部門提供科學管理的依據(jù)和決策支持。

1 材料與方法

1.1 采樣及分析方法

確定農(nóng)藥化工企業(yè)內(nèi)部及其周邊7 km×7 km的49 km2為研究范圍，企業(yè)內(nèi)部采集生產(chǎn)區(qū)及生活區(qū)表層土壤，企業(yè)外部采集農(nóng)田表層土壤。綜合考慮當?shù)氐乩憝h(huán)境及交通、工業(yè)分布等條件，采用網(wǎng)格法原則進行布點采樣，每個點采用梅花布點法取5個樣，經(jīng)混合后成為一個樣，表層土壤深度為0－20 cm，廠區(qū)內(nèi)外共采集41個土壤樣品(其中周邊土壤35個，廠內(nèi)6個)。

樣品自然風干，剔除樣品中的有機殘渣、植物根系、石塊及其他可見雜質(zhì)后，研磨過100目篩。參照 USEPA 3050建議的消煮方法及國家標準對土壤前處理的相關(guān)方法和標準［7－8］，對銅、鎳、鎘、鋅、鉻、鉛 6 種重金屬，準確稱量樣品0.25 g于聚四氟乙烯坩堝中，鹽酸預(yù)處理后采用硝酸、高氯酸、氫氟酸混合消煮(硝酸:高氯酸:氫氟酸 =5∶3∶3)，ICP－OES、ICP－MS技術(shù)測定;汞和砷的測定采取準確稱量0.6 g樣品于50 ml具塞比色管中，加入適量1∶1王水，沸水水浴消煮，原子熒光技術(shù)進行測定。使用國家標準物質(zhì)中心提供的污染土壤樣品(GSS－8)對消解過程進行質(zhì)量控制，分析過程中的重復(fù)率為10%，各種金屬元素的回收率均在90%－120%之間，結(jié)果符合質(zhì)量控制要求。

1.2 評價方法

1.2.1 生態(tài)風險評價

(1)綜合污染指數(shù)法。為全面反映各污染物對土壤的作用，突出高濃度污染物對環(huán)境質(zhì)量的影響，目前國內(nèi)普遍采用內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法，評價標準參考河北省土壤重金屬背景值［3，9－10］。

(2)潛在生態(tài)風險指數(shù)法。潛在生態(tài)風險指數(shù)法是瑞典科學家Hakanson于1980年提出的評價重金屬潛在生態(tài)風險的一種相對快速、簡便和標準的方法。由于綜合考慮了多元素的協(xié)同作用、毒性水平、污染濃度及生態(tài)對重金屬的敏感性等方面的因素，潛在生態(tài)風險指數(shù)法得到較廣泛的應(yīng)用［5，6］。

1.2.2 健康風險評價

重金屬健康風險評價步驟通常包括風險識別、暴露分析、毒性評價和風險評價。土壤重金屬主要通過以下途徑進入體內(nèi):經(jīng)口直接攝入;呼吸途徑攝入;人體皮膚直接接觸［11－12］。相關(guān)研究認為汞對人類危害較大，除以上途徑外也可以通過蒸氣攝入，因此，計算汞攝入量時增加了汞蒸氣的攝入途徑［13］。各種途徑攝入重金屬暴露量(mg·(kg·d)－1)計算公式如下:

式(4)－(6)中，c為污染物濃度，單位mg/kg;IngR為經(jīng)口攝入灰塵頻率，取100 mg/d;InhR為呼吸頻率，取12.85 m3/d;EF為暴露頻率，取350 d/a;ED為暴露年限，取30 a;BW為成人平均體重，取55.9 kg;AT為平均暴露時間，非致癌暴露取值30×365 d，致癌暴露取值70×365 d;PEF為土壤塵產(chǎn)生因子，取值1.32109 m3/kg;SA為暴露皮膚表面積，取5 000 cm2/d;SL為皮膚吸著系數(shù)，取1 mg/cm2;ABS為皮膚吸收因子，取0.001;VF為蒸發(fā)系數(shù)，取 32 657.6 mg/kg［11－13］。

(1)非致癌風險評價。非致癌風險通常利用危害商HQ來度量，即HQ=CDI/RfD，式中CDI表示慢性日暴露量，單位mg·(kg·d)－1，RfD表示污染物的參考劑量，單位mg·(kg·d)－1。對于多污染物多暴露途徑情形，總非致癌風險可以表示為HI=ΣHQ。若HQ或HI＜1，認為風險較小或可以忽略;若HQ或HI＞1則認為存在非致癌風險［12］。

(2)致癌風險評價。致癌風險評價值由平均日攝入量CDI乘以致癌斜率系數(shù)CSF計算得出:RISK=CDI×SF。式中，RISK為致癌風險指數(shù)，表示人群癌癥發(fā)生概率，通常以一定數(shù)量人口出現(xiàn)癌癥患者的個體數(shù)表示;CDI為平均日攝入量(按壽命周期70歲計);SF為各途徑(經(jīng)口、鼻、皮膚)的致癌風險斜率系數(shù)。每種途徑的致癌風險將等于所有致癌污染物通過此途徑產(chǎn)生的風險之和，對個體總風險則為上述所有途徑產(chǎn)生風險之和。

2 結(jié)果與討論

2.1 土壤重金屬含量分析

從表1中可以看出，該農(nóng)藥化工企業(yè)廠內(nèi)生產(chǎn)區(qū)各重金屬濃度均高于廠外，生活區(qū)Hg和As濃度也超過了廠外相應(yīng)重金屬濃度，由此可見農(nóng)藥化工生產(chǎn)活動對企業(yè)場地重金屬含量有很大影響。該企業(yè)生活區(qū)地表土壤中Pb和As濃度超過了河北省土壤重金屬背景值，As濃度是河北省土壤As背景濃度的1.63倍，As含量高與該企業(yè)歷史上使用含砷輔料有很大關(guān)聯(lián);除Ni、Cr外，生產(chǎn)區(qū)地表土壤中各種重金屬濃度均超過河北省土壤重金屬背景濃度，其中Cu、Zn、Pb、Hg含量超過國家土壤一級標準，生產(chǎn)區(qū)土壤中As濃度甚至達到國家土壤三級標準的2.59倍。廠外土壤中Cd、Pb和Hg的平均含量高于相應(yīng)的河北土壤重金屬背景值，除Hg之外，其他重金屬含量的最大值也都超過了國家土壤質(zhì)量一級標準。從重金屬含量超過北京市土壤重金屬背景值的樣點數(shù)占總樣品數(shù)的百分比率(表中對應(yīng)超標率)來看，Cd和Hg超標率分別達到了60%和94.29%，可見該化工企業(yè)周邊土壤中有很普遍的Cd和Hg累積現(xiàn)象。

表1 河北省某農(nóng)藥化工企業(yè)表層土壤中重金屬含量統(tǒng)計Tab.1 Concentrations of heavy metals in soil of a pesticide factory in Hebei Province

2.2 土壤重金屬污染程度及生態(tài)風險評價

以河北省土壤背景值為評價標準計算了重金屬污染指數(shù)和生態(tài)風險指數(shù)，結(jié)果如表2所示。結(jié)合評價標準得出，該農(nóng)藥化工企業(yè)內(nèi)部生活區(qū)土壤受到Hg的中度污染，Pb和As為輕度污染;生產(chǎn)區(qū)土壤Hg和As達到重度污染，Cu中度污染，Cd、Zn、Pb輕度污染;企業(yè)周邊土壤 Cd、Pb和Hg輕度污染。從內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)來看，廠內(nèi)生活區(qū)及周邊土壤綜合污染程度為輕度污染，廠內(nèi)生產(chǎn)區(qū)土壤為重度污染。從生態(tài)風險角度分析，廠內(nèi)生活區(qū)土壤中Hg的生態(tài)風險較重;生產(chǎn)區(qū)Hg為重度風險，Cd和As也有中度生態(tài)風險;企業(yè)周邊土壤中Hg也為中度風險。從總潛在生態(tài)風險指數(shù)來看，廠內(nèi)生活區(qū)及企業(yè)周邊土壤重金屬總潛在生態(tài)風險水平為低度風險;廠內(nèi)生產(chǎn)區(qū)土壤的重金屬總潛在生態(tài)風險水平為重度風險。

廠區(qū)內(nèi)外土壤各重金屬生態(tài)風險貢獻率如圖1所示。

表2 企業(yè)內(nèi)部及周邊土壤重金屬污染指數(shù)與生態(tài)風險指數(shù)Tab.2 Pi，P，Eri and RI of heavy metals in and outside of the factory

從圖1可以看出，土壤重金屬貢獻值由大到小為:廠內(nèi)生活區(qū)Hg＞Cd＞As＞Pb＞Ni＞Cu＞Cr＞Zn，廠內(nèi)生產(chǎn)區(qū) Hg＞As＞Cd＞Cu＞Pb＞Ni＞Cr＞Zn，企業(yè)周邊Hg＞Cd＞As＞Pb＞Ni＞Cu＞Cr＞Zn。其中 Hg、Cd和 As是主要生態(tài)風險貢獻元素，三者之和分別占廠內(nèi)生活區(qū)、生產(chǎn)區(qū)以及企業(yè)周邊土壤重金屬生態(tài)風險總值的90%，93%，86%，因此Hg、Cd和As是該企業(yè)重金屬污染控制中需要首先重點考慮的污染元素。

圖1 各重金屬的生態(tài)風險貢獻率Fig.1 Contribution rate of different heavy metals on ecological risk

2.3 土壤重金屬健康風險評價

US EPA推薦采用重金屬濃度數(shù)據(jù)的95%置信上限計算健康風險值［8］，但是相關(guān)研究認為這樣會過高估計風險發(fā)生水平，因此本研究采用重金屬濃度平均值來估算土壤重金屬污染健康風險。各種金屬的參考劑量RfD和致癌元素的致癌斜率因子 SF 見表 3 所示［4，16－19］。

表3 土壤重金屬不同暴露途徑的RfD和SFTab.3 Reference doses for non-carcinogenic metals and slope factors for carcinogenic metals

該企業(yè)廠區(qū)內(nèi)外土壤中重金屬通過不同暴露途徑的非致癌風險和致癌風險見表4。從表4中可以看出，不同暴露途徑帶來的非致癌風險存在顯著差異，一般表現(xiàn)為手－口攝入途徑＞皮膚接觸途徑＞呼吸攝入途徑。非致癌風險大小排序為生活區(qū)Cr＞As＞Hg＞Pb＞Ni＞Cu＞Zn＞Cd，生產(chǎn)區(qū)As＞Cr＞Pb＞Ni＞Cu＞Hg＞Zn＞Cd，廠外 Cr＞As＞Pb＞Ni＞Cu＞Zn＞Hg＞Cd;由此可見主要非致癌風險貢獻元素為Cr、As和Pb，其中Cr和As的非致癌風險值比其他重金屬高出1－2個數(shù)量級。所有重金屬各途徑的疊加風險未超過1，即非致癌風險控制在安全限內(nèi)，但生產(chǎn)區(qū)的總非致癌風險值達到了0.9，接近帶來非致癌風險的閾值。

US EPA推薦的可接受致癌風險范圍為10－6－10－4，小于10－6表示風險不顯著，位于10－6－10－4之間表示有風險，超過 10－4表示有較顯著風險［8，12，16］。廠內(nèi)及周邊土壤中四種致癌重金屬Ni、Cd、Cr和As致癌風險指數(shù)從大到小排序均為 As＞Cr＞Ni＞Cd，Cr、Cd和 Ni在該企業(yè)廠內(nèi)以及周邊土壤中的健康風險值小于10－6，表示這三種重金屬的致癌風險較低，不會對人體造成致癌危害;As在廠內(nèi)生活區(qū)以及廠外周邊土壤的致癌風險水平在10－6－10－4之間，表明As在這些區(qū)域有一定致癌危害，尤為值得關(guān)注的是廠內(nèi)生產(chǎn)區(qū)土壤中As的致癌風險值達到了1.2×10－4，已經(jīng)達到了有顯著致癌風險的水平，企業(yè)內(nèi)部應(yīng)當采取措施加以防范。

表4 非致癌暴露及致癌暴露風險值Tab.4 Non-carcinogenic risks and carcinogenic risks of heavy metals corresponding to different exposure pathways

3 結(jié)論

通過對河北省某農(nóng)藥化工企業(yè)廠區(qū)內(nèi)及周邊土壤中重金屬的含量進行測定分析發(fā)現(xiàn)，該企業(yè)內(nèi)部存在As的重度污染，尤其是生產(chǎn)區(qū)土壤中As濃度達到土壤三級標準的2.59倍，屬重度污染，生產(chǎn)區(qū)土壤的Hg也達到重度污染，Cu中度污染，Cd、Zn、Pb輕度污染;廠內(nèi)生活區(qū)土壤受到Hg的中度污染，Pb和As為輕度污染;企業(yè)周邊土壤Cd、Pb和Hg輕度污染。廠內(nèi)生活區(qū)及周邊土壤綜合污染程度為輕度污染，廠內(nèi)生產(chǎn)區(qū)土壤為重度污染。

從生態(tài)風險角度分析，廠內(nèi)生活區(qū)土壤中Hg的生態(tài)風險較重;生產(chǎn)區(qū)Hg為重度風險，Cd和As也有中度生態(tài)風險;企業(yè)周邊土壤中Hg也為中度風險。廠內(nèi)生活區(qū)及企業(yè)周邊土壤重金屬總潛在生態(tài)風險水平為低度風險;廠內(nèi)生產(chǎn)區(qū)土壤的重金屬總潛在生態(tài)風險水平為重度風險。其中Hg、Cd和As是主要生態(tài)風險貢獻元素，三者之和分別占廠內(nèi)生活區(qū)、生產(chǎn)區(qū)以及企業(yè)周邊土壤重金屬生態(tài)風險總值的90%，93%，86%。

重金屬健康風險評價結(jié)果顯示，所有重金屬通過各途徑的疊加風險值未超過1，即非致癌風險控制在安全限內(nèi)，主要非致癌風險貢獻元素為Cr、As和Pb。致癌重金屬Cr、Cd和Ni在該企業(yè)廠內(nèi)及周邊土壤中的健康風險值均小于10－6，致癌風險較低，不會對人體造成致癌危害;As在廠內(nèi)生活區(qū)以及廠外土壤的致癌風險水平在10－6－10－4之間，表明As在這些區(qū)域有一定致癌危害，尤為值得關(guān)注的是廠區(qū)生產(chǎn)區(qū)土壤中的As的致癌風險值達到了1.2×10－4，已經(jīng)達到了有顯著致癌風險的水平，企業(yè)內(nèi)部應(yīng)當采取措施加以防范。

(編輯:王愛萍)

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