江西上饒龍門高嶺石-葉蠟石礦的礦物組成及穩定同位素特征

袁 野, 施光海

中國地質大學(北京)地質過程與礦產資源國家重點實驗室, 北京 100083

江西上饒龍門高嶺石-葉蠟石礦的礦物組成及穩定同位素特征

袁 野, 施光海*

中國地質大學(北京)地質過程與礦產資源國家重點實驗室, 北京 100083

在野外地質工作、鏡下觀察的基礎上, 采用電子探針、X射線粉晶衍射、氫氧穩定同位素測試等方法對江西上饒龍門高嶺石-葉蠟石礦床礦石進行了分析。其主要組成礦物為高嶺石族礦物、葉蠟石和石英, 其次有少量的絹云母、黃鐵礦和赤鐵礦等。礦石中高嶺石族礦物Hinckley指數為0.33～0.94, 整體屬于較無序高嶺石, 葉蠟石有2M型和1Tc型兩種多型, 以2M型為主。礦石的δ18O值為4.5‰～6.6‰, δD值為－71.7‰～－98.5‰。綜合分析認為該礦床為晶屑玻屑凝灰巖受熱液蝕變而成, 其成礦熱液主要來自大氣降水, 成礦溫度為75℃～300℃, 壓力＜1 kb。

礦物學; 高嶺石; 葉蠟石; 熱液蝕變; 氫氧同位素; 江西

印章石又稱印石, 是指用以雕刻印章及工藝品的雕刻石, 在中國傳統石文化中有著極為重要的地位。中國傳統印章石的主要組成礦物為高嶺石族礦物及葉蠟石等粘土礦物(張守亮等, 2002; 孫旎等, 2003; 朱選民, 2003; 廖宗廷等, 2004), 但并非各種成因的高嶺石礦都能用于制印, 用來制作印章石的高嶺石礦床多為熱液蝕變型礦床, 而風化成因的高嶺土多用來制作瓷器或用于工業原料。已知熱液蝕變型高嶺石礦床和葉蠟石礦床主要分布于浙、閩、贛幾省的侏羅系上統火山巖中(馮本智等, 2007), 高嶺石礦床與葉蠟石礦床經常共生。這類礦床一般規模不大, 但礦石質量較好。中國著名的四大印石產地為福建壽山、浙江昌化、內蒙巴林和浙江青田, 每種印石都有數百年的開采歷史, 特別是福建壽山石,在五代時期就已開采, 距今至少有 1500年的歷史(Lee, 1928)。

江西上饒龍門高嶺石-葉蠟石礦床為江西省內為數不多的熱液蝕變型高嶺石礦床之一, 礦床類型與四大印石礦床相似。該礦床規模不大, 已探明儲量為148萬噸, 但礦石質量較好, 可以用于制印。然而, 目前對該礦床的礦物組成特征及成因等方面的研究卻未見報道。本文運用電子探針、化學分析、X射線粉晶衍射和氫氧同位素測試等現代測試手段對該礦礦石進行了深入的礦物學研究并初步探討了其成因。

1 地質概況

上饒龍門高嶺石-葉蠟石礦區位于上饒市區東南66 km, 面積為0.46 km2, 行政區域屬江西省上饒地區國營五府山墾殖場管轄。區內出露地層有侏羅系下統林山組的厚層狀長石石英砂巖夾煤層和侏羅系上統鵝湖嶺組的中酸性火山碎屑巖(圖1), 后者為區內乃至北武夷冷水坑-梨子坑火山巖帶的主要賦礦層位(張家菁等, 2009a, b)。礦區內出露地層較簡單,僅有侏羅系上統鵝湖嶺組(J3e)的b段和c段, b段巖性主要為流紋質晶屑玻屑熔結凝灰巖()和蝕變巖層(), c段巖性主要為凝灰質砂質泥巖()和晶屑玻屑凝灰角礫巖()。礦區位于武夷隆起區的北部, 甘溪火山構造盆地的西部邊緣, 構造以斷裂發育為特征, 有北東走向和北西走向兩個斷層組,可見后期規模不大的巖脈、巖墻沿斷裂侵入, 有霏細巖脈、輝綠玢巖脈和石英脈等。區內圍巖蝕變作用強烈, 具有多期次種類多的特點, 主要有次生石英巖化、葉蠟石化、高嶺石化、地開石化和絹云母化等, 它們在空間上具有一定的分帶性。礦體賦存于鵝湖嶺組 b段的頂部蝕變巖層內, 形態較簡單,為層狀、似層狀, 明顯受原巖形態、產狀及成礦前的斷裂構造所控制, 可見與圍巖呈漸變過渡關系(楊熾全, 1981)。

2 樣品采集和測試

圖1 龍門高嶺石-葉蠟石礦地質簡圖Fig.1 Simp lified geological map of the Longmen kaolinite-pyrophyllite deposit

為研究礦床蝕變過程中的物質演化與元素變遷特點, 本次研究的樣品分別采自鵝湖嶺組 b段的晶屑玻屑凝灰巖(LM01～LM06), 過渡帶蝕變巖(LM07～LM14)和礦石部分(LM15～LM23)。樣品的電子探針測試和背散射圖片是在中國科學院地質與地球物理研究所用CAMECA SX51探針儀獲得的。測試條件為: 加速電壓15 kV, 束流12 nA(具體標樣見Shi et al., 2005)。X射線粉晶衍射分析在中國地質大學(北京)地學實驗中心 X射線衍射粉晶實驗室進行, 儀器為Rigaku D/MAX-RC型粉晶衍射儀, Cu靶,電壓30 kV, 電流110 mA, 步寬0.02o。

樣品的氫氧同位素測試在核工業北京地質研究院分析測試中心完成, 采用Finnigan公司MAT-253型氣體同位素質譜儀, 以V-SMOW為標準物質。高嶺石類礦物的氧的提取采用五氟化溴法測定(DZ/T0184.13-1997), 氫的提取采用天然水中氫同位素鋅還原法測定(DZ /T0184.19-1997), 分析精度＜0.2‰。

3 巖相學與礦物學

區內圍巖流紋質晶屑玻屑熔結凝灰巖呈灰白色、灰綠色、淺紫紅色, 熔結凝灰結構, 塊狀構造,主要由晶屑和基質組成, 其中晶屑由半自形板狀長石和他形粒狀石英組成, 粒徑0.1～2 mm不等。鏡下觀察除熔蝕狀石英斑晶外, 還可見呈鉀長石晶屑假象的高嶺石顯微狀集合體(圖 2C)。過渡帶蝕變巖石呈灰白色, 灰綠色, 交代殘余結構, 常可見礦石與圍巖之間有明顯分帶(圖2D)。礦石灰白色、淺綠色、淺灰綠色、淺肉紅色, 具塊狀、條帶狀、角礫狀等構造, 以塊狀構造為主(圖2A和2B), 具鱗片變晶結構和交代殘余結構等, 局部見片理化現象, 礦物顆粒較細。高嶺石族礦物多呈鱗片狀集合體, 偶見板狀、板條狀晶形, 多沿裂隙充填呈細脈狀、樹枝狀、不規則狀或團塊狀分布(圖2F)。葉蠟石具細鱗片狀、短纖維狀, 粒徑 0.01 mm以下, 多與次生石英形成集合體狀。絹云母呈細小鱗片狀, 普遍與次生石英共生。偶見少量硬水鋁石, 呈板狀、柱狀被葉蠟石交代呈孤島狀(圖 2E), 可見葉蠟石的形成晚于硬水鋁石。

選取有代表性的樣品進行電子探針分析和X射線粉晶衍射分析, 電子探針數據及相關計算見表1, X射線衍射圖譜見圖3。

從實驗結果可知, 礦石的組成礦物主要為高嶺石、地開石、葉蠟石和絹云母, 其次有少量石英、黃鐵礦、赤鐵礦等。高嶺石族礦物的X射線衍射特征峰在7.15 ?、3.57 ?和2.33 ?處左右, 葉蠟石的X射線衍射特征峰在9.26 ?、 4.44 ?和 3.07 ?處左右, 樣品的粉晶衍射數據顯示樣品的幾個最強峰與高嶺石族礦物及葉蠟石的特征峰基本吻合, 可知其主要成分為高嶺石族礦物及葉蠟石。實驗結果分析表明 LM15中主要成分為高嶺石和葉蠟石, 含少量石英; LM16以高嶺石為主, 含極少量葉蠟石; LM17主要成分為高嶺石和葉蠟石, 含少量石英和伊利石; LM19主要成分為地開石; LM21以葉蠟石為主, 含少量地開石和伊利石; LM22主要成分為高嶺石和葉蠟石, 含少量伊利石。高嶺石族礦物的(001)基面的 d值都在 7.15?左右, 但是高嶺石與地開石的圖譜區別在于 19°～24°(2θ)之間, 地開石具有3.95?、3.79? 的特征衍射峰, 而高嶺石不存在這兩個峰。在 35°～40°(2θ)之間, 高嶺石有 6個衍射峰,分別以兩個“山”字型出現, 而地開石只有 4個衍射峰, 分別以兩個“指”字型出現(張守亮等, 2002)。按 Hinckley(1963)的方法計算樣品中高嶺石族礦物結晶度指數可知樣品的Hinckley指數為0.33～0.94,整體屬于較無序高嶺石。樣品中葉蠟石有 2M型和1Tc型兩種多型, 主要以2M型為主。這兩種多型的區別在于, 在 19°～22°(2θ)之間, 1Tc型具有銳的4.43?、4.27?和 4.07?三個強度依次降低的峰, 而2M型只有4.44和4.17?兩個稍弱而鈍的峰。在28°～31°(2θ)之間, 1Tc型有3.18?、3.07?和2.95?的三個呈對稱山字形的峰, 而2M型只有3.07 ?一個強峰。

表1 龍門高嶺石-葉蠟石礦中各礦物電子探針分析數據(wt.%)Table 1 Chem ical compositions (wt.%) of different minerals in ore samples collected from the Longmen kaolinite–pyrophyllite deposit

圖2 龍門高嶺石-葉蠟石礦樣品的手標本和背散射圖片Fig.2 Photog raphs and backscattered electron (BSE) images of the representative samples from the Longmen kaolinite–pyrophyllite deposit

4 氫氧同位素特征

圖3 龍門高嶺石-葉蠟石礦樣品的X射線粉晶衍射圖譜Fig.3 X-ray diffraction patterns of ores from the Longmen kaolinite–pyrophyllite deposit

高嶺石類礦物實質上是一種長石類礦物的水化產物, 它們的同位素組成取決于發生水化作用的共存水的同位素組成及其形成溫度, 幾乎與原巖無關(鄭淑蕙等, 1985; 徐步臺等, 1986)。Murray和Janssen(1984)對世界上不同產地的粘土礦物進行氧同位素測定得出結論: 不同成因類型的粘土礦物的δ18O值存在明顯差異, 熱液蝕變型 δ18O值最低, 大致為2‰～14‰; 地表風化成因的具有中等δ18O值,多為 15‰～19‰; 而沉積成因的 δ18O值普遍較高,可以達到19‰～23‰, 本次所測樣品的δ18O值范圍是4.5‰～6.6‰ (表2), 因此可將其成因歸于熱液蝕變型。

Craig(1961)對大氣降水中的氫氧同位素進行系統研究, 得出大氣降水線方程:

表2 礦石樣品的氫氧同位素組成Table 2 Hydrogen and oxygen isotope compositions of the ore samples

該公式表明大氣降水中氫和氧同位素比值間存在線性關系。Savin和Epstein(1970)根據大氣降水線方程以及粘土礦物‐水的氫同位素分餾系數 αD和氧同位素分餾系數 α18導出了粘土礦物的 δD和δ18O之間存在如下線性關系:

如將不同溫度下高嶺石和水的氫氧同位素分餾系數代入上式, 便可得到不同溫度下高嶺石的δD和δ18O值之間的線性關系, 在δD - δ18O相關圖上表示為一組近于平行雨水線的高嶺石線。其中17℃的線是Savin和Epstein(1970)建議的風化高嶺石線, 35℃的虛線是示意性的熱液高嶺石線, 因此通常將位于35℃熱液高嶺石線左上方的區域稱為熱液區, 右下方的區域稱為風化區。將本次測試樣品的數據在δD-δ18O相關圖上投點(圖 4), 所有樣品的同位素組成點都落在熱液區100℃和150℃之間(除LM15外),表明它們是熱液蝕變的產物。從圖中可見, 隨著溫度的升高, 高嶺石和水的同位素分餾逐漸變小, 高嶺石線逐步向雨水線靠近。

圖4 龍門高嶺石-葉蠟石礦石的δD-δ18O相關圖(據徐步臺等, 1986)Fig.4 δD - δ18O correlation diagram of ores from the Longmen kaolinite–pyrophyllite deposit(after XU Bu-tai et al., 1986)

由于無法直接獲得熱液水的氫氧同位素組成,在已知高嶺石形成溫度和氫氧同位素組成的情況下,可以根據前人經驗公式得出成礦熱液的氫氧同位素組成(張理剛等, 1994; 炘徐文 等, 2008)。由圖4可知, LM16、LM21、LM22溫度大約在100℃左右, LM19在130℃左右, 而LM15在75℃左右。對高嶺石樣品采用Sheppard和Gilg(1996)提出的高嶺石-水的氫同位素和氧同位素分餾公式:

對葉蠟石樣品采用鄭永飛等(2000)提出的葉蠟石-水氧同位素分餾理論計算公式:

計算所得的熱液水的氫同位素組成(δDW)和氧同位素組成(δ18OW)的近似值見表 3。將計算所得熱液水的氫氧同位素值在成礦溶液判別圖上投點(圖 5),

表3 成礦熱液的氫氧同位素計算值Table 3 Hydrogen and oxygen isotope compositions of hydrothermal ore-forming solution

圖5 龍門高嶺石-葉蠟石礦的成礦熱液類型判別圖(據Taylor, 1974)Fig.5 Plot of δD versus δ18O for ore-forming hydrothermal solutions of the Longmen kaolinite–pyrophyllite deposit (after Taylor, 1974 )

可見龍門高嶺石-葉蠟石礦的成礦熱液氫氧同位素投點均在大氣降水線附近, 說明該礦的成礦熱液水具有與大氣降水相一致的氫氧同位素組成, 即該礦床成礦期的熱液水主要來源于大氣降水。

5 成因探討

礦區位于甘溪火山構造盆地的西部邊緣, 礦區及外圍有熔結凝灰巖大量分布。礦體賦存于鵝湖嶺組 b段蝕變巖層中, 圍巖蝕變主要有高嶺石化、葉蠟石化、絹云母化、次生石英巖化等。礦體呈層狀產出, 與地層產狀基本一致, 在礦體下部有晶屑玻屑凝灰巖的殘留體存在, 形成斑塊狀構造的礦石(楊熾全, 1981)。區內構造斷裂發育, 巖漿活動頻繁, 為成礦作用在物質來源和構造環境上提供了必要的條件。綜合前人和本次研究成果, 認為該礦床為火山熱液蝕變礦床。其成礦機理為: 火山期后具有一定壓力的低溫熱液沿著次級斷裂小構造緩慢上升, 對兩側圍巖進行滲透和分解, 鵝湖嶺組 b段的流紋質晶屑玻屑凝灰巖中的堿金屬及堿土金屬元素被熱液大量淋濾, 剩下的鋁硅酸鹽礦物則在不同溫度條件下向高嶺石族礦物和葉蠟石等轉化。根據在BSE圖像下觀察到的礦物生成順序及前人研究成果(Hemley et al., 1980; Anovitz et al., 1991), 礦床蝕變的主要反應過程可概括如下:

從式中看出, 蝕變礦化過程中應該有大量 SiO2析出, 這種游離的 SiO2溶解在熱液中向周圍擴散,在溫度和壓力降到一定程度時會結晶析出, 在礦體頂部和邊緣形成廣泛分布的硅化帶, 這無疑是在一系列容礦次生石英巖頂部形成貧粘土礦物的“硅殼”的重要原因之一(陳鶴年等, 1988), 于此伴生的還有絹云母化、黃鐵礦化、伊利石化等。

由礦石的氫氧同位素值投射圖可知, 礦石的成礦溫度大概在 75～130℃之間, 但是考慮到影響礦石的氫氧同位素組成的因素, 如熱液水的氧-18漂移, 巖漿水的混入以及風化作用的疊加等(鄭淑蕙等, 1985), 只能使獲得的溫度比實際溫度偏低, 因此根據氫氧同位素投射圖獲得的溫度應該是礦石形成溫度的下限。根據Hemley等(1980)對Al2O3-SiO2-H2O體系的實驗結果及得出的溫壓曲線圖(圖6)可知, 在1 kb的水壓下, 有以下礦物共生組合: 高嶺石-葉蠟石-石英組合形成溫度為273±10℃; 高嶺石-葉蠟石-硬水鋁石組合的形成溫度為300±10℃; 葉蠟石-硬水鋁石-紅柱石的形成溫度為337±10℃; 葉蠟石-紅柱石-石英的形成溫度為366±10℃; 硬水鋁石-剛玉的形成溫度為 394±10℃。由于礦區未見大的山嶺,根據礦體上覆巖層的厚度, 換算得到壓力變化范圍為 24～45個大氣壓, 遠低于合成實驗的壓力條件,但考慮到地質時間較長的因素以及風化剝蝕等原因,礦物生成的實際壓力要比估算值大, 因此以1 kb壓力考慮該礦床形成的壓力應該足夠。由礦物共生組合利用 Hemley的溫壓曲線圖結合氫氧同位素結果得知, 龍門高嶺石-葉蠟石礦的形成溫度大約在75～300℃, 壓力應小于1 kb。

圖6 Al2O3-SiO2-H2O體系的穩定關系圖(1 kb H2O, 據Hemley et al., 1980)Fig.6 Stability relationships in the system Al2O3-SiO2-H2O at 1 kb H2O (after Hemley et al., 1980)

6 結論

1)龍門高嶺石-葉蠟石礦的主要組成礦物為高嶺石族礦物、葉蠟石和石英, 其次有少量的絹云母、黃鐵礦和赤鐵礦等。高嶺石族礦物Hinckley指數為0.33～0.94, 整體屬于較無序高嶺石, 葉蠟石有 2M型和1Tc型兩種多型, 以2M型為主。

2)礦石的氫氧同位素組成顯示該礦床為熱液蝕變型礦床, 成礦熱液主要來自大氣降水, 估算其成礦溫度約為75℃～300℃, 壓力小于1 kb。

致謝: 贛東北地質大隊黃安杰高工、中國地質大學(北京)陳磊、康志娟同學在礦區野外考察期間給予了無私的幫助。中科院地質與地球物理研究所馬玉光老師、中國地質大學(北京)高翔老師、核工業北京地質研究院劉漢彬在實驗方面給予了大力的支持, 在此一并表示感謝。

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新華聯集團向中國地質科學院捐助科技獎勵基金儀式在京舉行

2012年1月17日, 新華聯集團向中國地質科學院捐助科技獎勵基金儀式在京舉行, 國土資源部汪民副部長出席儀式并講話。全國工商聯副主席、新華聯集團董事局主席兼總裁傅軍與中國地質科學院黨委書記、副院長王小烈分別致辭并共同簽署了“新華聯集團與中國地質科學院關于設立新華聯科技獎勵基金的協議”。

按協議新華聯集團向中國地質科學院捐贈了1000萬元設立科技獎勵基金, 專門獎勵中國地質科學院對找礦突破和地質科技發展做出重要貢獻的優秀科技人員。按照《中國地質科學院新華聯科技獎勵條例》, 中國地質科學院將成立科學技術委員會每年一次評選年度杰出成就獎和突出貢獻獎。屆時將邀請新華聯集團代表參加中國地質科學院新華聯科技獎的評選與頒獎工作。

中國地質科學院董樹文副院長主持了儀式。汪民副部長代表國土資源部和中國地質調查局對新華聯集團的善舉表示感謝。中國地質科學院聘請新華聯集團總裁傅軍為“中國地質科學院科技發展戰略高級顧問”。

本刊編輯部 采編

Mineral Components and Stable Isotope Compositions of the Longmen kaolinite-pyrophyllite deposit in Shangrao, Jiangxi Province

YUAN Ye, SHI Guang-hai
State Key Laboratory of Geological Processes and Mineral Resources, China University of Geosciences, Beijing 100083

Based on field survey and microscope observations, the authors selected representative samples of the ores from the Longmen kaolinite–pyrophyllite deposit in Shangrao of Jiangxi Province to analyze mineral compositions by such means as electron microprobe analysis, X-ray powder diffraction and hydrogen and oxygen isotope analysis.The ores mainly consist of kaolin-group minerals (kaolinite, dickite), pyrophyllite and quartz with minor sericite, pyrite and hematite.Kaolin-group minerals are mainly relatively-disordered kaolinite with the Hinckley index varying between 0.33 and 0.94, and most of the pyrophyllites belong to 2M type.The δ18O and δD values of the ores range from 4.5‰ to 6.6‰ and from -71.7‰ to -98.5‰ respectively.It is suggested that the ore deposit was formed by replacement of tuff by hydrothermal fluids, which mainly came from the meteoric water.The formation temperature of the ore deposit was 75℃～300℃ and the ore -forming pressure was less than 1 kb.

mineralogy; kaolinite; pyrophyllite; hydrothermal alteration; hydrogen and oxygen isotope; Jiangxi

P578.964; P597.2

A

10.3975/cagsb.2012.02.06

本文由教育部新世紀優秀人才支持計劃(編號: NCET-07-0771)資助。

2012-01-21; 改回日期: 2012-03-06。責任編輯: 閆立娟。

袁野, 男, 1985年生。博士研究生。礦物學、巖石學、礦床學專業。通訊地址: 100083, 北京市學院路29號中國地質大學地調樓405。E-mail: yuenyeah@foxmail.com。

*通訊作者: 施光海, 男, 1968年生。博士, 教授。主要從事地質動力學、年代學、顯微組構及寶石學方向的研究工作。E-mail: shigh@cugb.edu.cn。