杭州市區大氣氣溶膠吸收系數觀測研究

杜榮光,齊 冰,周 斌,于之鋒 (.杭州市氣象局,浙江 杭州 3005；.杭州師范大學遙感與地球科學研究院,浙江 杭州 3)

杭州市區大氣氣溶膠吸收系數觀測研究

杜榮光1*,齊 冰1,周 斌2,于之鋒2(1.杭州市氣象局,浙江 杭州 310051；2.杭州師范大學遙感與地球科學研究院,浙江 杭州 311121)

利用2011年6～8月和2011年12月～2012年2月杭州國家基準氣候站內黑碳及氣象觀測資料,分析了杭州市區氣溶膠吸收系數的變化特征.結果表明,杭州市區氣溶膠吸收系數冬季[(42.3±17.7)Mm-1]要高于夏季[(35.8±10.5)Mm-1],且冬季氣溶膠吸收系數變化較為劇烈.在邊界層變化以及人類活動的共同影響下,氣溶膠吸收系數呈現明顯的雙峰型日變化特征,峰值出現在07:00～09:00,谷值出現在14:00,次峰值出現在19:00～20:00.通過擬合小時平均值最大出現頻率得出該地區氣溶膠吸收系數本底值為24.7Mm-1.霾時氣溶膠吸收系數要高于非霾時,隨著霾污染的加重,氣溶膠吸收系數呈現階梯上升趨勢.霾期間氣溶膠吸收系數的增加是造成能見度下降的重要原因之一.

氣溶膠；吸收系數；本底值；杭州市區

大氣氣溶膠通過散射和吸收太陽輻射直接影響地氣系統的輻射平衡,間接影響云凝結核的形成,從而改變其光學特性和云的壽命[1-2].黑碳氣溶膠從可見光到紅外波長范圍內對太陽輻射具有強烈的吸收效應[3],通過加熱氣溶膠所在氣層,可以改變當地大氣穩定度和垂直運動,影響大尺度循環和降水,從而對區域氣候產生重要影響[4-5].目前,黑碳氣溶膠已成為僅次于 CO2導致全球氣候變暖的增溫因子[6].

國外早在20世紀70年代就已經開展了黑碳氣溶膠觀測,WMO組織的全球大氣監測網(GAW)將黑碳氣溶膠作為一個重要的氣溶膠觀測項目從1989年開始監測其變化[7].而我國對黑碳氣溶膠的相關研究則起步較晚,湯潔等[8]對瓦里關本底站大氣中的黑碳氣溶膠研究表明該地區大氣中黑碳氣溶膠濃度的變化明顯與來自工業及人口集中地區的污染氣團影響有關.李楊等[9]揭示了西安黑碳氣溶膠濃度與 API污染指數的變化具有較好的一致性.潘小樂等[10]對春季北京城區大氣氣溶膠中沙塵和黑碳氣溶膠吸收系數估算表明沙塵氣溶膠對吸收系數的貢獻為32.8%,黑碳氣溶膠仍是浮塵影響期間城市氣溶膠吸收消光的主要物質.近些年,一些學者對半干旱地區[11-13]、珠江三角洲地區[14-15]以及長江三角洲地區[16-18]黑碳氣溶膠開展了較多研究.例如,楊溯等[11]對半干旱地區黑碳氣溶膠的季節變化、日變化特征以及降水對黑碳氣溶膠的影響進行了分析.陳霖等[12]利用后向軌跡模式分析了不同氣流來向對半干旱地區含碳氣溶膠濃度的影響. 吳兌等[14]研究表明珠江三角洲近年來黑碳氣溶膠濃度逐年下降,旱季要高于雨季,且近地面黑碳氣溶膠濃度要高于高海拔站點.肖秀珠等[17]探討上海市區和郊區黑碳氣溶膠質量濃度、分布以及來源和輸送等特征.

杭州是長江三角洲經濟發達地區之一,也是著名的旅游城市,具有不同于其他城市的大氣污染特性,而對于杭州城市氣溶膠吸收特性的觀測研究至今鮮有報道;同時隨著近年來杭州市區霾天氣現象頻發,研究霾天氣條件下氣溶膠的吸收系數,對于掌握城市氣溶膠輻射強迫的不確定性具有重要意義.為此,本文通過較長時間連續觀測獲得的黑碳氣溶膠資料詳細分析了杭州市區夏季和冬季的氣溶膠吸收系數的典型特征及其變化規律,并進一步對比了霾與非霾天氣下氣溶膠的吸收特征.

1 資料與方法

1.1 觀測時間和地點

本次觀測時間為夏季(2011年6月1日～8月31日)以及冬季(2011年12月1日～2012年2月29日).采樣地點位于杭州市國家基準氣候站(120°10′E, 30°14′N,海拔高度 41.7m).該觀測站點位于杭州西湖景區和市區的結合部,東面和北面是城市建設群,西面環繞著山丘并緊鄰西湖景區,南面緊鄰錢塘江以及級一江之隔的城市建設群;周圍無建筑物遮擋,視野開闊,且沒有明顯的工、農業排放源,人為活動主要表現為交通和居民生活,既不是純粹的自然環境,也不是密集的辦公和居住區,因此監測數據在一定程度上能夠反映杭州城市工作和生活環境下氣溶膠吸收特性.

1.2 觀測儀器和方法

采用美國瑪基公司(Magee Scientific Co,USA)生產的AE-31型黑碳測量儀進行黑碳氣溶膠的觀測.其測量儀具有內置泵,通過一根軟管將采樣切割頭與儀器相連,儀器內部裝有濾紙帶,平均每5min獲取一組黑碳濃度數據,采樣流量控制在5L/min.其工作原理是基于濾膜測量氣溶膠光吸收的技術,通過連續測量通過濾膜的光衰減和變化計算出黑碳的濃度[19].相對于黑碳氣溶膠的吸收來說,氣溶膠中其他成分對可見光的吸收可以忽略不計.由于光束在濾膜中的多次散射效應,因此儀器測定的吸收系數與真實的氣溶膠吸收系數仍然存在一定的誤差.主要通過零點檢查、參考光束的測量、流量定期校準以及控制濾膜上黑碳沉積量(光衰減不超過 75%)來保證儀器的穩定性和測量的準確性.

從黑碳儀測量的黑碳濃度可以計算得出氣溶膠吸收系數σabs[20]:

式中:氣溶膠吸收系數σabs為 532nm 波長處的值,Mm-1;[BC]為黑碳儀標準通道(880nm)測量的黑碳濃度,該波段黑碳氣溶膠不易受其他物質(如有機氣溶膠)影響或干擾,μg/m3;αBC為質量吸收系數,計算中αBC取為 8.28m2/g,該值是根據我國南方地區黑碳儀與光聲譜儀的比對試驗得到的[14].該值也被蔡子穎等[21]、顏鵬等[22]的研究所采用.本文對吸收系數的分鐘數據進行小時平均,統計時要求1h內樣本量超過75%.由于斷電和通訊故障等缺測11d,有效數據共172d.

2 結果與討論

2.1 氣溶膠吸收系數月、季節變化

杭州市區夏季和冬季的吸收系數分別為(35.8±10.5),(42.3±17.7)Mm-1.日均吸收系數最小值為 12.2Mm-1,出現在 8月 7日;最大值為88.3Mm-1,出現在12月14日.由圖1可見,杭州市區各月氣溶膠吸收系數的平均值均高于中位數,不同分位數的吸收系數月變化相似.吸收系數 8月月均值最低,為(32.1±8.8)Mm-1;12月月均值最高,為(49.0±21.0)Mm-1.夏季各月吸收系數的離散程度要遠低于冬季各月,其中四分位間距 8月為10.3Mm-1,12月為28.4Mm-1,說明12月吸收性氣溶膠的富集和清除幅度都較為劇烈.95分位數月變化也十分明顯,冬季要高于夏季,說明杭州市區月平均吸收系數變化受到高值影響較大,在冬季易出現吸收系數高值,形成污染事件.

圖1 吸收系數月變化Box chartFig.1 Box chat for monthly variations of absorption coefficients

表1 不同站點吸收系數比較Table 1 Comparison of absorption coefficients at some other sites

杭州市區氣溶膠吸收系數的變化特征與天氣形勢有一定的對應關系.從6月到8月,氣溶膠吸收系數有減小趨勢,這可能是因為入夏后南海夏季風開始逐漸活躍,強對流天氣增多,風速增大,雨水量較為充沛,有利于氣溶膠的稀釋和擴散.冬季主要受大陸高壓系統穩定控制,大氣層結穩定,早晚多出現逆溫,同時冬季是杭州的少雨季節,因此導致大氣中的氣溶膠不易擴散和自凈.

從表 1可以看出,杭州市區夏季氣溶膠吸收系數要低于北京,遠低于印度新德里;約為日本東京和西班牙格拉納達的 2.6倍,美國亞特蘭大的4.5倍.相比于國外發達城市,杭州市區氣溶膠吸收系數相對較高,表明杭州市區存在更多的吸收性氣溶膠.

2.2 吸收系數日變化特征

從圖2可以看出,不論是夏季還是冬季,杭州市區氣溶膠吸收系數都呈現明顯的雙峰型日變化特征,冬季除了個別時次外,均高于夏季.峰值夏季出現在 07:00,為(45.5±18.6)Mm-1,冬季出現比夏季晚 2h,為(47.3±22.7)Mm-1,夏季和冬季的谷值均出現在 14:00,分別為(30.3±17.4)Mm-1和(38.8±19.5)Mm-1,次峰值夏季出現在 20:00,為(38.3±20.4)Mm-1,冬季出現比夏季早 1h,為(47.3±20.9)Mm-1.

圖2 吸收系數日變化Fig.2 Diurnal variations of absorption coefficients

杭州市區氣溶膠吸收系數的日變化規律主要與污染物排放和大氣邊界層日變化有關.早晨07:00～09:00時出現峰值主要是由于處于上班高峰期,人類活動增加,車流量增大,污染物排放相對較高;與此同時低層大氣通常出現逆溫,混合層高度較低,不利用污染物的擴散.夏季與冬季峰值出現時間的差異主要在于冬季人們出行時間相對較晚,從峰值大小可以看出,夏季和冬季氣溶膠吸收系數非常接近.

10:00之后隨著太陽輻射的增強,逆溫結構被破壞,大氣對流運動逐漸變強,污染物擴散能力增加,吸收系數逐漸下降,至 14:00出現一天中的最低值,且此時段交通排放比高峰期明顯減少.在10:00～14:00吸收系數逐漸下降有可能是因為混合層高度增加,而杭州冬季混合層高度通常都低于夏季,導致污染物在垂直方向上擴散能力不足,因此吸收系數在此時段冬季要高于夏季,這個變化特征與He等[29]對北京城市氣溶膠日變化特征的研究類似.

傍晚時分,大氣層結趨于穩定,同時伴隨著下班晚高峰和居民開始烹飪活動釋放出大量的污染物,因此在 20:00～21:00出現了氣溶膠吸收系數的次峰值.從圖2可以看出,冬季次峰值的大小和峰值相當,而夏季的次峰值要低于峰值.這可能是由于杭州地區冬季具有較高的逆溫頻率[30],逆溫層在傍晚時分即可形成,同時前期污染物沒有得到充分擴散,加上新污染物排放導致污染物累積作用非常明顯.

2.3 吸收系數頻率分布和本底特征

圖 3為杭州市區吸收系數小時頻率和對數正態分布圖,間隔為 10Mm-1.由圖 3可見,吸收系數出現頻率最高的區間為 20～30Mm-1,占總樣本的 22.4%;吸收系數 30～40Mm-1和 40～50Mm-1的出現頻率次之,分別占總樣本的 19.2%和 16.6%;而吸收系數＞100Mm-1的出現頻率最低,僅占總樣本的 0.7%,吸收系數 0～10Mm-1出現頻率也較低,占總樣本的 1.0%.由表 2可見,吸收系數小時平均值為 39.0Mm-1,比 50%百分位數值要高,說明吸收系數分布與正態分布還有一定的偏差.本文參考湯潔等[8]用多項式擬合黑碳濃度出現頻率分析了青海瓦里關黑碳氣溶膠的大氣本底濃度的方法,對杭州市區吸收系數本底值進行了計算.由圖3可見,杭州市區吸收系數的小時頻率較好地符合了對數正態分布特征,最大出現頻率所對應的數值(即對數正態分布的平均值)可以代表該地區氣溶膠吸收系數的本底值.擬合結果顯示觀測期間內杭州市區吸收系數最大小時頻率對應的數值為24.7Mm-1.可以認為該值是觀測期間內杭州市區氣溶膠吸收系數的本底值.

表2 吸收系數小時平均統計特征Table 2 Statistical characteristic of hourly absorption coefficient

圖3 吸收系數頻數和對數正態分布Fig.3 Frequency histograms of absorption coefficient with Log-normal curve

2.4 霾等級下吸收系數變化

根據《霾的觀測與預報等級》[31]中規定的行業標準,在能見度(VIS)小于 10km,相對濕度小于 80%時,排除降水、吹雪、雪暴、揚沙、沙塵暴、浮塵和煙幕等天氣現象造成的視程障礙判定為霾.同時將霾分為四個等級:輕微(5.0≤VIS<10.0km)、輕度(3.0≤VIS<5.0km)、中度(2.0≤VIS<3.0km)、重度(VIS<2.0km).

從表3可以看出,觀測期間杭州市區霾出現時次樣本數要高于非霾時次.霾與非霾天氣下吸收系數均值分別為(44.5±18.8)Mm-1和(35.6±19.8)Mm-1,霾天氣下的吸收系數約為非霾天氣下的 1.25倍,吸收系數最小值出現在非霾天氣下,為 4.5Mm-1,最大值出現在重度霾天氣下,為134.8Mm-1.徐政等[32]對濟南秋季氣溶膠光學特性的研究也發現霾天氣的吸收系數是非霾天氣下的2.8倍.雖然對氣溶膠吸收系數觀測的季節不一樣,但從數值可以看出,濟南霾與非霾天氣下的吸收系數比值要遠高于杭州,這也從側面反映城市氣溶膠組成成分的不同導致吸收特性的差異.

由表3可見,隨著霾等級的加劇,吸收系數的平均值、中位數、25分位數和75分位數呈現階梯上升趨勢.杭州市區霾出現時主要以輕微霾和輕度霾樣本居多,輕微霾天氣下吸收系數均值略低于非霾天氣,主要原因可能受非霾天氣下的個別吸收系數高值影響較大,可以看出輕微霾天氣下最大值也要遠低于非霾天氣;從中位數數值的變化可以較好的反映霾與非霾天氣下吸收系數的變化特征.中度霾和重度霾天氣下吸收系數均值分別為非霾天氣的1.6倍和1.9倍.Li等[33]研究表明霾期間黑碳氣溶膠也會在大氣停留過程中老化并混合二次硫酸鹽,這種混合會極大的增加黑碳氣溶膠的吸收系數.由此可見,霾期間氣溶膠吸收系數的增加是造成能見度下降的重要原因之一.

表3 霾與非霾下吸收系數(Mm-1)Table 3 Absorption coefficients under haze and no-haze(Mm-1)

3 結論

3.1 杭州市區氣溶膠吸收系數具有明顯月、季節變化特征,夏季和冬季的分別為(35.8±10.5)Mm-1和(42.3±17.7)Mm-1,冬季較高,夏季較低,且冬季吸收性氣溶膠的富集和清除幅度都較為劇烈.

3.2 杭州市區氣溶膠吸收系數呈現明顯的雙峰型日變化特征,峰值夏季出現在 07:00,冬季出現比夏季晚 2h,但數值相差不大,谷值夏季和冬季均出現在14:00,次峰值夏季出現在20:00,冬季出現比夏季早1h.這些變化特征主要與邊界層變化以及人類活動有關.

3.3 通過擬合小時平均值最大出現頻率,結果表明杭州市區氣溶膠吸收系數本底值為24.7Mm-1.3.4 霾時吸收系數要高于非霾時,并且隨著霾等級的增加,吸收系數呈現階梯上升趨勢.霾期間氣溶膠吸收系數的增加是造成能見度下降的重要原因之一.

[1]Twomey S. The influence of pollution on the shortwave albedo of clouds [J]. Journal of Atmospheric Sciences, 1977,34(7),1149-1154.

[2]Rosenfeld D. Suppression of rain and snow by urban and industrial air pollution [J]. Science, 2000,287(5459):1793-1796.

[3]Jacobson M Z. Strong radiative heating due to the mixing state of black carbon in atmospheric aerosols [J]. Nature, 2001,409(6821):695-697.

[4]Ramanathan V, Crutzen P J, Kiehl J T. Aerosols, Climate, and the Hydrological Cycle [J]. Science, 2001,294(5549):2119-2124.

[5]Menon S, Hansen J, Nazarenko L, et al. Climate Effects of Black Carbon Aerosols in China and India [J]. Science, 2002,297(5590):2250-2253.

[6]Jacobson M Z. Control of fossil-fuel particulate black carbon and organic matter, possibly the most effective method of slowing global warning [J]. Journal of Geophysical Research,2002,107(4410), doi:10.1029/2001JD001376.

[7]許 黎,王亞強,陳振林,等.黑碳氣溶膠研究進展Ⅰ:排放、清除和濃度 [J]. 地球科學進展, 2006,21(4):352-360.

[8]湯 潔,溫玉璞,周凌晞,等.中國西部大氣清潔地區黑碳氣溶膠的觀測研究 [J]. 應用氣象學報, 1999,10(2):160-170.

[9]李 楊,曹軍驥,張小曳,等. 2003年西安大氣中黑碳氣溶膠的演化特征及其來源解析 [J]. 氣候與環境研究, 2005,10(2):229-237.

[10]潘小樂,顏 鵬,湯 潔.2006年北京春季氣溶膠吸收系數的分離研究 [J]. 氣候變化研究進展, 2007,3(5):249-254.

[11]楊 溯,張 武,史晉森,等.半干旱地區黑碳氣溶膠特征初步分析 [J]. 氣候與環境研究, 2010,15(6):756-764.

[12]陳 霖,張 鐳,張 磊,等.半干旱地區黑碳氣溶膠和含碳氣體特征及來源 [J]. 中國環境科學, 2012,32(8):1345-1352.

[13]張 磊,張 鐳,張丁玲,等.蘭州遠郊區黑碳氣溶膠濃度特征[J]. 中國環境科學, 2011,31(8):1248-1255.

[14]吳 兌,毛節泰,鄧雪嬌,等.珠江三角洲黑碳氣溶膠及其輻射特性的觀測研究 [J]. 中國科學 D輯:地球科學, 2009,39(11):1542-1553.

[15]陶 俊,朱李華,韓靜磊,等.廣州城區冬季黑碳氣溶膠污染特征及其來源初探 [J]. 中國環境監測, 2009,25(2):53-56.

[16]楊 溯,張 武,韓晶晶,等.上海市浦東新區秋冬季黑碳氣溶膠特性 [J]. 蘭州大學學報(自然科學版), 2008,44(4):66-70.

[17]肖秀珠,劉鵬飛,耿福海,等.上海市區和郊區黑碳氣溶膠的觀測比對 [J]. 應用氣象學報, 2011,22(2):158-168.

[18]湯莉莉,祝 愿,牛生杰,等.南京北郊大氣細粒子中黑碳氣溶膠的觀測研究 [J]. 環境科學學報, 2011,31(4): 709-716.

[19]Hansen A D A, Rosen H, Novakov T. The aethalometer—An instrument for the real-time measurement of optical absorption by aerosol particles [J]. Science of the Total Environment, 1984,36(1):191-196.

[20]Yan P, Tang J, Huang J, et al. The measurement of aerosol optical properties at a rural site in Northern China [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2008,8(8):2229-2242.

[21]蔡子穎,韓素芹,黃 鶴,等.天津夏季黑碳氣溶膠及其吸收特性的觀測研究 [J]. 中國環境科學, 2011,31(5):719-723.

[22]顏 鵬,劉桂清,周秀驥,等.上甸子秋冬季霧霾期間氣溶膠光學特性 [J]. 應用氣象學報, 2010,21(3):257-265.

[23]Jing J S, Zhang R J, Tao J, et al. Observations of aerosol optical properties in the Beijing urban aera in summer [J]. Atmospheric and Oceanic Science Letters, 2011,4(6):338-343.

[24]He X, Li C C, Lau A K H, et al. An intensive study of aerosol optical properties in Beijing urban aera [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2009,9(22),8903-8915.

[25]Nakayama T, Hagino R, Matsumi Y, et al. Measurements of aerosol optical properties in central Tokyo during summertime using cavity ring-down spectroscopy: Comparison with conventional techniques [J]. Atmospheric Environment, 2010,44(25):3034-3042.

[26]Lyamani H, Olmo F J, Alados-Arboledas L. Light scattering and absorption properties of aerosol particles in the urban environment of Granada, Spain [J]. Atmospheric Environment,2008, 42(11):2630-2642.

[27]Soni K, Singh S, Bano T, et al. Variations in single scattering albedo and Angstrom absorption exponent during different seasons at Delhi, India [J]. Atmospheric Environment, 2010,44(35):4355-4363.

[28]Greenwald R, Bergin M, Sullivan A, et al. Size-resolved,real-time measurement of water-insoluble aerosols in metropolitan Atlanta during the summer of 2004 [J]. Atmospheric Environment, 2007,41(3):519-531.

[29]He X, Li C C, Lau A K H, et al. An intensive study of aerosol optical properties in Beijing urban area [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2009,9(22),8903-8915.

[30]杜榮光,齊 冰,郭惠惠,等.杭州市大氣逆溫特征及對空氣污染物濃度的影響 [J]. 氣象與環境學報, 2011,27(4): 49-53.

[31]中國氣象局. QX/T113-2010霾的觀測與預報等級 [M]. 北京:氣象出版社, 2010.

[32]徐 政,李衛軍,于陽春,等.濟南秋季霾與非霾天氣下氣溶膠光學性質的觀測 [J]. 中國環境科學, 2011,31(4): 546-552.

[33]Li W Y, Shao L Y. Direct observation of aerosol particles in aged agricultural biomass burning plumes impacting urban atmospheres [J]. Atmospheric Chemistry and Physics Discussions,2010,10(4):10589-10623.

An observational study on aerosol absorption coefficient in urban site of Hangzhou.

DU Rong-guang1*,QI Bing1,ZHOU Bin2, YU Zhi-feng2(1.Hangzhou Meteorological Bureau, Hangzhou 310051, China；2.Institute of Remote Sensing and Earth Sciences, Hangzhou Normal University, Hangzhou 311121, China).China Environmental Science, 2013,33(5)：769～774

The variations of the aerosol absorption coefficient in the urban area of Hangzhou city for the period from April to June, 2011 and from December, 2011 to February 2012, were studied using black carbon and conventional meteorological date at national basic meteorological stations. The results showed that the absorption coefficient in winter[(42.3±17.7)Mm-1]was higher than that in summer [(35.8±10.5)Mm-1]and the aerosol absorption coefficient changed violently in winter. The diurnal variation of the aerosol absorption coefficient presented a double-peak on effects of boundary layer evolution and human activities, the peak value appeared at 07:00～09:00, the valley value appeared at 14:00, the second peak value appeared at 19:00～20:00. The most representative aerosol absorption coefficient was 24.7Mm-1, which was calculated by fitting hourly frequency distribution. Aerosol absorption coefficient in haze was higher than that in no-haze. The increase in haze pollution led to step up trend of aerosol absorption coefficient, which may be one of the important reasons for visibility degradation.

aerosol；absorption coefficient；background value；Hangzhou urban

X513

A

1000-6923(2013)05-0769-06

2012-08-23

國家公益性行業(氣象)科研專項(GYHY201206011);杭州市科技局重大科技創新項目(20092113A05);杭州市科技局社會發展科研攻關項目(20120433B14)

* 責任作者, 工程師, djsr1978@gmail.com.

杜榮光(1978-),男,浙江諸暨人,工程師,碩士,主要從事大氣物理與大氣環境研究.發表論文7篇.