膠西北大尹格莊金礦巖石化學與成礦作用

劉庚寅，楊 斌，彭省臨，劉海剛，陳 艷，梁琴琴，陳 燕，劉賢紅，李守生，王 慧，竇源東，楊玉泉

(1. 中南大學 有色金屬成礦預測教育部重點實驗室，長沙 410083，2. 中南大學 地球科學與信息物理學院，長沙 410083；3. 山東招金集團，招遠 265400)

膠西北大尹格莊金礦巖石化學與成礦作用

劉庚寅1,2，楊 斌1,2，彭省臨1,2，劉海剛1,2，陳 艷1,2，梁琴琴1,2，陳 燕1,2，劉賢紅1,2，李守生3，王 慧3，竇源東3，楊玉泉3

(1. 中南大學 有色金屬成礦預測教育部重點實驗室，長沙 410083，2. 中南大學 地球科學與信息物理學院，長沙 410083；3. 山東招金集團，招遠 265400)

大尹格莊金礦床位于招平斷裂帶中段，金礦體主要賦存于招平斷裂主裂面下盤的黃鐵絹英巖化碎裂巖和黃鐵絹英巖化花崗巖中。巖、礦石主成分分析顯示：膠東群變質巖與煌斑巖成分均與玄武巖的相似，大尹格莊礦區煌斑巖與焦家礦區和玲瓏礦區煌斑巖在化學成分上差異明顯。絹英巖化蝕變過程中，顯著帶入Si和K，而Na、Ca和Mg等組分帶出明顯。稀土元素分析顯示：黃鐵絹英巖化蝕變和金成礦過程中顯著帶出稀土元素，膠東群變質巖的原巖與拉斑玄武巖有關，而煌斑巖及其他樣品的初始物源又與膠東群變質巖有關。微量元素分析顯示：Au、Ag、Cu、Pb、As、Mo、Bi、Rb和Sr等元素在金礦體及黃鐵絹英巖化蝕變巖中呈聚集趨勢，但Au元素的聚集與Cu、As、Pb、Zn、Hg和Ag等元素的聚集不同步。大尹格莊金礦的形成與燕山期構造運動和巖漿活動關系密切，并受到斷裂構造系統、膠東群變質巖、玲瓏花崗巖及伴生巖脈等條件的復合制約，長期大規模熱液對流循環及所伴隨的動態開放條件下的水巖反應和物質運動是大尹格莊金礦成礦的關鍵。

巖石化學；水巖反應；成礦作用；大尹格莊金礦；膠西北

關于膠西北地區金礦的成因有多種不同的觀點，如幔源流體成巖成礦[1]、巖漿水成礦[2?3]、大氣降水熱液成礦[4]、多層次流體循環和混合成礦[5]等，而對于礦區主要地質體，如玲瓏花崗巖、郭家嶺花崗閃長巖、膠東群變質巖與金成礦的關系以及這些這些地質體間的成因演化關系也分歧較多[6?8]。

本文作者通過對大尹格莊金礦主要圍巖，包括玲瓏花崗巖、膠東群變質巖、燕山期煌斑巖及主要蝕變巖常量元素、稀土元素和微量元素的分析，探索主要圍巖的成因演化關系及蝕變礦化過程中元素的遷移、聚集規律和成礦作用機理。

1 礦區地質概況

大尹格莊金礦床位于招平斷裂帶的中段，是膠東地區著名的大型金礦床之一。

礦區內膠東群變質巖及玲瓏花崗巖廣泛出露，各類脈巖及斷裂構造發育如圖1所示。

礦區內斷裂主要有招平斷裂、大尹格莊斷裂、南周家斷裂和南溝斷裂等。招平斷裂在礦區內總體走向20°，傾向 SE，傾角 21°～58°，寬 40～80 m，由糜棱巖、碎裂巖及斷層泥等組成，斷層泥是招平斷裂主裂面的標志，糜棱巖主要分布在主裂面上盤，發育條帶狀和紋層狀構造，碎裂巖多見于主裂面下盤花崗質巖石中，發育碎裂結構和碎斑結構。

金礦體大部分賦存于主裂面下盤的黃鐵絹英巖化碎裂巖和黃鐵絹英巖化花崗巖中，礦體形態、產狀和分布嚴格受招平斷裂帶控制。主裂面上盤主要為膠東群變質巖，發育有碳酸鹽化、綠泥石化與褐鐵礦化蝕變。

礦區內共有2個礦體群，以大尹格莊斷裂為界，北部為②號礦體群，南部為①號礦體群，它們呈隱伏狀態分布于招平斷裂帶的下盤，礦體形態、產狀和分布嚴格受招平斷裂帶的控制。

礦床中圍巖蝕變分帶清楚，自招平斷裂帶主裂面向下盤玲瓏花崗巖方向依次出現：斷層泥→絹英巖化糜棱巖→絹英巖或黃鐵絹英巖化碎裂巖→絹英巖化花崗質碎裂巖→鉀長絹英巖化花崗巖→正常花崗巖。

金成礦可以劃分為 4個主要成礦階段，即石英?粗粒黃鐵礦階段、石英?(浸染狀或細脈狀)黃鐵礦階段、石英?黃鐵礦?多金硫化物階段及石英?碳酸鹽(方解石)?黃鐵礦階段。其中，石英?(浸染狀或細脈狀)黃鐵礦階段為金的主要成礦階段。

2 巖石及礦石主成分特征

測試對象包括大尹格莊礦區煌斑巖、招平斷裂帶主裂面上盤膠東群變質巖、主裂面附近糜棱巖、主裂面下盤鉀化花崗巖、黃鐵絹英巖(金礦石)和絹英巖化碎裂巖等，硅酸鹽全分析結果見表1。

大尹格莊礦區煌斑巖中 SiO2含量與焦家礦區煌斑巖的(SiO2的質量分數為49.30%～50.43%[9])接近，但顯著低于玲瓏礦區煌斑巖的(SiO2的質量分數為52.33%～55.57%[9])。在TAS分類圖上，大尹格莊礦區煌斑巖樣品投點落在玄武巖區，而焦家礦區煌斑巖樣品投點則落在玄武巖區、粗面玄武巖區及堿玄巖區，玲瓏礦區煌斑巖樣品投點落在玄武質安山巖及安山巖區，顯示大尹格莊礦區煌斑巖與焦家礦區和玲瓏礦區煌斑巖在化學成分上差異明顯。

在TAS分類圖(見圖2)上，大尹格莊礦區2件膠東群變質巖樣品投點也落在玄武巖區，印證了有關膠東群正變質巖的原巖為島弧及邊緣洋底的拉斑玄武巖的推論[10]。膠東群變質巖樣品投點與煌斑巖樣品投點較接近，顯示兩者在化學成分及成因方面有一定聯系。

在所有測試對象中，招平斷裂帶絹英巖化碎裂巖中SiO2和K2O的含量最高，Na2O、CaO、MgO、TiO2、MnO、P2O5和CO2的含量最低，顯示絹英巖化蝕變過程中Si和K有顯著帶入，而Na、Ca和Mg等組分帶出明顯。

與鉀化花崗巖相比，黃鐵絹英巖(礦石)中Na2O和CaO含量明顯較低，FeO、Fe2O3、MgO、MnO和CO2等成分則明顯增高，也顯示礦化蝕變過程中有 Na和Ca帶出，而 Fe含量的增高與黃鐵礦的聚集有關，MgO 與 CO2含量的增高與礦體中普遍發育的白云石細脈相吻合。

招平斷裂帶糜棱巖成分中，SiO2、K2O、Na2O、CaO、MgO、FeO、TiO2、P2O5和H2O+等組分的含量均處于鉀化花崗巖和膠東群變質巖之間，指示糜棱巖成分中既有原膠東群變質巖成分，也有玲瓏花崗巖成分。糜棱巖中CO2含量在所有測試對象中為最高，與碳酸鹽礦物的聚集有關。

膠東群變質巖中，CaO、MgO、FeO、Fe2O3和H2O+等成分在所有測試對象中為最高，CaO和 MgO的高含量與招平斷裂帶主裂面上盤膠東群變質巖中碳酸鹽化蝕變的發育相吻合，H2O+的高含量與綠泥石化蝕變中含水礦物的聚集有關。

3 巖石及礦石稀土元素地球化學特征分析

大尹格莊金礦巖礦石稀土元素測試結果見表2。

招平斷裂帶黃鐵絹英巖化碎裂巖、黃鐵絹英巖(金礦石)中∑REE在所有測試對象中為最低，平均值分別為 43.6×10?6和 51.6×10?6，顯示黃鐵絹英巖化蝕變和金成礦過程中稀土元素有顯著帶出。鉀化花崗巖和招平斷裂帶糜棱巖中∑REE平均值分別為 87.054×10?6和 88.597×10?6，也顯著低于膠東群變質巖的(∑REE 為 275.3×10?6)。黃鐵絹英的巖化碎裂巖的∑Ce/∑Y 比值為 2.389，δ(Eu)值為 1.135，δ(Ce)值為0.854；黃鐵絹英巖(金礦石) ∑Ce/∑Y 比值為 2.509，δ(Eu)值為 0.988，δ(Ce)值為 0.819；糜棱巖的∑Ce/∑Y比值最大，為 4.22，δ(Eu)為 1.224，δ(Ce)值為0.865；鉀化花崗巖的∑Ce/∑Y比值為3.677，δ(Eu)值為1.031，δ(Ce)值0.803；膠東群變質巖的∑Ce/∑Y比值為 2.465，δ(Eu)值為 1.133；煌斑巖的∑REE 為 102.817×10?6，∑Ce/∑Y比值為2.041，δ(Eu)值為1.271。所有樣品均顯示弱的銪正異常和負鈰異常特征。

表1 大尹格莊金礦巖礦石硅酸鹽全分析結果Table 1 Chemical compositions of rocks in Dayingezhuang gold deposit

表2 大尹格莊金礦巖礦石稀土元素測試結果Table 2 REE contents of rocks in Dayingezhuang gold deposit

圖 2 大尹格莊金礦基性巖脈和變質巖的 TAS巖石分類圖解(虛線為 Irvine分界線，上方為堿性巖石系列，下方為亞堿性巖石系列): Pc—苦橄質玄武巖；B—玄武巖；O1—玄武質安山巖；O2—安山巖；O3—英安巖；S1—粗面玄武巖；S2—玄武質粗面安山巖；S3—粗面安山巖；T—粗面巖(w(Q)＜20%)或粗面英安巖(w(Q)＞20%)；U1—堿玄巖(w(O1)＜10%)或碧玄巖(w(O1)＞10%)；U2—響巖質堿玄巖;U3—堿玄響巖；1—大尹格莊金礦煌斑巖；2—大尹格莊金礦變質巖；3—焦家金礦煌斑巖；4—玲瓏金礦煌斑巖Fig. 2 TAS classification map of lamprophyre and metamorphic rocks in Dayingezhuang gold deposit (Broken line in map is boundary between alkalescence and subalkalescence): Pc—Picrite basalt; B—Basalt; O1—Basaltic andesite; O2—Andesite; O3—Dacite; S1—Trachybasalt; S2—Basalic; S3—Trachyandesite; T—Trachyte (w(Q)＜20%) or toscanite (w(Q)＞20%); U1—Tephrite (w(O1)＜10%) or basanite(w(O1)＞10%); U2—Phonolitic tephrite; U3—Pollenite; Ph—Phonolite; 1—Lamprophyre samples of Dayingezhuang deposit;2—Metamorphic rock samples of Dayingezhuang deposit; 3—Lamprophyre samples of Jiaojia deposit; 4—Lamprophyre samples of Linglong deposit

在稀土元素配分模式圖上(見圖3)，測試樣品曲線均為向右緩傾斜平滑曲線，屬輕稀土富集型，其中，膠東群變質巖、煌斑巖曲線形態和斜率基本一致，鉀化花崗巖、黃鐵絹英巖化碎裂巖、糜棱巖及黃鐵絹英巖(金礦石)曲線形態較相近，在右側尾端略微翹起。

在La/Yb—∑REE含量圖解上(見圖4)，所有樣品投點均落在玄武巖區及其附近，其中，膠東群變質巖和煌斑巖樣品落在大陸拉斑玄武巖區，其他樣品落在該區左側，說明膠東群變質巖的原巖與拉斑玄武巖有關，而煌斑巖及其他巖礦石樣品的初始物源與膠東群變質巖有關。

圖 3 大尹格莊金礦巖礦石稀土元素球粒隕石標準化模式配分圖Fig. 3 REE distribution patterns for ores and host rocks in Dayingezhuang gold deposit

圖4 巖石La/Yb—∑REE含量圖解：A—玄武巖；B—花崗巖；C—金伯利巖；D—碳酸鹽巖；E—鈣質泥巖；1—大洋拉斑玄武巖；2—大陸拉斑玄武巖；3—堿性玄武巖；4—球粒隕石Fig. 4 Diagram of La/Yb—∑REE content in rocks: A—Basalt; B—Granite; C—Kimberlite; D—Carbonatite; E—Calcic pelite; 1—Oceanic tholeiite; 2—Continental tholeiite;3—Alkali basalt; 4—Chondrite

4 微量元素地球化學特征

根據對部分鉆孔巖芯和坑道巖石樣品微量元素含量的統計，Au、Ag、Cu、Pb、As、Mo和Bi等元素在膠東群變質巖、鉀化花崗巖及黃鐵絹英巖化蝕變巖中的含量變化范圍均較大，總體上呈在招平斷裂帶中金礦體及黃鐵絹英巖化蝕變巖中聚集的趨勢。

部分鉆孔巖芯和坑道巖石樣品微量元素的聚類分析(圖5)顯示，Cu、As、Pb、Zn、Hg和Ag在R=0.41的較高水平上聚類，與黃銅礦、方鉛礦物和閃鋅礦等多金屬硫化物的伴生有關；Au在R=0.18水平上與Sr聚類，在R=0.06的較低水平上與K、Rb、Fe、Co、V和Ti等元素聚類，顯示金礦化與反映黃鐵絹英巖化的K、Rb和Fe等元素的聚集有關，而Au與Cu、As、Pb、Zn、Hg和 Ag等元素不明顯的聚類關系反映出Au元素的活動具有一定的獨立性，在時間和空間上與Cu、As、Pb、Zn、Hg和 Ag等元素呈不同步聚集關系，證實石英?(浸染狀或細脈狀)黃鐵礦階段為金的主要成礦階段。

圖5 R型聚類分析譜系圖Fig. 5 Hierarchical diagram of R-type cluster analysis

5 大尹格莊金礦成礦作用分析

關于膠東地區金礦的成因，目前仍存在廣泛爭議，主要的分歧涉及控礦構造性質與演化、玲瓏花崗巖成因及其控礦作用、成礦物質來源及蝕變礦化機制等多方面。

招遠—萊州地區花崗巖類鋯石SHRIMP年代學研究顯示，玲瓏型(含灤家河型)花崗巖的年齡為160～150 Ma，郭家嶺型花崗閃長巖的年齡為130～126 Ma[11]。區內各種巖脈的 K-Ar法年齡測定顯示，煌斑巖脈的年齡范圍大多在149～80 Ma之間[12]。膠東金礦床蝕變礦物的Rb-Sr等時線同位素年齡則大部分集中在135～80 Ma[13]。

可以看出，膠東地區與金礦形成有關的熱事件主要發生160～80 Ma之間，而早白堊世前后正是華北東部中生代動力學體制轉折的關鍵時段，此時古太平洋板塊向歐亞大陸斜向快速俯沖、華北東部巖石圈劇烈減薄、郯廬斷裂發生強烈左行走滑、區域構造應力場轉變為強烈引張、火山?巖漿活動也最為強烈[14]。

膠東金礦區煌斑巖與圍巖、金礦脈及膠東群殘留體之間的淵源關系[15]指明膠東地區金礦形成的長期性及成巖與成礦物質演化的繼承性。其中，燕山期巖漿演化可以用一種二階段部分熔融模式解釋[16]，即中生代晚期，受太平洋板塊向亞洲大陸邊緣俯沖的影響，膠東群變質作用逐漸加深，最終導致部分熔融(第一階段)，形成大面積的花崗巖類巖石；白堊紀以來，熱事件和構造運動促使膠東群一些偏基性的變質殘核在較高溫度下再次部分熔融(第二階段)，其產生的一些偏基性的巖漿侵入到花崗巖或變質巖中，形成膠東金礦區的煌斑巖等巖脈群。地質學實驗證明，成分為中基性的地質體部分熔融時，在低溫不變點產生酸性巖漿，在高溫不變點形成基性巖漿[17]。

同樣地，大尹格莊金礦的形成與燕山期構造運動和巖漿活動關系密切，并受到斷裂構造系統、膠東群變質巖、玲瓏花崗巖及伴生巖脈等條件的復合制約。其成礦體系可概括為地殼淺表環境下有大氣水充分補給的熱液對流成礦系統。

膠東金礦集中區絕大部分金礦床產于玲瓏花崗巖與變質巖系接觸破碎帶中或玲瓏花崗巖與郭家嶺花崗巖接觸斷裂破碎帶中，顯示玲瓏花崗巖在金成礦中的重要性，是金的主要來源之一，也是熱液成礦的主要驅動力之一。在大尹格莊金礦，玲瓏花崗巖接觸帶與招平斷裂帶的復合，使之成為熱能釋放和熱液活動的有利場所，導致圍巖中的成礦物質隨熱液一起發生循環。礦區閃長玢巖和煌斑巖等中基性脈巖發育，空間上與礦體關系密切，指示了深部巖漿活動的長期性和間歇性。

控礦斷裂構造系統由招平斷裂和與之交匯貫通的大尹格莊斷裂等NWW向及NW向斷裂共同構成的，礦體的側伏方向與側伏角明顯受大尹格莊斷裂與招平斷裂帶的交匯線制約。招平斷裂中的糜棱巖和碎裂巖分別是成礦前高溫高剪切應變條件下塑性變形和成礦期脆性張裂的產物，糜棱巖中發育碳酸鹽化和黏土化蝕變，礦化較弱，碎裂巖中則往往發育不同程度的絹英巖化或黃鐵絹英巖化蝕變。而與招平斷裂帶交匯貫通的NWW向及NW向斷裂也顯示有長期活動和多期活動的特征，并構成了重要的導礦構造，是保障熱液對流成礦系統中大氣水長期補給、成礦流體循環暢通和成礦物質持續供給的關鍵。

招平斷裂帶上盤的膠東群變質巖中角閃石的含量較高，且這些角閃石中金的含量與世界其他地區角閃石中金的含量相比要高很多[2]，顯示膠東群變質巖具有提供金來源的潛力。由淺部流體參與的大規模熱液對流循環及所伴隨的動態開放條件下的水巖反應和物質運動則是大尹格莊金礦成礦的關鍵。

黃鐵絹英巖化蝕變反映的物理化學條件是偏酸性和還原性的，熱液中H+的存在有利于絹英巖化蝕變的發生及硫化物和SiO2的沉淀，其中絹英巖化蝕變可表示如下：

該反應導致黃鐵絹英巖化蝕變巖中K元素含量的增高及Na和Ca元素含量的降低。

硫化物的形成則與 SO42?向 S2?發生臨界轉化有關，反應過程可表示為

偏酸性條件還有利于保持熱液中HCO3?的活躍，并將Na和Ca元素從黃鐵絹英巖化蝕變巖中帶出。

另外，當水溶液中有 CO32?或 HCO3?時，一些金屬元素溶度積明顯增高，如 Cu的溶度積比純水的大10多倍，有利于Cu等金屬元素呈絡合離子搬運。同時，CO2大量釋放又導致大量金屬礦物的沉淀[18]。在大尹格莊金礦礦體中，黃銅礦、方鉛礦和閃鋅礦等多金屬硫化物往往出現在石英?白云石?多金屬硫化物脈或石英?方解石?多金屬硫化物脈中，與這種機制不無關系。

招平斷裂帶主裂面上盤膠東群變質巖中綠泥石化、碳酸鹽化及褐鐵礦化蝕變反映了偏堿性和偏氧化的物理化學環境，綠泥石化過程中對OH?的吸納及碳酸鹽化過程中方解石的大量生成是偏堿性條件的主要標志，而沿裂隙分布并與綠泥石化、碳酸鹽化伴生的褐鐵礦化蝕變則反映了偏氧化環境及Fe元素的活動，是綠泥石化蝕變過程中鐵質釋放的重要線索，有為黃鐵絹英巖化蝕變提供Fe質來源的潛力。而大尹格莊金礦乃至整個膠東地區金礦硫同位素組成普遍顯示富集重硫的特征，礦石中硫的主要來源之一可能與老地層中硫酸鹽礦物的熱還原作用有關。

在地殼淺部環境下，Au和Cu等金屬元素的活化、遷移和聚集與含硫和含碳組分的循環及不同相態含硫和含碳組分間的交替轉化有關，并與物理化學條件的交替變化相對應。含硫組分和含碳組分對物理化學條件的變化均十分敏感，并隨著熱液對流過程中溫度、氧逸度、pH值和φh值的變化而變化，其中，SO42?與S2?之間的臨界轉化是制約成礦金屬元素活化?遷移?聚集的關鍵。當流體在熱液對流系統中向淺部運動時，隨著氧逸度的增高，熱液中的含硫組分逐漸以 SO42?占主導，導致圍巖中金與多數親銅元素和過渡元素的活化和遷移能力大大增強，在氧化性較強的區域，由于存在MnO2、O2、Fe3+和Cu2+等比H+更強的氧化劑，圍巖中的Au0會氧化成Au3+而溶解[19]。當對流熱液向熱源或深部方向遷移時，隨著流體中氧逸度的逐漸降低，SO42?向 S2?發生臨界轉化，形成硫化物的聚集和金的沉淀。

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Petrogeochemistry and metallization in
Dayingezhuang gold deposit, northwest Jiaodong peninsula

LIU Geng-yin1,2, YANG Bin1,2, PENG Sheng-lin1,2, LIU Hai-gang1,2, CHEN Yan1,2, LIANG Qin-qin1,2,CHEN Yan1,2, LIU Xian-hong1,2, LI Shou-sheng3, WANG Hui3, DOU Yuan-dong3, YANG Yu-quan3
(1. Key Laboratory of Metallogenic Prediction of Nonferrous Metals, Ministry of Education,Central South University, Changsha 410083, China 2. School of Geosciences and Info-Physics, Central South University, Changsha 410083, China;3. Shandong Zhaojin Group Corporation, Zhaoyuan 265400, China)

The Dayingezhuang gold deposit was located in the middle part of Zhaoping fault zone. The main orebodies occurred in cataclasite and granite with beresitization alteration in the fault’s footwall. The principal component analysis of the rocks shows that the compositions of Jiaodong Group metamorphic rocks and lamprophyres are similar with those of basalts; the chemical compositions of lamprophyres in Dayingezhuang diggings are different from those in Jiaojia and Linglong diggings. In the process of sericitization, Si and K are carried in significantly; Na, Ca and Mg are brought out obviously. The analysis of rare earth elements shows that rare earth elements are brought out obviously in the process of beresitization and mineralization. The virgin rocks of Jiaodong group metamorphic rocks are connected with tholeiite.The original source of lamprophyres and other rock samples are related to Jiaodong group metamorphic rocks. The analysis of trace elements shows the collective trend of Au, Ag, Cu, Pb, As, Mo, Bi, Rb, Sr etc in ores and beresitization alterated rocks, but the aggregation of Au is out of sync with that of Cu, As, Pb, Zn, Hg, Ag and so on. The formation of Dayingezhuang gold deposit has close relation with tectonic movement and magmatism in Yanshanian period and isrestricted by the fracture structure system, Jiaodong group metamorphic rocks, Linglong granite and concomitant dikes.Long-term and large-scale convective circulation of hydrothermal solution and concomitant water-rock reactions and motion of matter in the dynamic-open condition are the keys of the mineralization in Dayingezhuang gold deposit.

petrochemistry; water-rock reaction; mineralization; Dayingezhuang gold deposit; northwest Jiaodong peninsula

P611; P618.51

A

1004-0609(2012)03-0743-08

國家“十一五”科技支撐計劃資助項目(2006BAB01B07)；國家重點基礎研究計劃前期研究專項課題(2007CB416608)

2011-12-01；

2012-01-04

楊 斌，高級工程師，博士；電話：0731-88836469; E-mail: 903755562@qq.com

(編輯 陳衛萍)