安徽南陵—無為地區二疊系烴源巖有機地球化學特征

李 飛，史海英，昝 靈，黃儼然

(1.中國石化華東分公司石油勘探開發研究院，江蘇 南京 210011;2.中國石油大學(北京)地球科學學院，北京 102249)

0 引言

南陵—無為地區位于安徽省南部，構造上屬于下揚子準地臺長江坳褶斷帶，其西北側為郯廬斷裂和滁河斷裂，東南側為江南斷裂。區內發育晚白堊紀—早古近紀陸相盆地南陵盆地和無為盆地，陸相盆地下伏的海相原型盆地地層保存較好，構造變形相對較弱，具有廣闊的海相油氣勘探前景(蘇浙皖閩油氣區石油地質志編寫組，1992)(圖1a)。

目前，二疊系普遍采用的是三分法(金玉玕等，2000)，但二疊系下統地層在該區不甚發育，為了便于對比研究，仍采用二分法。該區二疊系自下而上可劃分為棲霞組(P1q)、孤峰組(P1g)、龍潭組(P2l)和大隆組(P2d)。

二疊系是本區重要的烴源層之一(宋換新等，2005)，區內唯一一口鉆遇古生界的探井N參4井揭示二疊系生油巖發育(郭念發等，1999)。前人曾對該區二疊系烴源巖開展過有機地球化學研究，但研究層位大多集中于棲霞組(宋換新等，2005;劉峰等，2011;曾艷濤等，2009)，研究結果認為棲霞組的個別層段可以成為有效烴源巖。對區內二疊系孤峰組、龍潭組和大隆組烴源巖有機地球化學特征的研究就相對較少。從有機地球化學角度分析該區二疊系烴源巖形成環境的報道則更少。

南陵—無為地區大部為中新生代地層覆蓋區，目前對其海相地層的研究主要依賴于盆地邊緣的露頭發育區。巢湖位于南陵—無為地區的西北部(圖1a)，由于其二疊系海相地層出露完好，而且在下揚子地區有良好的可對比性，長期以來，一直是前人研究南陵—無為地區地層、沉積相、烴源巖的首選地區之一(宋換新等，2005;曾艷濤等，2009;杜葉龍等，2010)。鑒于此，采樣區亦選于巢湖地區。

為探究南陵—無為地區二疊系烴源巖的有機地球化學特征，并對其形成環境進行探討，于2010年4月在巢湖地區選擇了4條剖面，系統采集了二疊系烴源巖地球化學樣品。之后，對樣品進行了巖石熱解、有機碳分析、有機質顯微組分鏡檢、氣相色譜－質譜等測試分析。在此基礎上，系統研究了南陵—無為地區二疊系棲霞組、孤峰組、龍潭組和大隆組暗色泥巖、煤以及碳酸鹽巖的有機地球化學特征，并從有機地球化學的角度，對該區二疊系烴源巖的形成環境進行了初步探討。研究結果對于評價南陵—無為地區二疊系烴源巖的生烴潛力和遠景資源量以及有利勘探區帶優選具有一定的指導意義。

1 剖面及采樣

二疊系地層在安徽省巢湖地區廣泛出露。研究涉及的4個剖面:鳳凰山剖面、平頂山剖面，馬家山1剖面和馬家山2剖面，均位于巢湖地區(圖1b)。各研究剖面地質界線清晰，地層發育連續、完整(圖2)。巖性主要為泥巖、碳質泥巖、煤線及碳酸鹽巖。暗色泥巖累積厚度較大，4條剖面暗色泥巖平均厚度為82 m。野外露頭采樣中，優先選取暗色泥巖進行采樣，同時也采集了部分碳質泥巖、煤線和暗色生屑灰巖樣品，共采集樣品76塊(圖2)。由于有機碳的抗風化能力隨著巖性的致密程度而改變，露頭樣品的有機碳含量在長期的風化作用下會有一定程度的降低。因此，在野外采集露頭樣品時，盡量選取了新鮮未遭受風化的樣品。

圖1 南陵—無為地區區域地質背景及剖面位置圖

2 樣品分析測試工作

為了最大程度地減少風化作用對有機質豐度的影響，野外采集的巖石樣品在室內選樣和碎樣前，先用小刀刮去巖石表面的風化物和相對疏松的膠結物，之后用蒸餾水沖洗3次。

樣品的分析測試在中國石油大學(北京)資信學院地球化學實驗室和重質油國家重點實驗室進行。有機碳分析采用LECO CS-230(碳硫分析)，具體為:用5%的稀鹽酸除去碳酸鹽礦物，然后在1 200℃高溫有氧條件下將有機質灼燒成CO2，以測得有機碳含量。用OGE-Ⅱ型熱解分析儀檢測游離烴S1和裂解烴S2，具體為:用高純氦氣作為載氣，將樣品在300℃下恒溫3min，檢測游離烴S1，隨后以50℃/min的速度升溫到600℃，恒溫3min，檢測裂解烴S2。采用YS全自動多功能抽提儀分析樣品的可溶有機質成分，具體為:首先測定氯仿瀝青“A”含量，用正己烷溶解瀝青A，可溶物利用柱狀層析分離族組分，采用正己烷分離出飽和烴，二氯甲烷和正己烷(體積比2∶1)分離芳烴，乙醇和三氯甲烷分離得到非烴。采用Agilent 7890-5975C氣相色譜－質譜聯用儀來測定樣品中的生物標志物，具體為:色譜柱為HP-5MS彈性石英毛細柱，載氣為99.999%氦氣，進樣口溫度為300℃。升溫程序為:起始柱溫為50℃，20℃/min升溫至120℃，以4℃/min升至250℃，再以3℃/min升至310℃保持30min，載氣流速:1 mL/min。

3 結果與討論

3.1 二疊系烴源巖有機質豐度特征

有機碳的抗風化能力隨著巖性的致密程度而改變，露頭樣品的有機碳含量在長期的風化作用下會有一定程度的降低，因此，在采用露頭樣品進行有機質豐度評價時，通常要考慮風化作用的影響(Hunt，1967)。研究均采用新鮮未遭受風化的樣品進行測試，因此未進行有機碳含量校正。在與標準對比時，泥巖和碳酸鹽巖有機碳評價采用石油行業標準，同時參照許懷先等(2001)的泥巖評價標準和程克明等(1996)的碳酸鹽巖評價標準(表1)。

表1 南陵—無為地區二疊系暗色泥巖、碳酸鹽巖、煤樣有機質豐度表

圖2 南陵—無為地區4條剖面二疊系柱狀對比圖及采樣點位

南陵—無為地區二疊系烴源巖在孤峰組和龍潭組發育最好，其中孤峰組泥巖有機碳質量分數平均值為2.30%，w(S1)+w(S2)平均值為5.43 mg/g;碳質泥巖平均有機碳質量分數為13.74%，w(S1)+w(S2)平均值為1.51 mg/g，均達到了好烴源巖的標準(許懷先等，2001)。龍潭組泥巖有機碳較孤峰組泥巖要低，平均值為0.97%，但龍潭組發育多層碳質泥巖和煤巖(圖2)，碳質泥巖有機碳質量分數平均值為10.29%，w(S1)+w(S2)平均值為10.24 mg/g;煤巖有機碳質量分數平均值為20.13%，w(S1)+w(S2)平均值為0.23 mg/g，參照煤系烴源巖的有機質豐度的劃分標準(陳建平等，1997)，南陵—無為地區龍潭組為良好的氣源巖發育層。棲霞組烴源巖分為泥巖和暗色碳酸鹽巖，泥巖有機碳質量分數平均值為3.40%，w(S1)+w(S2)平均值為0.85 mg/g，達到好烴源巖的評價標準(許懷先等，2001);暗色碳酸鹽巖有機碳質量分數平均值為1.25%;w(S1)+w(S2)平均值為0.32 mg/g，參照碳酸鹽烴源巖劃分標準(梁狄剛等，2000)，棲霞組暗色碳酸鹽巖達到好的烴源巖發育標準。大隆組泥巖有機碳質量分數平均值為0.02%，w(S1)+w(S2)平均值為0.01 mg/g，有機碳和生烴潛量指標均偏低(許懷先等，2001)，綜合評價大隆組泥巖為差烴源巖。

3.2 二疊系烴源巖有機質類型

劃分烴源巖有機質類型的方法很多(Katz et al，1988;郝石生，1984)，如顯微組分類型指數法，顯微組分三角圖法以及烴源巖巖石熱解參數法等。筆者對南陵—無為地區二疊系烴源巖有機質類型的劃分采用三類四分法。

3.2.1 二疊系烴源巖熱解參數特征 盡管影響二疊系有機元素組成特征的因素很多，給劃分干酪根類型帶來了一定的難度，但可以根據演化趨勢來評定各組的有機質類型。研究區烴源巖有機質類型為Ⅱ—Ⅲ型，母質類型為混合型有機質或偏腐殖的混合型。龍潭組泥巖和大隆組泥巖均為Ⅱ型有機質，其中龍潭組烴源巖有機質類型最好，為Ⅱ1型有機質;孤峰組和大隆組烴源巖為Ⅱ2型有機質;棲霞組泥巖及暗色碳酸鹽巖為Ⅲ型有機質(圖3)。綜合評價研究區二疊系有機質類型為Ⅱ型。

圖3 南陵—無為地區二疊系烴源巖Tmax－HI類型圖

南陵—無為地區二疊系烴源巖處于成熟和高成熟階段(圖3)，隨著熱演化程度的增 加，干酪根有機元素組成向富碳方向斂合，而 H和 O元素在熱演化作用下含量不斷降低，掩蓋了元素組成的真實面目，使得該區樣品大部分為Ⅱ型或Ⅲ型干酪根。此外，碳酸鹽巖烴源巖在沉積或成巖過程中，流失了大量原始有機質元素(這在棲霞組暗色碳酸鹽巖中表現較為突出)，很可能是南陵—無為地區二疊系有機質類型比較差的原因之一。

3.2.2 二疊系烴源巖的族組成特征 不同類型有機質的族組分存在一定的差異，一般來說，干酪根類型越好，其族組分中的飽和烴質量分數越高。從飽和烴特征可以看出，龍潭組烴源巖飽和烴質量分數最高，泥巖氯仿瀝青“A”中飽和烴質量分數為31.25% ～47.04%，w飽/w芳平均值為2.19;孤峰組和棲霞組略低于龍潭組，前者的泥巖氯仿瀝青“A”中飽和烴質量分數為14.71% ～32.13%，w飽/w芳平均值為1.22，后者的泥巖氯仿瀝青“A”中飽和烴質量分數為1.83% ～30.81%，w飽/w芳平均值為0.44;大隆組飽和烴質量分數最低，泥巖的氯仿瀝青“A”中飽和烴質量分數為16.00% ～25.81%，w飽/w芳平均值為1.23(圖4)。因此，綜合評價龍潭組泥巖有機質類型最好，這一結果與有機質豐度的研究結果相匹配。

圖4 南陵—無為地區二疊系烴源巖族組分分布圖

圖5 南陵—無為地區烴源巖顯微組分三角圖

3.2.3 二疊系烴源巖有機顯微組分特征 烴源巖全巖顯微組分分析表明，二疊系烴源巖的顯微組分以鏡質組和惰質組為主(圖5)。各組烴源巖有機顯微組分含量也存在差異。其中，棲霞組泥巖鏡質組質量分數為14.2% ～100%，惰質組質量分數為0% ～85.8%，為亮白色絲質體，礦物瀝青基質為0% ～81%;孤峰組泥巖鏡質體為40% ～92.5%，惰質組質量分數為7.5% ～100%;龍潭組泥巖鏡質組質量分數為42% ～100%，礦物瀝青基質為0% ～58%;主要為碎屑狀鏡質體;大隆組泥巖鏡質組質量分數為72.7%，惰質組為27.3%，幾乎不含殼質組和礦物瀝青基質。

3.3 二疊系烴源巖有機質熱演化程度

沉積巖在盆地形成過程中所處的熱演化程度決定了有機質能否轉化成烴類，以及轉化時間，生成數量和產出效率(郜建軍等，1994)。烴源巖鏡質體反射率(Ro)是目前評價有機質熱演化程度較為有效和成熟的指標(Tissot et al，1987)。

南陵—無為地區二疊系棲霞組暗色碳酸鹽巖鏡質體反射率為1.25% ～1.71%;孤峰組泥巖為1.38% ～2.00%;龍潭組泥巖為1.08% ～1.49%;大隆組泥巖為2.54%。其中棲霞組、孤峰組和龍潭組烴源巖有機質成熟度均為成熟—高成熟，熱演化程度適中;大隆組有機質成熟度達到過成熟，成烴演化階段已達深度高溫生氣階段(Tissot et al，1987)。

3.4 二疊系烴源巖飽和烴生物標志物組成特征

姥鮫烷、植烷及其比值w(Pr)/w(Ph)常作為判斷原始沉積環境氧化－還原條件及介質鹽度的標志(Volkman，1986)。w(Pr)/w(Ph)比值大致和水體鹽度呈互補關系，高鹽度環境不僅有利于增 強還原條件，而且有利于喜鹽性古細菌和細菌的繁衍，從而提供植烷的補充來源，有助于形成高植烷優勢，使w(Pr)/w(Ph)比值顯著降低(吳濤等，1993)。已有研究表明:在生油窗內的樣品，高w(Pr)/w(Ph)值(＞3.0)指示著氧化條件下陸源有機質的輸入，而低w(Pr)/w(Ph)值(＜0.6)指示有機質形成于還原環境。但對介于0.8～2.5之間的比值，若沒有確鑿的證據，不應將該比值作為判斷古環境的標志。因此，使用w(Pr)/w(Ph)這一參數時，還應結合其他標志，如伽馬蠟烷、β-胡蘿卜烷以及C27和C29甾烷的相對質量分數進行綜合分析(胡瑛等，2006)。伽馬蠟烷是一種C30-三萜烷，代表著原生動物生源的生物標志物。通常認為，高質量分數的伽馬蠟烷是高鹽度水體的沉積標志，但伽馬蠟烷和水介質的鹽度并非正比關系，其母源物只能在一定的鹽度下發育生長(Huang et al，1979;林金輝等，2004);β-胡蘿卜烷是一種全飽和的C40雙環烷，常用來指示強還原的沉積環境;在現代浮游生物中，以C27膽甾醇為主，而在高等植物中，則C29甾醇占優勢。C27和C29甾烷的相對質量分數是反映有機質生源構成的良好參數(Huang et al，1979;林金輝等，2004)。其中，C29甾類占主要優勢將指示一個強烈的陸源輸入，而母質以低等生物(藻類)為主的有機質富含C27甾類，C28甾類則具有雙重性，指向性不明顯。

南陵—無為地區野外采集的樣品中均檢出了豐富的正構烷烴、類異戊二烯烷烴、甾、萜類化合物。對烴源巖生物標志化合物組成綜合分析表明，研究區二疊系烴源巖各項生物標志物指標均有差異(表2)。由于生物標志物的差異主要反映環境和生源輸入的不同，這就表明了研究區烴源巖沉積環境的差異。下文將以各巖石組為單位進行討論，由于大隆組泥巖Ro已高達2.54%，有機質熱演化達到成熟階段，飽和烴組合特征的環境指示意義已經不大，因此主要對棲霞組，孤峰組及龍潭組烴源巖飽和烴生物標志物組合特征進行解析。

二疊系棲霞組野外露頭暗色碳酸鹽巖樣品生物標志物組成特征為(表2，圖6):正構烷烴碳數分布特征為正態型，碳數范圍為nC11—nC35，以nC22為主峰，OEP為0.98～1.05，奇偶優勢不明顯;w(Pr)/w(Ph)為 0.67～0.84，β-胡蘿卜烷質量分數低;w(三環萜烷)/w(五環三萜烷)平均值為 0.26;w(伽馬蠟烷)/w(C30藿烷)為0.12～0.17，平均值0.14;Ts/Tm為1.14～1.38;w(C31藿烷22S)/w((22S+22R)為 0.56 ～0.58;C27、C28和 C29規則甾烷呈“V”型分布，C27占優勢，w(C29甾烷 ααα20S)/w(20S+20R)為 0.28 ～0.34，w(C29甾烷 ββ)/w(ββ +αα)為0.35～0.39，表明烴源巖形成于弱還原的、低鹽度的沉積環境，處于成熟熱演化階段。

表2 南陵—無為地區主要烴源巖生物標志物特征表

圖6 南陵—無為地區二疊系棲霞組暗色碳酸鹽巖生物標志物特征譜圖

二疊系孤峰組野外露頭泥巖樣品生物標志物組成特征為(表2、圖7):正構烷烴碳數分布特征為正態型，低碳數和高碳數烴類質量分數低，碳數范圍為nC11—nC35，以nC21為主峰，OEP 為1.00 ～1.04，奇偶優勢不明顯;w(Pr)/w(Ph)為0.59～0.63，β-胡蘿卜烷質量分數低;w(三環萜烷)/w(五環三萜烷)平均值為0.65;藿烷系列以nC30藿烷為主峰，w(伽馬蠟烷)/w(C30霍烷)為0.13～0.14，平均值0.13;Ts/Tm 為1.05 ～1.46，w(C31藿烷22S)/w(22S+22R)為0.29～0.58;C27、C28和 C29規則甾烷呈“V”型分布，C27占優勢，C29甾烷w(ααα20S)/w(20S+20R)為 0.32 ～0.33，w(C29甾烷ββ)/w(ββ+αα)為0.38～0.40，表明烴源巖形成于還原的、低鹽度的沉積環境，母質以低等生物(藻類)為主，處于成熟熱演化階段。

圖7 南陵—無為地區二疊系孤峰組硅質泥巖生物標志物特征譜圖

二疊系龍潭組野外露頭泥巖樣品生物標志物組成特征為(表2、圖8):正構烷烴碳數分布特征為單峰態前峰型，碳數范圍為nC11—nC35，以nC16為主峰，OEP為1.03～1.09，奇偶優勢不明顯;w(Pr)/w(Ph)為0.75～0.91，β-胡蘿卜烷質量分數低;w(三環萜烷)/w(五環三萜烷)平均值為2.66;w(伽馬蠟烷)/w(C30藿烷)為0.05～0.18，平均值0.08;Ts/Tm 為 0.99～2.10，w(C31藿烷 22S)/w(22S+22R)為0.55～0.57;C27、C28和 C29規則甾烷呈“V”型分布，C27略占優勢，w(C29甾烷 ααα20S)/w(20S+20R)為 0.29 ～0.32，w(C29甾烷 ββ)/w(ββ +αα)為0.36～0.37。表明烴源巖形成于還原的、微咸水的沉積環境，受陸源輸入的影響，處于成熟熱演化階段。

圖8 南陵—無為地區二疊系龍潭組泥巖生物標志物特征譜圖

南陵—無為地區二疊系烴源巖飽和烴總體特征顯示:正構烷烴為單峰態前峰型和正態型，主峰碳C16—C22，C27、C28和C29規則甾烷多呈“V”型分布，但C27占優勢，因此認為二疊系烴源巖生源輸入主要為低等生源的貢獻，同時受到高等植物生源輸入的影響，其中龍潭組C27和C29規則甾烷差距不大，指示龍潭組受高等植物生源影響相對較大;相對于龍潭組，孤峰組C27規則甾烷優勢極大，指示孤峰組烴源巖受到高等植物生源輸入的影響較小，主要為低等水生生物的貢獻，棲霞組烴源巖受到陸源注入的影響介于孤峰組和龍潭組之間。3個組的w(Pr)/w(Ph)值多小于0.8，但β-胡蘿卜烷質量分數低，指示二疊系烴源巖為弱還原環境;Ts/Tm值多大于1，指示該區二疊系烴源巖已達成熟階段。

杜葉龍等(2010)曾用傳統沉積學的研究方法對該區的沉積環境進行過研究，其結果表明:龍潭組為海陸交互相三角洲沉積環境，孤峰組為較深水盆地相，棲霞組為開闊臺地相。所得結論與本研究通過烴源巖飽和烴生物標志特征推測出的沉積環境，得出的結論相一致

3.5 二疊系烴源巖芳烴生物標志物組成特征

芳烴的組成和分布特征同樣受其原始母質的類型、沉積環境和熱演化成熟度等因素影響(盧雙舫等，1996)。研究區不同層位、不同巖性所含的成熟—高成熟烴源巖，其芳烴餾分中的多環芳烴宏觀組成十分相似。在不同系列芳烴的相對組成上，烷基菲系列豐度最高，其次分別為萘系列、硫芴系列和系列(圖9)，同時還檢出了芘和惹烯等典型的高等植物輸入標志的芳烴類化合物(孟仟祥等，1999)，反映出南陵—無為地區二疊系烴源巖的母源輸入有高等植物的貢獻。此外，在多環芳烴微觀組成上，不同烴源巖間存在一定的差異。w(螢蒽)/w(芘)的值在不同層位有變化，孤峰組和大隆組烴源巖具有高的w(螢蒽)/w(芘)值與植烷優勢相伴的特征。

圖9 南陵—無為地區二疊系烴源巖典型多環芳烴化合物相對分布特征

含氧芳烴與含硫芳烴不僅在化學性質上存在本質區別，這兩類芳烴在地質體中的相對豐度變化也存在明顯的負相關關系，氧化環境下有利于形成氧芴，還原環境下有利于形成硫芴。本區野外露頭中，大隆組硫芴質量分數很高，龍潭組則硫芴和芴質量分數高，氧芴質量分數低，孤峰組和棲霞組硫芴質量分數很高，表明研究區二疊系烴源巖均形成于相對還原的環境，這一結果也與飽和烴生物標志物的研究結果相匹配。

4 結論

南陵—無為地區二疊系烴源巖類型豐富，暗色泥巖、碳質泥巖、暗色碳酸鹽巖和煤巖均有發育。烴源巖層系多，累積厚度大，是該區的主力烴源層。

通過一系列地球化學指標的分析，認為棲霞組、孤峰組和龍潭組均為有利烴源巖的發育層段，其有機質豐度高，類型較好，以Ⅱ型有機質為主。這3個組的烴源巖熱演化程度適中，為成熟—高成熟階段。其中龍潭組是最有利的烴源巖發育層段，棲霞組、孤峰組次之，大隆組由于有機質豐度以及生烴潛力過低，評價為差烴源巖。

根據南陵—無為地區二疊系烴源巖飽和烴生物標志物組合特征及芳烴生物標志物組合特征的綜合研究，確定了該區二疊系有利烴源巖的沉積環境特征。其中棲霞組烴源巖形成于中等鹽度、弱還原的碳酸鹽臺地環境;孤峰組烴源巖形成于低鹽度、弱還原、較深水低能陸棚環境;龍潭組烴源巖形成于中等鹽度、弱還原濱岸環境，且受陸源注入的影響較大。

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