壓水堆嚴重事故過程中堆內氫氣源項分析

陳艷芳，單福昌

（核動力運行研究所，湖北 武漢430223）

嚴重事故就是堆芯熔化事故，任何的嚴重事故都是從堆芯冷卻不足開始的[1]。由于堆芯冷卻不足，堆芯溫度不斷升高，堆內結構材料（主要成分Fe）、燃料包殼（主要成分Zr）、含硼控制棒（主要成分B4C）在一定的溫度下將與蒸汽發生氧化反應釋放氫氣，這些氫氣通過一回路的破口或開啟的穩壓器卸壓閥進入安全殼。低密度的氫氣逐漸上升，并在安全殼的頂部堆積。氫氣的堆積將對安全殼的完整性造成威脅，當氫氣的濃度達到一定的限值，就有可能發生氫爆，放熱的同時產生瞬時高壓，導致安全殼高壓失效以及安全殼內設備的損毀[2]。因此必須對事故早期堆內氫氣源項進行分析，以便采取有效的措施，保障核安全第三道屏障（安全殼）的完整性。

1 方案與假設

在模擬中做了如下的假設：假設事故發生后高低壓安注系統全部失效，而非能動安注箱仍保持可用狀態，輔助給水系統(AFWS)不可用。另外，事故的過程中保留了下面的運行規則：反應堆停堆、汽輪機停機、停主泵等。

采用同一個電廠模型，分別對LOFA和SBO進行了模擬。系統的主要參數如表1所示。

表1 主要參數Table1 Main parameters

2 事件序列

本次仿真關注的是事故早期氫氣源項的行為，因此只計算到下封頭失效，仿真時間為20000 s。主要事件及描述如表2所示。

3 氫氣產生機理

事故過程中堆芯內氫氣主要來自鋯和水的氧化反應。另外，一定的高溫下結構材料不銹鋼以及含硼控制棒也會和水蒸氣發生反應產生氫氣。圖1是LOFA事故下各材料氧化反應產生的氫氣質量隨時間的變化曲線。

3.1 鋯水反應（見圖1，曲線c）

隨著給水的喪失，堆內換熱不斷惡化，包殼溫度上升。約3562 s時，包殼溫度達到1300 K，鋯水開始發生氧化反應生成氫氣，并在包殼外表面形成熔點較高的氧化鋯保護層。約7500 s時，包殼氧化層的溫度達到1850 K時，這層保護層發生相變，通透率變高，鋯氧化速率出現峰值。在1.52434E+04 s時，下封頭失效，堆內氧化反應結束，氫氣的質量不再變化。在整個LOFA事故過程中鋯氧化產生的氫氣約230 kg。鋯水反應是事故中氫氣的主要來源[3]。

表2 主要事件序列Table2 Sequence of main events

圖1 LOFA事故下氧化反應產生的氫氣質量Fig.1 Hydrogen generated in LOFA

鋯水反應關系式如下：

Zr +2H2O → ZrO2+2H2（1 kg的鋯與水充分反應釋放約0.5 m3的氫氣）

鋯水反應的后果：

1) 鋯水反應產生的大量氫氣最終進入安全殼，增加了安全殼內氫爆的風險;

2) 氫氣的存在同時影響了堆內材料的輻射換熱;

3) 鋯包殼與水反應產生的氧化層影響了燃料元件的輻射換熱;

4) 鋯水反應產生的α、β相鋯與UO2相互作用加速了燃料棒的熔化。在堆芯注水的情況下易脆裂的α、β相鋯增加了包殼破裂的風險;

5) 鋯的氧化釋熱加速了堆芯溫度的上升。因此鋯的氧化是堆芯解體事故發展進程中的一個重要階段。

3.2 不銹鋼與水的反應（見圖1，曲線a）

堆芯內的結構材料堆芯圍桶、吊籃、熱屏、上下柵板和支撐格架等的主要成分是不銹鋼（Fe、Cr、Ni）。在一定溫度下，這些結構材料也會與水發生氧化反應，釋放氫氣。約7500 s時，不銹鋼溫度達到275～1425 K，不銹鋼較慢氧化產生氫氣，并在結構材料表面形成氧化鐵的保護膜。但是隨著溫度的升高，這層氧化膜的保護作用逐漸減弱。當溫度介于1425～1670 K時，不銹鋼開始快速氧化，釋放氫氣。參見圖1可知不銹鋼發生氧化反應的溫度高于鋯氧化反應的溫度。不銹鋼氧化產生的氫氣約30 kg,約占堆內生成氫氣總量的10%。因此，在進行嚴重事故分析時，不銹鋼氧化反應產生的氫氣量不可忽略。

3.3 控制棒與水的反應（見圖1，曲線b）

嚴重事故中與水發生氧化反應的B4C主要來自控制棒。目前1400 K以下B4C與蒸汽的氧化反應的關系已經比較明確，但是1400 K以上B4C的氧化反應還不很清楚。在ASTEC模型中采用了簡化模型模擬B4C氧化過程。B4C與蒸汽的反應對氫氣的產量有很大的貢獻，因為每摩爾的B4C較每摩爾的鋯氧化釋放更多的氫氣。B4C氧化反應關系式如下：

參見圖1的曲線b可知，本次計算中B4C氧化反應產生的氫氣非常的少，可以忽略不計。

4 LOFA與SBO計算結果比較

4.1 LOFA與SBO氧化反應比較（見圖2、圖3）

1) LOFA和SBO事故下堆內產生的氫氣總質量分別為260 kg和400 kg。可見不同的事故進程中產生的氫氣質量有很大的差別，在進行氫含量分析時要根據不同的事件分別對待；

2) 比較圖2和圖3的曲線d的斜率可知，SBO比LOFA氫氣生成更加迅速；

3) LOFA比SBO氧化反應的時間早，這說明LOFA事故下堆芯溫度上升的更快，更早到達鋯水反應的溫度，這與實際的物理過程是一致的。

4.2 氫氣分布

圖4、圖5是LOFA和SBO事故進程中氫氣分布曲線。

圖2 LOFA產生的氫氣質量Fig.2 Hydrogen mass in LOFA

圖3 SBO產生的氫氣質量Fig.3 Hydrogen mass in SBO

1) 由圖4可知：LOFA事故過程中壓力容器內滯留的氫氣質量（見圖4，曲線d）很少,遠小于氧化反應產生的氫氣質量。這是因為事故過程中產生的氫氣，隨著一回路蒸汽流動，并通過開啟的穩壓器安全閥或泄壓閥進入安全殼。此過程中，安全殼中上部的氫氣質量（見圖4，曲線e）迅速地增加。當安全殼中的氫氣濃度達到氫氣的著火點時（約10000 s時），安全殼內消氫裝置自動運行，安全殼內的氫氣質量迅速降低。

圖4 LOFA氫氣分布Fig.4 Hydrogen distribution in LOFA

圖5 SBO氫氣分布Fig.5 Hydrogen distribution in SBO

2) 相對于LOFA事故，SBO情況下氫氣進入安全殼的速度較慢，在堆內積累的時間較長。堆內氫氣量最高達到180 kg（見圖5，曲線f）。另外，在SBO事故中有約165 kg的氫氣進入一回路（見圖5，曲線b）。SBO事故中堆內氫氣的積累的風險不可忽略，值得關注。

3) LOFA和SBO計算結果比較：在LOFA和S B O事故進程中安全殼氫氣的峰值分別為195 kg、360 kg。可見，不同事故進程中安全殼中的氫氣質量是不同的，可能有很大的差別。另外，不同事故進程中堆內氫氣的質量，以及分布也可能會有很大差別。對這一點我們要有清晰的認識。

5 結束語

在嚴重事故過程中鋯合金包殼，結構材料以及含硼控制棒在高溫下都可以和蒸汽發生反應釋放氫氣。鋯水反應是氫氣的主要來源，不銹鋼氧化產生的氫氣約占堆內氧化反應生成氫氣總量的10%。通過LOFA和SBO不同初因事故下氫氣氧化反應開始的時間、產生氫氣的質量、速度以及堆內外氫氣積累的比較，可知同一堆型在不同事故進程中產生的氫氣的時間和質量以及氫氣在堆內的分布可能有很大的差別，這一點值得關注。

[1]濮繼龍. 壓水堆核電廠安全與事故對策[M]. 北京：原子能出版社，1995.（PU Ji-long. Safety and accident countermeasures for PWR nuclear power plants [M]. Beijing: Atomic Energy Press,1995.）

[2]朱繼洲，等. 核反應堆安全分析[M]. 北京：原子能出版社，1988.（ZHU Ji-zhou, et al. Safety analysis for nuclear reactors [M]. Beijing: Atomic Energy Press,1998.）

[3]Yu. Zvonarev, M. Budaev, V. Kobzar,A. Volchek. ASTEC Code Validation and Application to Safety of NPPs with VVER.Nuclear Safety Institute of Russian Research Centre “Kurchatov Institute”, Moscow (RU).