研究堆燃料的發展現狀與前景

孫榮先，解懷英

（中國核動力研究設計院 反應堆燃料及材料重點實驗室，四川 成都 610041）

國際降低研究和試驗堆鈾濃度（RERTR）計劃已進行了33年。該計劃的主要目的是開發高鈾密度的新燃料，以便在不改變燃料元件結構與堆芯性能的前提下，實現反應堆的低濃化。所以，RERTR的歷史也就是研究堆燃料近33年的發展史。其中，前十多年是U3Si2－Al彌散型燃料的成功開發與應用過程，后十多年則是UMo合金燃料的開發歷程。

1 U3Si2－Al彌散型燃料的成功與不足

1987年，美國首次應用U3Si2－Al彌散板型燃料將橡樹嶺研究堆（ORR）改用低濃鈾。1991年，巴基斯坦研究堆應用中國核動力研究設計院制造的同種燃料不僅實現了低濃化，而且功率從原來的5MW提升到10MW。于是，世界上現在運行的總共260多個研究堆中，絕大多數的低功率密度堆都相繼應用這種板型或棒型燃料實現了低濃化，只有少數高性能研究與試驗堆仍在等待開發更高鈾密度的新燃料。

U3Si2－Al彌散型燃料板的芯體鈾密度實際上人們只謹慎地裝載到最高4.3g／cm3，而從未達到所預期的最高裝載量4.8g／cm3。這些板型燃料在低功率堆中又都運行在約110℃條件下，所以均表現出良好的輻照性能。U3Si2與Al基體反應層長大較慢，反應層內無可見裂變氣泡，U3Si2內的氣泡也很小（≤1μm），燃料腫脹很穩定，可謂一種良好的燃料［1］。然而，據Y.S.Kim等［2］2008年的報道，當它運行在高性能堆要求的高熱通量（約260W／cm2）、高裂變密度（約5×1021cm－3）和高燃料溫度（約140℃）條件下時，卻出現了意想不到的變化。它的抗輻照性能隨運行溫度的升高與燃耗的增加而急劇降低。小燃料板在ATR堆內輻照試驗中，在壽期內平均溫度為160℃、裂變密度達6.5×1021cm－3時，卻出現大于5μm的大氣泡，其中最大的竟達約40μm，且發生大氣泡相互連通的破裂性腫脹。輻照后檢驗證實，此時的U3Si2已變成無定形結構［2］。這表明它們已無晶體束縛裂變氣體聚集與氣泡長大的能力。

然而，日本的JMTR等幾個研究堆卻在嚴格控制運行條件下，成功地應用了U3Si2－Al彌散板型燃料元件［3］。他們所制定的燃料破損閾為82～94cal／g（燃料板），破損機制是由于大的溫度梯度（Δt＞94℃）和快速淬火（＜0.13s）聯合引起的熱應力所致［4］。歐洲的JHR將5個實尺寸的U3Si2－Al板型燃料元件于2009年入堆輻照，現正在輻照后檢驗中［5］。U3Si2－Al板型燃料在較高性能堆中可能承受的運行條件正在探索中。

另外，硅化物燃料中的硅使其乏燃料后處理更困難，而UMo合金燃料，應用熔化并添加鋁稀釋的后處理方法卻是成熟與簡單易行的［6］。

2 UMo合金燃料的發展狀況及所遇到的問題

U－（7～10）wt%Mo合金的γ相是體心立方結構，它的共析點在約23at%Mo的565℃。在正常冷卻速度下，它并不分解成平衡相α－U和MoU2，而是保持γ相呈亞穩定狀態。因在研究堆的較低運行溫度下，它所保持的體心立方結構具有良好的輻照性能，且它的鈾密度高達16g／cm3，成為一個很好的候選燃料相。依據其燃料結構與開發先后順序，可分為UMo－Al彌散型與UMo合金單片型兩種形式。

2.1 UMo－Al彌散型燃料

UMo合金燃料首先被開發的是傳統的UMo－Al彌散板或棒型燃料。UMo合金具有良好的延展性，使制粉有一定難度。目前有離心霧化法（atomized）［7］、氫化－脫氫法［8］和機械研磨法［9］3種。為適應高性能堆實現低濃化的要求，燃料板的芯體鈾密度期待能達到8.0～9.0g／cm3，所以指望采用 U－7wt%Mo合金成分。燃料板的制法仍用傳統的框架軋制工藝。棒型燃料也仍用共擠壓方法制造。唯獨俄羅斯卻把原蘇聯開創的斷面分別為圓形、方形和六角形的多層套管型燃料組件改成斷面為2.98mm×2.98mm正方形的、且四角帶肋的麻花細棒型燃料。如此改造的目的與效果值得關注；而其制造方法卻未做詳細說明，似乎是從某種堆型的成熟燃料制造技術轉移過來的［10］。

然而，近年來的輻照結果卻并不樂觀。大量的輻照后檢驗結果表明，UMo燃料顆粒與Al基體發生了廣泛的化學反應，有的甚至全部Al基體都被反應掉。更為突出的是反應產物結構錯綜復雜，且都變成無定形結構。因而使裂變氣體穿過反應層，在反應層與未反應的Al基體交界處聚集并形成大的氣泡，造成破裂性腫脹［11］。為了解決此種化學反應問題，G.L.Hofman等提出在Al基體中加入（2～5）wt%Si，以利于形成薄的均勻與穩定的富Si反應層。試驗結果表明，取得了一定效果，但并未基本解決反應問題［12］。最近，D.D.Keiser等采用6061Al合金為基體，卻得到較穩定的富Si反應層。分析認為，此反應層是在約500℃制造時形成的，并能在輻照中起到阻止更嚴重反應與腫脹的作用［13－14］，但效果并不滿意。去年，A.L.Izhutoy等報道，U－9%Mo微球表面涂敷ZrN防護層，得到防止反應的良好效果；ZrN涂層厚度2～3μm的UMo－Al彌散型燃料，燃耗到60.2%和84%時，仍無顯著的反應層產生［15］。所以，具有ZrN涂層的 U7Mo－Al彌散型燃料有望應用于實踐。

2.2 UMo合金單片型燃料

上述UMo－Al彌散型燃料的輻照后檢驗表明，UMo合金顆粒內均無可見的顯微氣泡（約nm大小）。這表明合金本身的抗輻照性能是良好的。同時UMo合金也有較好的熱軋與適度冷軋的加工性能。因此，美國阿貢（ANL）與愛達荷（INL）實驗室提出，以 U－10wt%Mo合金膜片為芯體，制成以6061Al合金為包殼的單片（monolithic）型燃料板。如此既可防止UMo與Al基體的廣泛接觸與反應，也可提高芯體鈾密度，或減薄芯體厚度以增加包殼的厚度。如今，小燃料板的輻照試驗結果已證明，它的確有良好的性能。所以，美國尚未實現低濃化的5個高性能堆（MITR，MURR，NBSR，HFIR和ATR）均將低濃化的希望寄托于此燃料的成功開發［16－20］。

可是，在制造技術上卻遇到較大困難，INL應用常規的熱軋制造方法卻遇到了困難。因為在500℃的軋制溫度下，UMo合金芯體與6061Al包殼的延伸性能相差懸殊，結果在包殼內的UMo芯片被拉斷。后來分別改用摩擦攪拌焊與熱等靜壓方法使UMo芯片與6061Al包殼獲得結合，并將此種小燃料板放入ATR堆內輻照和進行輻照后檢驗與評價［21－23］。目前，美國已用此種熱等靜壓方法制造足尺寸的輻照試驗燃料板，其中用25μm厚的Zr薄膜作為芯體與包殼的反應隔離層；生產廠家Babcock ＆ Wilcox 公 司 也 參 與 制 造［24－25］，似 乎 用此制法已趨定型。德國與法國也在開發此種單片型燃料，但只限于開發噴涂反應隔離層，卻未提出新的有效制法［26］。俄羅斯也已制造并輻照了斷面為2.6mm×2.6mm、鋁包殼中心含有φ1.2mm UMo芯體的麻花細棒型燃料［27］。阿根廷用Zr－4合金作為包殼材料，在655℃的空氣中軋制出U10Mo單片型燃料板，且已在ATR堆內輻照［28］。韓國金昌圭等則將500μm大小的UMo小球單層緊密排布，其縫隙用鋁粉填平，再與上下鋁包殼板熱壓燒結制成燃料板，用以克服UMo芯片與Al包殼結合難的問題，并可達到芯體鈾密度9.0g／cm3的要求［29］。鑒于上述制造技術均尚不成熟，美國洛斯·阿拉莫斯實驗室（LANL）則實施燃料制造能力開發計劃，期待能尋求到此種UMo單片型燃料的商業供應者或技術轉讓者［30］。

3 討論與展望

鑒于UMo單片型燃料有極高的鈾密度，所以開發UMo單片型燃料，不僅可滿足任何高性能堆改用低濃鈾的要求，且可滿足今后至少半個世紀內任何高性能堆的設計要求；它的UMo芯體有良好的抗輻照性能，且與6061Al包殼接觸面積有限，其化學反應也易于用Zr或Si障礙層防護；它的乏燃料后處理方法既成熟又簡單。只是上述制造方法尚不夠成熟。所以UMo單片型燃料的成功開發，不僅是當前高性能堆低濃化的需要，也是近年來世界上以U3Si2－Al為燃料的原有的與新建的研究堆提高性能到原設計或更高要求的需要，更是一切研究堆改用統一類型和易于后處理燃料的需要。

分析INL的摩擦攪拌焊與熱等靜壓制法后，認為在UMo芯片與6061Al包殼分別只有約0.26mm和0.50mm厚的條件下，欲實現大面積的摩擦結合，其操作精度與結合質量難以控制，特別是包殼材料的宏觀與微觀結構和機械性能受到嚴重的損傷。熱等靜壓結合方法易于操作，小燃料板也得到很好的輻照結果。但熱等靜壓結合是一緩慢擴散過程，結合質量欠佳，且γ相UMo可能分解，6061Al包殼材料會出現晶粒粗化。所以，這兩種制法都有結合質量低和芯體與包殼材料性能退化的不足。另一方面，它們的UMo芯片加工過程也十分復雜，且每個芯片的鈾含量難以控制到設計要求的精度，芯片厚度更難以按設計要求實行不均勻分布。為此，人們必須尋求更簡單可靠的制造方法，例如爆炸焊等新途徑。

我們認為，傳統的框架軋制法尚不能被否定，而是需要改進和完善。依據我們的軋制經驗和某些特殊實驗結果，以及對INL軋板失利事實及某些經驗的分析，認為應用改進的框架結構與軋制方法，仍可能在軋制中控制UMo芯體與Al包殼具有相近的延伸率，從而成功制造出合格的UMo合金單片型燃料板，甚至制出鈾密度沿燃料板橫向與縱向不均勻分布的漸開線型燃料板。當然，我們也可制造出UMo顆粒表面涂敷ZrN防護層的UMo－Al彌散板型燃料。關于以Zr－4為包殼的UMo單片型燃料板在655℃空氣中軋制時的氧化問題，應用我們的制造方法，不僅可以解決，且也無須昂貴的防氧化措施。即此種燃料板既易于制造，也會有良好的輻照性能，只是Zr－4材料成本高，其較高的熔點會給乏燃料的后處理帶來難度，這些需要做全面評價。

4 總結

1）目前U3Si2－Al彌散板型燃料在各堆內可能承受的具體運行條件，要由運行者謹慎探討。然而，它已不適合用作高性能研究堆的燃料。

2）U7Mo－Al彌散型燃料曾長時間受阻于其廣泛的化學反應和所造成的嚴重腫脹，但涂敷ZrN反應隔離層，使它有望應用于實踐。

3）解決U10Mo單片型燃料板制造技術是當今研究堆燃料開發的焦點，我們的制造方案有可能獲得成功。

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