鈉冷快堆退役綜述

孫樹海 付陟偉 孫國(guó)臣

1.環(huán)保部核與輻射安全中心，北京 100082； 2.中國(guó)原子能科學(xué)研究院，北京 102413）

鈉冷快堆退役綜述

孫樹海1，2，付陟偉1，2孫國(guó)臣1

1.環(huán)保部核與輻射安全中心，北京 100082； 2.中國(guó)原子能科學(xué)研究院，北京 102413）

通過對(duì)國(guó)外快堆退役相關(guān)技術(shù)發(fā)展情況的調(diào)研，詳細(xì)闡述了快堆退役過程中的廢鈉處理、殘留鈉清除和我國(guó)快堆現(xiàn)狀，對(duì)我國(guó)快堆退役科研研究提出了建議。

快堆；廢鈉處理；退役

fast reactor; disposaol f waste sodium ;decommissi on

核設(shè)施退役是核設(shè)施生命周期的終端，是核設(shè)施全壽期管理的一個(gè)重要環(huán)節(jié)，是環(huán)境保護(hù)的一項(xiàng)重要活動(dòng)。現(xiàn)在世界運(yùn)行的反應(yīng)堆大多是熱中子水堆，國(guó)內(nèi)現(xiàn)階段退役操作大多數(shù)都是這種堆型。對(duì)于鈉冷快堆（下簡(jiǎn)稱快堆）退役操作，其特殊性來自于其采用的冷卻劑-液態(tài)金屬鈉。在快堆退役過程中，所產(chǎn)生的大量放射性廢鈉對(duì)公眾和環(huán)境造成較大的影響，能夠安全有效地處理這些放射性鈉是快堆成功退役的關(guān)鍵一步。到目前為止，國(guó)際上60、70年代所建造的快堆大多數(shù)已經(jīng)退役，國(guó)外也積累很多快堆退役技術(shù)和方法。

1 國(guó)際上快堆退役關(guān)鍵步驟和技術(shù)方案

以延緩?fù)艘鄄呗詾槔瑖?guó)際上快堆的退役過程一般分為三個(gè)階段：1）準(zhǔn)備階段；2）封存階段；3）最終拆卸階段。

1.1 準(zhǔn)備階段的主要工作

退役準(zhǔn)備階段，一般包括：制定退役計(jì)劃，采取預(yù)防發(fā)生事故的措施，卸出燃料、乏燃料、實(shí)驗(yàn)裝置和廢物，從反應(yīng)堆和回路中排出液態(tài)鈉和重大設(shè)備的拆卸等工作。基本流程如圖1。

制定退役計(jì)劃就是確定退役的目標(biāo)和策略，進(jìn)行初步源項(xiàng)調(diào)查和場(chǎng)址特性鑒定，編制文件，申請(qǐng)?jiān)S可，籌措經(jīng)費(fèi)，以及建立組織機(jī)構(gòu)和培訓(xùn)人員。

圖1 準(zhǔn)備階段工作流程圖

在退役之前我們要關(guān)閉反應(yīng)堆，將堆內(nèi)的燃料卸出，燃料組件經(jīng)過清洗后放入乏燃料水池，屏蔽組件和控制棒組件則繼續(xù)留在反應(yīng)堆中。燃料卸出之后將反應(yīng)堆和回路中的液態(tài)鈉排放到鈉儲(chǔ)存罐中，一、二回路的放射性和非放射性鈉要分開存放。在排放前一、二回路的鈉要經(jīng)過凈化，降低放射性水平，一回路凈化主要是為了除銫，二回路主要是為了除氚。

經(jīng)過初步的清洗和去污，一些特定的設(shè)備可以被拆卸，如中間熱交換器、主泵等。拆卸后所留下的孔洞和管口要用專門的塞子封堵。系統(tǒng)內(nèi)部充入惰性氣體，為了節(jié)省成本，一般采用注氮?dú)鈦砭S持惰性氛圍，圖2為法國(guó)狂想曲快堆主容器注氮流程。

圖2 法國(guó)狂想曲快堆注氮流程圖

1.2 封存階段

經(jīng)過初步的清洗和去污，設(shè)備和管道還殘留著較多的鈉和鈉氧化物，法國(guó)狂想曲快堆在此階段初步估計(jì)有170kg的鈉附著在主容器內(nèi)表面上。

同時(shí)由于快堆中子能譜很硬，材料中子活化水平較高。表1是法國(guó)狂想曲堆，初步清洗后放射性水平。

表1 法國(guó)狂想曲堆初步清洗后的放射性水平

通過一段時(shí)間的封存，可以進(jìn)一步降低反應(yīng)堆的放射性水平，使殘留在系統(tǒng)的鈉進(jìn)一步鈍化，減少后續(xù)工作的危險(xiǎn)。

圖3 最終階段工作流程圖

1.3 最終拆除階段

這個(gè)階段主要工作，如下：

進(jìn)行徹底的清洗和去污；

拆卸系統(tǒng)和設(shè)備；

安裝安全監(jiān)測(cè)裝置；

處理廢鈉；

一般性清洗和去污。

反應(yīng)堆和回路要經(jīng)過徹底的清洗和去污，進(jìn)一步降低放射性水平和去除殘留的鈉及其氧化物，保證系統(tǒng)設(shè)備拆除時(shí)的放射性安全和工業(yè)安全。然后進(jìn)行堆本體的拆卸、回路管道切割等工作，最終完成反應(yīng)堆的退役工作。步驟如圖3。

2 退役技術(shù)的簡(jiǎn)要評(píng)價(jià)和發(fā)展趨勢(shì)

通過以上快堆退役工作的簡(jiǎn)介，我可以看出快堆退役與水堆退役有以下不同。

2.1 殘留鈉的清洗

水堆退役難點(diǎn)之一是廢液貯罐的整治，無論是壓水堆還是沸水堆和重水堆，都有大量廢液貯罐。在貯罐底部都黏附有大量的氫氧化物和水合氫氧化物類的沉積物，有些沉積物中可能含有堅(jiān)硬結(jié)晶鹽塊，其中往往含有較多的放射性核素，尤其是α放射性核素，這些貯罐的清洗和處理是水堆退役中的世界性難題。對(duì)于快堆，由于冷卻劑是液態(tài)鈉，則沒有這些問題（除了一些放廢儲(chǔ)罐）。但其設(shè)備和管道內(nèi)表面都與液態(tài)鈉接觸，在排干鈉后，則有大量的鈉黏附在設(shè)備和管道內(nèi)表面上。這些殘留鈉的清洗是快堆退役工作的難點(diǎn)問題。

從國(guó)外快堆退役工作的經(jīng)驗(yàn)看，殘留鈉的去除占了很大的工作量。美國(guó)費(fèi)米堆自1972年關(guān)閉后，燃料和鈉都被運(yùn)走，反應(yīng)堆及主要系統(tǒng)用二氧化碳?xì)怏w覆蓋保存，經(jīng)過了很長(zhǎng)時(shí)間，發(fā)現(xiàn)大多數(shù)系統(tǒng)中依然有金屬鈉存在。

鈉化學(xué)性質(zhì)活潑，當(dāng)空氣溫度高于115℃～130℃時(shí)，鈉就會(huì)發(fā)生燃燒現(xiàn)象。實(shí)驗(yàn)表明，在更低的溫度條件下，鈉也可能發(fā)生燃燒，這關(guān)鍵取決于鈉體積的大小、暴露在空氣中的表面積、空氣濕度等物理因素。

圖4 經(jīng)過CO2鈍化處理后的設(shè)備

所以殘留在設(shè)備管道內(nèi)部的鈉對(duì)后續(xù)的系統(tǒng)拆卸有很大的危險(xiǎn)，必須盡量去除。清除殘留鈉一般先采用噴氮或二氧化碳對(duì)鈉回路和容器進(jìn)行鈍化，使殘留鈉反應(yīng)生成穩(wěn)定的鹽類化合物，如圖4所示。但是這種方法只能使表面的鈉反應(yīng)，并且這種反應(yīng)在鈉表面生成的氧化物限制了反應(yīng)進(jìn)一步發(fā)展，許多鈉都存在這種氧化物下部。所以這種方法的效果并不明顯。在法國(guó)狂想曲堆主容器鈍化過程中，最終估計(jì)仍有大約80kg鈉殘留在主容器內(nèi)表面上。

所以設(shè)備管道仍然需要進(jìn)一步清洗，清除殘留鈉。清洗材料包括濕蒸汽-氮?dú)猓╓VN）、水蒸氣、酒精、氨水和水，美國(guó)費(fèi)米堆采用氮?dú)夥諊杏盟魵膺@種方法（WVN）來處理鈉，而法國(guó)的狂想曲堆采用重醇在氮?dú)夥諊羞M(jìn)行清洗。

基本的水蒸氣清洗流程包括：在惰性氣體氛圍加熱容器使其內(nèi)部鈉熔化，然后注入混有氮?dú)獾乃魵膺M(jìn)行清洗。清洗過程中會(huì)形成氫氣和NaOH。排出的氣體先經(jīng)過稀釋然后通過HEPA過濾器過濾，最后排放。在排出的氣體中監(jiān)控氫和氧的含量，并且取樣分析氚和放射性粒子含量。

2.2 主要的放射性污染核素

水堆退役過程中，需要著重關(guān)注的核素是氚，由于其化學(xué)性質(zhì)與氫相似，使其很難去除。不同類型的水堆氚量不同，重水堆含量最高，壓水堆其次，沸水堆最低。氚在金屬中擴(kuò)散和滲透比較顯著，在退役過程中設(shè)備如被氚污染，還要考慮其除氚的問題。對(duì)于快堆，一回路中放射性則主要來自銫，在將回路中鈉排干前，還需要對(duì)一回路鈉中的銫進(jìn)行凈化，利用吸附效應(yīng)制成的銫阱可以很好將銫清除。黏附在設(shè)備表面的銫，在殘留鈉清洗過程中，也可以大部分被清除。

快堆二回路也是鈉回路，污染主要是由熱交換器管壁擴(kuò)散過來的氚。由于氚能夠與液態(tài)鈉生成穩(wěn)定NaT，其能夠通過回路中鈉凈化系統(tǒng)凈化。

2.3 大量廢鈉的處理

水堆中的冷卻劑，經(jīng)過凈化，去除主要放射性核素和降低放射性水平，達(dá)到允許的放射性水平后，可以直接排放到環(huán)境中。少量的高放射性廢液，可以通過玻璃固化方式處理。

對(duì)于快堆，從主系統(tǒng)排出大量的鈉，為防止轉(zhuǎn)變?yōu)槠胀ǖ墓I(yè)原料，一般轉(zhuǎn)換成為廢物。廢鈉的處理最終目的是將其轉(zhuǎn)變?yōu)榉€(wěn)定鹽類化合物。主要的方法是：將鈉排放到一個(gè)小的封閉的容器中，容器內(nèi)充滿氬氣。盡量降低鈉的溫度，但要保證鈉處于液態(tài)。利用電磁泵將鈉緩緩地注入一個(gè)裝有氫氧化鈉溶液的反應(yīng)容器中。在反應(yīng)過程中不斷加入去離子水稀釋，維持氫氧化鈉溶液的濃度，同時(shí)也不斷抽出氫氧化鈉溶液和氫氣。生成的氫氧化鈉溶液有的利用鹽酸將其轉(zhuǎn)變?yōu)槁然c，有的將其轉(zhuǎn)換成碳酸鹽。法國(guó)狂想曲快堆就是利用這種方法將主回路的37t的鈉轉(zhuǎn)變成170m3的蘇打。

2.4 特殊設(shè)備的處置

冷阱是鈉冷快堆中重要而且相對(duì)特殊的一類設(shè)備，其功能是凈化鈉中的雜質(zhì)，特別是一回路冷阱其放射性能夠達(dá)到幾千居里。所以對(duì)冷阱的處置有別于對(duì)其他設(shè)備的處置。冷阱的處理可以大約分為四個(gè)階段：1）熱處理過程（熱化分解），這個(gè)過程中鈉的氫化物被分解為氫（氚）和鈉；2）用二氧化碳和水蒸氣的混合氣體來中和；3）冷卻后，用水來溶解生成的碳酸鹽；4）用干燥的氮?dú)夂娓衫溱濉２僮魇窃谝粋€(gè)封閉的容器中進(jìn)行，確保熱量及時(shí)地被帶出，氫氣也要控制在一定濃度范圍內(nèi)。

2.5 帶鈉管道的切割

快堆鈉管道經(jīng)過清洗和去污，殘留在管道中的鈉已經(jīng)很少了，但仍不能忽略其對(duì)人員的危險(xiǎn)。因此在切割鈉管道前進(jìn)行危險(xiǎn)判斷，確定可能存在殘留鈉的危險(xiǎn)位置，使用鏈鋸進(jìn)行切割，切割人員要做好防護(hù)，現(xiàn)場(chǎng)也應(yīng)有良好的通風(fēng)。

有些地方由于清洗不便，需要進(jìn)行帶鈉操作，這時(shí)必須在惰性氛圍內(nèi)進(jìn)行手工切割。切割前管道進(jìn)行充分加熱，使鈉盡量流動(dòng)到切割處以外的地方，然后再進(jìn)行充分的冷卻。切割時(shí)要控制好速度，減少切割時(shí)產(chǎn)生的熱量。對(duì)于不存在殘留鈉的管道可以直接使用離子炬進(jìn)行切割。

2.6 技術(shù)方法評(píng)價(jià)

現(xiàn)階段采用的技術(shù)方法，在工藝過程中都產(chǎn)生出大量的氫氣，而氫氣是一種易燃易爆的危險(xiǎn)氣體，其含量如果控制不好的話，會(huì)發(fā)生爆炸，在法國(guó)狂想曲快堆主容器清洗過程中就發(fā)生過一起爆炸事故。所以技術(shù)的關(guān)鍵環(huán)節(jié)就在于確保氫氣的安全。這就要求控制鈉水反應(yīng)速度和氫氣含量（體積百分比），整個(gè)反應(yīng)過程要在惰性氣體氛圍中進(jìn)行。如果氫氣的含量超過允許限值，要終止反應(yīng)的進(jìn)行，這就需要對(duì)氫進(jìn)行連續(xù)的在線測(cè)量。

現(xiàn)在各國(guó)都在尋找一種處理廢鈉時(shí)不產(chǎn)生氫氣的技術(shù)方法。俄羅斯實(shí)驗(yàn)快堆BR-10正在試驗(yàn)用二氧化氮來處理殘留鈉的方法，堿金屬鈉與二氧化氮反應(yīng)時(shí)不產(chǎn)生氫氣，所以認(rèn)為這種方法可以在很大程度上提高安全性。但是二氧化氮是有毒氣體，遇到水和空氣生成硝酸，對(duì)整個(gè)工藝過程也帶來了不利的影響。

3 快堆退役策略的選擇

IAEA把退役分為三種策略：立即拆除、延緩拆除和封固埋葬。退役策略的選擇取決于設(shè)施的類型、地理位置、場(chǎng)地使用、對(duì)環(huán)境的影響、與其他共處設(shè)施的關(guān)系等許多因素，不同國(guó)家退役策略可能有很大不同。表2為國(guó)外一些快堆退役策略的選擇。

表2 國(guó)外部分快堆退役策略的選擇

上表中大部分快堆的退役策略選擇的是延緩拆除政策。通過上幾節(jié)的敘述，我們可以了解到快堆退役過程中有大量的廢鈉和粘鈉設(shè)備需要處理和清洗，其退役的復(fù)雜性要大于水堆，技術(shù)風(fēng)險(xiǎn)較大；同時(shí)快堆中子能譜和通量較高，材料的中子活化水平較高，延緩拆除可以進(jìn)一步降低放射性水平；這些都需要進(jìn)行長(zhǎng)期的研究和積累。國(guó)際上也經(jīng)常舉辦快堆退役技術(shù)的經(jīng)驗(yàn)交流活動(dòng)，IAEA也出版了許多相關(guān)的文件和論文集。

所以從技術(shù)角度上看，采取延緩拆除的策略是一個(gè)比較好的選擇，可以降低了退役技術(shù)風(fēng)險(xiǎn)。在研究和積累退役技術(shù)方法的同時(shí)，通過對(duì)系統(tǒng)設(shè)備的封存，降低了其放射性水平，使退役人員所受的輻射劑量大幅減少。

4 國(guó)內(nèi)現(xiàn)狀和建議

隨著核能技術(shù)的進(jìn)步，快堆由于較好的固有安全性和能夠?qū)崿F(xiàn)燃料增值，而作為第四代核能發(fā)展的首選堆型。我國(guó)快堆研究始于1965年，先后經(jīng)歷了基礎(chǔ)研究（1965～1987）、應(yīng)用基礎(chǔ)研究階段（1987～1993）和設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證階段（1993～2010）。2010年7月21日中國(guó)第一座快堆-中國(guó)實(shí)驗(yàn)快堆首次實(shí)現(xiàn)臨界。

根據(jù)我國(guó)核能發(fā)展的計(jì)劃，快堆很可能成為第四代商用核電的主力堆型，大量的快堆核電站將被建造，那么就必須面對(duì)快堆退役這個(gè)問題。但由于我國(guó)大部分運(yùn)行的反應(yīng)堆是水堆，對(duì)快堆退役的研究很少。廢鈉和殘留鈉處理和清洗、鈉設(shè)備的拆除和切割、快堆特殊設(shè)備的處理等快堆退役中涉及的重要技術(shù)方法都沒有進(jìn)行過研究，沒有相應(yīng)的技術(shù)儲(chǔ)備；相應(yīng)的法規(guī)、標(biāo)準(zhǔn)和導(dǎo)則也沒有建立起來；更是缺乏大型的試驗(yàn)臺(tái)架和數(shù)據(jù)積累。為了順應(yīng)未來我國(guó)核能發(fā)展的趨勢(shì)，應(yīng)加強(qiáng)快堆退役技術(shù)方法的研究，建議應(yīng)從以下幾點(diǎn)出發(fā)。

1）借鑒國(guó)外先進(jìn)經(jīng)驗(yàn)和研究成果。為了保證核設(shè)施的退役工作順利進(jìn)行，國(guó)際社會(huì)聯(lián)合組織了許多示范工程，這些示范項(xiàng)目取得了許多成果，涉及處理廢鈉、減少放射性受照劑量和廢物、設(shè)備拆卸和老化評(píng)價(jià)等各個(gè)方面。通過這些示范工程我們可以總結(jié)許多經(jīng)驗(yàn)和教訓(xùn)，學(xué)習(xí)和掌握先進(jìn)的技術(shù)。

2）數(shù)學(xué)模型的使用。開發(fā)遙控物理數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)，收集要拆卸設(shè)備的輻射數(shù)據(jù)，建立三維圖像，進(jìn)行快堆退役三維模擬，制定協(xié)調(diào)的拆卸程序，優(yōu)化操作程序。

3）數(shù)據(jù)庫(kù)建立和開發(fā)。數(shù)據(jù)庫(kù)是制定退役計(jì)劃和實(shí)施退役與廢物整治極有用的工具，一方面它可以指導(dǎo)退役工作；另一方面可以驗(yàn)證過去的建立數(shù)學(xué)模型和程序。

4）完善相關(guān)法規(guī)、標(biāo)準(zhǔn)和導(dǎo)則。

5）設(shè)計(jì)和建造專門的大型實(shí)驗(yàn)臺(tái)架，積極開展快堆退役中重要技術(shù)方法的研究和驗(yàn)證工作。

[1]羅上庚，張振濤，張華.核設(shè)施與輻射設(shè)施的退役.中國(guó)環(huán)境科學(xué)出版社.

[2]IAEA-TECDOC-1405.Operational and decommissionin experiencwei th fast reactors.Proceedinogfs technical meetingh eld in CadaracheF, rance, 11-15 Marc h 2002.

[3]IAEA-TECDOC-1083.Status of liquid metal cooled fast reactor technology.April 1999.

[4]IAEA.RadioactivSe odium Waste Treatmenat nd Conditioning.

[5]IAEA-TECDOC-1633.Decommissionoifn gF ast Reactors after Sodium Draining.

[6]G.RODRIGUEZR,.FRITH, M.BERTE.Gener al Review Of The DecommissioOnfin Lgi quid Metal Fast Reactors In France.

[7]V.POPLAVSKY, YU.!SHURKO, YU.E.BAGDASSAROVA,.V.KARPOV,M.P.NIKULIN , A.M.TSIBOULIA.REVIEW OF FAST REACTOR OPERATIONAL EXPERIENCE GAINED IN THE RUSSIAN FEDERATION.APPROACHETS O THE CO-ORDINATED RESEARCH PROJECT.

Sodium Cooled Fast Reactor Decommissioning Summarization

Sun Shuhai1，2，F(xiàn)u Zhiwei1，2，Sun Guochen1
1，Nuclear and Radiation Safety Center,MEP,Beijing,100082,China;

2，Chian Institute of Atomic Energy,Beijing,102413

Troughr esearchintgh e developmeonf t the foreign fast reactor decommissionteincgh nologyT, he disposaol f waste sodium、thcel eanupo f the residual sodium and the status of our country Fast Reactor and so on were describedt, he advice of the fast reactor decommissioning was given.

10.3969/j.issn.1001-8972.2012.14.016