非穩態條件下壤中氡濃度數理模型探討

葛良全 鄒功江 谷 懿 李業強 姜海靜 徐立鵬

（成都理工大學 地學核技術四川省重點實驗室，成都610059）

壤中氡具有很強的運移能力，作為一種示蹤元素被廣泛應用在各個領域，如鈾礦勘探、油氣勘探、工程地質、地震預測等。壤中氡的多種運移作用中，擴散作用和對流作用至今仍被認為是氡運移的重要機制［1］。1987年，О.Б.Нещеткин在小鉆孔中證明了氡氣對流遷移是存在的［2］；1974年Clements曾提出了一維數學模型［3］；劉慶成等通過實驗對一維模型運用擴散對流理論進行驗證；1993年D.J.Holford等通過對地表裂隙氡氣的運移模擬，提出了氡運移的二維模型［4］。劉菁華研究了活斷層上覆蓋層壤中氡運移的二維模型，并對其進行正演研究和反演擬合［5］。程業勛和劉慶成根據氡擴散作用與對流作用的遷移理論建立了地－空界面兩側地表介質和大氣中氡濃度的定解問題，提出了在地－空界面上氡濃度連續的邊界條件，并由此推導出壤中氡濃度與大氣氡濃度的數學表達式［6］。以上是在不同空間和不同介質情況中，討論氡在穩態條件下運移情況；但實際情況中氡濃度不僅和空間、介質有關，還隨時間變化有所不同，即非穩態。壤中氡濃度受到壓強和溫度因素的影響，而壓強和溫度隨時間周期性變化，所以氡濃度也隨時間發生變化。1994年美國夏威夷大學C.Chen和D.M.Thomas，研究非穩態情況下氡運移受到土壤水分、土壤溫度、大氣壓、降雨量和風速的影響，分別在3個不同深度測量，對影響因素做出曲線解釋［7］。本文討論了自然條件下氡擴散－對流作用，考慮壓強、大氣溫度變化對壤中氡濃度的擾動，得到非穩態條件下壤中氡濃度表達式。

1 定解問題

1.1 壤中氡遷移方程

在天然土壤中含有一定量的放射性核素Ra，它們衰變后會形成射氣，并影響土壤中射氣濃度的分布規律。假設：土壤為無限厚、半無限大空間，土壤中U和Ra元素含量分布均勻。氡的運移僅考慮擴散、對流作用，且只考慮垂直遷移。取地面向下的方向建立x坐標，則在土壤的dx層中（圖1），單位時間氡量的變化由3部分引起［1］：（1）從底面擴散、對流進入dx層的射氣流量Q；（2）與從頂面出射的氡射氣流量（Q＋dQ）；（3）dx層中從鐳衰變引起射氣的增加。

其中：N 為壤中氡射氣濃度（Bq／cm3）；S為單位層的表面積（cm2）；Q為從底面流進入dx層的射氣流量（Bq／s）；dQ為dx層中氡射氣自身衰變引起的減少；λ為222Rn的衰變常數（2.1×10－6s－1）；a為土壤單位層厚單位時間內鐳衰變產生的射氣濃度（Bq／cm3·s）。

圖1 半無限介質氡運移示意圖Fig.1 Diagram of the semi－infinite medium radon transport

對（1）式化簡可得［1］

式中：D為擴散系數，表征氡濃度差引起的氡運移能力的參數；v（t）為對流速度。

根據多孔介質中流體體系連續介質的Cauchy方程，對流速度由下式給出［8］

其中：k為多孔介質流體滲透系數（cm2）；μ為多孔介質流體黏滯系數（Pa·s）；η為流體膨脹系數；T0和T（t）分別是給定深度下t＝0時刻和t時刻的溫度；p0和p（t）分別是給定深度下t＝0時刻和t時刻的壓力。

根據實驗中壓力和溫度數據，壓力和溫度都隨時間呈明顯的周期性變化，其變化周期T＝12 h（圖2）。由于土壤孔隙中氡氣的對流作用是在溫度差和壓力差條件進行的，在同一深度處土壤孔隙中氡氣濃度也隨時間呈周期性的變化，可描述為

式中：Bx和Dx為待定系數；Bx表示在深度x處氡濃度呈正弦規律變化的振幅；Dx表示在深度x處在基準溫度和壓力下的氡濃度值；ω為角頻率，ω＝π／6。對上式求導有

將（5）式代入（2）式可得非穩態條件下土壤中氡濃度的運移方程

1.2 邊界條件

（1）當土壤深度無限大時，即x→∞，N（x，t）為確定值。

（2）當x＝0時，N＝0。因為空氣中氡濃度遠小于壤中氡濃度，約小3個數量級，在地－空界面上可以認為土壤孔隙中氡濃度趨于0。

圖2 1.4m和0.28m深度處土壤空氣中大氣壓力與時間關系曲線Fig.2 The curves of the air pressure in soils at the depth of 1.4mand 0.28mvs times

2 壤中氡濃度表達式

應用上述邊界條件對（6）式求解，可得非穩態條件下壤中氡濃度隨時間和深度變化的數學表達式。

（6）式的一般解為

由邊界條件（1），可得C1＝0；

由邊界條件（2），當x＝0時，N＝0，則

將C1和C2代入（7）式可得

令

（8）式即是在鐳－氡平衡條件下，非穩態壤中氡濃度隨時間和深度變化的數學表達式。該式表明，在非穩態條件下，壤中氡濃度隨深度的變化可表述為2種變化規律的合成。其一，由（8）式的第一項，氡濃度隨深度增加呈飽和指數曲線規律增長，在x深度處的氡濃度可記為Dx。其二是（8）式第二項，氡濃度隨時間呈余弦規律振蕩，其振幅為Ax。該振幅一般由實驗數據統計得出，可表述為在x深度處某一段時間內氡濃度變化極差統計平均值之1／2。

如果考慮氡的積累過程，如把儀器埋入土壤時，由于工程施工破壞了壤中氡平衡，氡及其子體在一段時間內積累，最后達到平衡。根據鐳衰變氡的公式和氡子體積累公式［1］可得

式中：λRaA、λRaB、λRaC分別為氡第一代、第二代和第三代子體半衰期；λRa為Ra的半衰期。

因此，在非穩態條件下，壤中氡濃度隨時間和深度變化的數學表達式為

3 實驗驗證

3.1 實驗場地與儀器設備

壤中非穩態氡濃度監測選擇在成都理工大學校園內浮土覆蓋很厚、氣流穩定的天然綠地。測量布局見圖3，在垂直方向上，分別距地表0.28m和1.4m的2個深度布點。實驗采用本單位自行研制的IED－3000C型土壤連續測氡儀，并可實時測量溫度和壓力參數，2臺測量機組埋入上述2點同時連續測量。在埋儀器的同時取土壤樣，分別測定土壤密度、孔隙度、鈾含量等參數，參數值如表1，表中其他參數為參考有關文獻得到［9，10］。

圖3 地下氡測量布局圖Fig.3 Arrangement plan of the radon measurement devices in soils

3.2 參數設定

3.2.1 N0氡濃度的確定

N0表示土壤深處的射氣濃度，當x→∞時，a／λ（記為N0）可表示為

其中：wU為土壤中鈾的質量分數；Kp為鈾鐳平衡系數；ρ為土壤密度（g／cm3）；α為射氣系數；n為土壤孔隙度。

3.2.2 A 值的確定

在0.28m和1.4m深度處A值的大小是利用該深度處自然產狀條件下長期監測氡濃度變化極差數據的統計平均獲得。根據20d壤中氡濃度連續監測結果，A0.28和 A1.4值分別為 192 和327，如表1所示。

3.3 結果與分析

將（3）式和（12）式代入（8）式，可得：

再將（13）式和（9）式代入（11）式，可獲得在非穩態條件下，0.28m和1.4m深度處壤中氡濃度隨時間變化的數學表達式。

圖4是140cm深度處500h實驗觀測氡濃度值與理論預測值變化散點圖。圖中黑點為實驗觀測氡濃度值，紅點為根據（11）式計算的理論預測氡濃度預測值。統計表明：在500h間隔內，實驗觀測壤中氡濃度值與理論預測值的相關系數為0.62。在氡積累過程中，理論值比實測值低，這是因為在實際儀器測量中會測到周圍的α粒子；而模型是在理想化的情況下，從0開始積累α粒子，所以氡積累過程實測值比理論值要高。64h到254h之間，擬合情況很好，平均相對誤差僅為－0.15%，說明（11）式可以表示壤中氡濃度的變化情況，進一步說明，壤中氡受到溫度和壓強的影響，隨時間周期性變化，與（6）式確定的周期相符合。254h到342h之間，理論值高于實測值，平均相對誤差高達30%，這主要是因為在此期間因下雨造成土壤濕度增大，土壤孔隙被水充填，影響氡的運移所致。在342h與400h期間，因天氣下雨而停止監測工作；402h后如圖2，實測值分布在理論值周圍。

表1 壤中非穩態氡運移參數一覽表Table 1 Related parameters of the radon migration in soils

圖4 140cm深度氡濃度隨時間變化曲線Fig.4 The curves of the concentration of radon in soils at 140cm depth vs times

4 結論

a.在擴散和對流作用下，考慮壤中氡濃度受到大氣壓力的影響因素，建立了非穩定條件下壤中氡運移的定解問題，確定了壤中氡濃度隨時間和深度變化的數學表達式。

b.在鐳－氡平衡條件下，非穩態壤中氡濃度隨深度的變化可表述為2種變化規律的合成：（1）氡濃度隨深度增加呈飽和指數曲線規律增長；（2）氡濃度隨時間呈余弦規律振蕩，其振幅為Ax，可表述為在x深度處某一段時間內氡濃度變化極差統計平均值之1／2。

c.經天然產狀條件下壤中氡濃度的監測數據驗證表明，在500h連續測量時間內，理論預測值與實驗觀測值的變化規律基本吻合，相關系數為0.62。

［1］成都地質學院三系.放射性方法勘查［M］.北京：原子能出版社，1978：172－180.

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［5］劉菁華.活斷層上覆蓋層中氡遷移的數值模擬及反演擬合［D］.長春：吉林大學檔案館，2006.

［6］劉慶成，程業勛，章曄.環境中氡運移理論與計算方法研究［J］.物探與化探，1998，22（2）：149－152.

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