稀土氧化物對Si3N4陶瓷力學性能和顯微組織的影響

杜大明 魏圣泉 江曉東 白小波

（九江學院機械與材料工程學院，江西九江332005）

0 引言

Si3N4陶瓷材料具有優良的物理機械性能和化學性能，在高溫結構材料、工具陶瓷材料、耐磨和耐腐蝕陶瓷材料等方面有很大的應用潛力。由于Si3N4的強共價鍵和低擴散系數，很難燒結致密化，常用的燒結方法是液相燒結，即燒結助劑與Si3N4粉體表面的SiO2反應形成液相，通過溶解-析出機制燒結成致密材料，通常金屬氧化物和稀土氧化物可以有效地促進Si3N4陶瓷的燒結[1-5]。本文研究了Y2O3和La2O3組成的復合燒結助劑對Si3N4陶瓷力學性能和顯微組織的影響。

1 實驗

實驗選用上海華英精密陶瓷廠生產的Si3N4粉末，α相含量≥85%，費氏粒度為1.2μm，稀土氧化物Y2O3和La2O3為市售，化學純。試樣的成分配比如表1所示。

將各種成分的Si3N4按比例配好,加入酒精和硬質合金球在塑料筒中濕磨，將磨好的混合料干燥，過篩后，摻入5%的石蠟作成形劑，然后在鋼模中壓制成長條試樣，在真空爐中400℃保溫2h脫蠟，把生坯裝入石墨舟皿內，在碳管爐中通一個大氣壓的N2，為抑制的Si3N4的分解，采用埋粉燒結，埋粉的成分為45%Si3N4-50%BN-5%MgO，燒結溫度為1720℃，保溫時間為60min。

采用排水法測定樣品密度。采用三點彎曲法，在WDW-E100D型材料萬能試驗機上測定抗彎強度（尺寸為5mm×5mm×35mm，跨距為24mm；加載速率為0.1mm/min），每組試樣取5根試樣條的算術平均值。利用壓痕法測定斷裂韌性，將試樣表面拋光，測量其維氏硬度壓痕，載荷為5kg，加壓時間為5s。利用日本理學D/MAX-RB型X射線衍射儀對燒結試樣表面作相分析。用TESCAN VEGAⅡ型掃描電鏡觀察樣品的顯微組織。

表1 試樣的組分配比(%，質量分數)Tab.1 Compositions of the samples

2 結果和討論

2.1 助燒劑對Si3N4陶瓷致密化的影響

圖1為助燒劑成分對Si3N4陶瓷致密化的影響，在1720℃下保溫1h，在燒結助劑總量保持不變的情況下，隨著燒結助劑中Y2O3的含量降低，La2O3的含量升高，燒結體的相對密度先升高后降低，當添加4% Y2O3-4%La2O3時試樣的相對密度最高，達到了98.5%。研究表明，Y2O3和4%La2O3組成的復合助燒劑可以有效地促進Si3N4陶瓷的燒結，Y2O3∶4%La2O3=1∶1時，可以得到較高的相對密度。

2.2 助燒劑成分對Si3N4陶瓷力學性能的影響

圖2和圖3分別為助燒劑對Si3N4陶瓷抗彎強度和斷裂韌性的影響。可以看出助燒劑對試樣抗彎強度和斷裂韌性的影響具有類似的規律，隨著燒結助劑中Y2O3的含量降低，La2O3的含量升高，燒結體的抗彎強度和斷裂韌性先升高后降低，當添加4%Y2O3-4%La2O3時試樣的抗彎強度和斷裂韌性最高，分別為960MPa和7.5MPa·m1/2。

2.3 助燒劑對Si3N4陶瓷顯微組織的影響

利用X射線衍射儀對燒結試樣表面作相分析。圖4分別為試樣Y6L2、Y4L4和Y2L6的XRD圖譜，從圖中可以看出在1720℃經過60min燒結后，三個試樣的相組成均為β-Si3N4和少量的α-Si3N4。

用掃描電鏡觀察金相試樣，其中金相試樣經拋光后于1350℃在N2中熱腐蝕1h。所用儀器為日本TESCAN VEGAⅡ型掃描電鏡。圖5分別為試樣Y6L2、Y4L4和Y2L6的掃描電鏡照片，在圖中可以很清楚地看到三個試樣具有相近的顯微組織，主要為柱狀晶組成，長柱狀晶粒相互間形成很好的機械接觸和連接，增加了晶粒間的斷裂應力，對提高燒結體強度有利。當添加4%Y2O3-4%La2O3的助燒劑時，試樣具有較均勻的顯微組織，β-Si3N4晶粒的長徑較大，有利于提高燒結體的力學性能。

3 結論

（1）Y2O3和La2O3組成的復合稀土氧化物可以有效地促進Si3N4的液相燒結，實現常壓燒結制備Si3N4陶瓷，在1720℃下保溫1h，相對密度可以達到98.5%。

（2）Y2O3-La2O3為燒結助劑的Si3N4陶瓷，主要由長柱狀的β-Si3N4組成，有利于提高燒結體的力學性能。

（3）當添加4%Y2O3-4%La2O3的助燒劑時制備的Si3N4陶瓷具有最高的抗彎強度和斷裂韌性。

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