2007年中國大陸地區(qū)生物質(zhì)燃燒排放污染物清單

陸 炳,孔少飛,韓 斌,王秀艷,白志鵬(南開大學環(huán)境科學與工程學院,國家環(huán)境保護城市空氣顆粒物污染防治重點實驗室,天津 300071)

2007年中國大陸地區(qū)生物質(zhì)燃燒排放污染物清單

陸 炳,孔少飛,韓 斌,王秀艷,白志鵬*(南開大學環(huán)境科學與工程學院,國家環(huán)境保護城市空氣顆粒物污染防治重點實驗室,天津 300071)

采用排放因子法計算了中國 2007年間 CH4、SO2、NOx、NH3、EC、OC、NMVOC、CO、CO2、TSP、PM10、PM2.5的排放總量,建立了生物質(zhì)燃燒污染物排放清單,計算了各污染物總排放量的空間分布及不同生物質(zhì)燃燒類型對各污染物總排放量的貢獻率,重點完善了各省市生物質(zhì)燃燒排放不同粒徑顆粒物清單.結果顯示,2007年我國大陸生物質(zhì)燃燒排放CH4、SO2、NOx、NH3、OC、EC、NMVOC、CO、CO2、TSP、PM10、PM2.5排放總量分別分為 3332.7, 335.3, 951.3, 7754.9, 783.7, 267.7, 6049.6, 76579.6, 743743.7, 7677.8, 6668.9, 4043.7kt.四川、安徽、廣西、山東、河南、江蘇等地區(qū)生物質(zhì)燃燒各污染物排放量較高,北京、天津、海南、寧夏、青海和西藏等省區(qū)各污染物排放量較少.不同地區(qū)排放污染物的主要生物質(zhì)類型存在較大的差異,單位面積排放強度和人均排放量區(qū)域間差異顯著.人類活動是生物質(zhì)燃燒排放污染物的主要影響因素,秸稈和薪柴燃燒是污染物排放量最大的2種生物質(zhì),其對各種污染物的貢獻率為93.8%~98.7%.

生物質(zhì)；排放清單；秸稈露天焚燒；污染物

生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生大量的氣態(tài)及顆粒態(tài)組分,均可對全球氣候系統(tǒng)、大氣環(huán)境以及生態(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生重要影響[1-2].Levine等[3]認為,生物質(zhì)燃燒對全球溫室氣體和含碳顆粒物排放具有重要的貢獻,是推動全球氣候變化的重要因素.秦世廣等[4]對歐亞大陸生物質(zhì)燃燒氣團的輸送研究表明,其嚴重影響了我國低層大氣的組分.此外,生物質(zhì)燃燒還會影響氮和碳的生物地球化學循環(huán)、水的流失和蒸發(fā)、區(qū)域降雨的變化以及土地的吸收和反射,從而影響到生態(tài)系統(tǒng)的其他成份[5-6].

在我國廣大農(nóng)村地區(qū),秸稈和薪柴作為炊事及采暖用燃料非常普遍.此外,秸稈露天焚燒的現(xiàn)象在我國非常嚴重,據(jù)統(tǒng)計,2000~2003年全國秸稈被露天焚燒的總量約1.32~1.39億t[7].可見,我國生物質(zhì)燃燒排放的氣態(tài)和顆粒態(tài)污染物的總量非常可觀.因此,建立我國生物質(zhì)燃燒污染物排放清單的意義在于為區(qū)域空氣質(zhì)量和氣候變化等模型研究提供精確基礎數(shù)據(jù),制定相關大氣污染控制對策提供科學依據(jù).作者根據(jù)我國2007年各種生物質(zhì)利用情況最新的統(tǒng)計資料,結合國內(nèi)外生物質(zhì)燃燒污染物排放因子的最新研究成果,建立 2007年我國生物質(zhì)燃燒污染物排放清單,分析了污染物的地區(qū)分布特征,研究不同生物質(zhì)燃燒類型污染物排放量,為相關模型研究和政策制定提供實時基礎數(shù)據(jù).

1 資料和方法

以2007年為基準年,給出中國大陸31個省、市、自治區(qū)(未包括港、澳、臺)燃燒生物質(zhì)排放的 CH4、SO2、NOx、NH3、EC、OC、NMVOC、CO、CO2、TSP、PM10、PM2.5等污染物的排放清單.我國生物質(zhì)的燃燒主要分為2類:開放式燃燒,包括森林火災、草原火災以及季節(jié)性的廢棄秸稈的露天焚燒;居室內(nèi)生物燃料的燃燒,主要包括秸稈和薪柴的燃燒.居民室內(nèi)作為燃料燃燒的秸稈、薪柴數(shù)據(jù)來自中國能源統(tǒng)計年鑒[8].

1.1 各區(qū)域生物質(zhì)燃燒排放污染物總量計算

依據(jù)查閱相關統(tǒng)計資料和文獻獲得的基礎數(shù)據(jù)和排放因子,分省區(qū)計算各個區(qū)域排放的污染物總量.計算公式見式(1).

式中:iQ為i類污染物排放量,t; jM為第j種生物質(zhì)的燃燒量,t;EFi,j為第j種物質(zhì)燃燒后i類污染物的排放因子,g/kg.

1.2 秸稈露天焚燒生物質(zhì)燃燒量

秸稈露天焚燒的生物量用式(2)進行計算.

式中:M 為秸稈焚燒量;P為作物產(chǎn)量;N為谷草比;B為焚燒比例;F為燃燒效率.

作物產(chǎn)量數(shù)據(jù)來自中國統(tǒng)計年鑒[9].谷草比采用劉剛等[10]估算我國生物質(zhì)能源總量時采用的參數(shù)(表1).我國目前還沒有秸稈露天燃燒比例的統(tǒng)計資料,因此研究者均采用各自估計或進行抽樣調(diào)查得到的數(shù)據(jù).Hao[11]、Streets[12]和曹國良等[13]估計為 17%~25%.王書肖等[14]結合分層抽樣及相應的統(tǒng)計方法將我國秸稈露天焚燒比例分成6個不同的區(qū)域,燃燒比例在11%~33%.本研究采用王書肖等[14]的研究結果.De Zarate等[15]的研究中,通過對32個谷類秸稈樣本的實地測量,測得平均的燃燒效率為 80%.張鶴峰等[16]對我國水稻、小麥和玉米等3種作物秸稈的燃燒率進行測試,得到結果為92%~93%.本研究取92.5%進行計算.

表1 各種作物秸稈干物質(zhì)量與作物產(chǎn)量的比值Table 1 Ratios of dry residue to production

1.3 草原/森林火災生物質(zhì)燃燒量

草原和森林火災燃燒的生物量采用式(3)進行計算.

式中:M為火災燃燒生物量;A為火場燃燒面積;D為生物量載量;F為燃燒效率.

方精云等[17]利用國家第 3次森林資源清查資料,計算得到我國不同森林類型的平均生物量為 16.28~187.16t/hm2;中國林業(yè)科學研究院森林環(huán)境與保護研究所利用1995～1996森林普查統(tǒng)計的結果為 55~348t/hm2[18].由于西藏自治區(qū)的地理位置比較特殊,本研究中西藏自治區(qū)采用文獻[18]的研究結果,即 121t/hm2;其他地區(qū)采用李高飛等[19]研究我國不同氣候帶各類型森林的生物量的數(shù)據(jù),寒溫帶林到熱帶林生物量范圍為91.9~273.0t/hm2.草原生物荷載量數(shù)據(jù)來自孟有達[20]對我國各類草原生物量的統(tǒng)計數(shù)據(jù),通過綜合計算采用 1.8t/hm2.森林大火的燃燒效率取0.33[21],草原大火的燃燒效率取0.95[22].森林火災過火面積來自中國林業(yè)統(tǒng)計年鑒[23],草原火災過火面積來自全國草原監(jiān)測報告[24].

1.4 排放因子的確定

關于排放源清單方面的論文往往借鑒國外的排放因子.由于國外的排放因子是根據(jù)當?shù)氐木唧w狀況測定或計算得到的,與我國的實際情況可能會有較大的出入,因而建立的排放清單存在很大的不確定性.近幾年來,我國學者對生物質(zhì)燃燒進行了深入的研究,獲得了一批符合我國實際情況的排放因子,為有效建立生物質(zhì)燃燒排放污染物的清單提供了可靠的保障.本研究優(yōu)先選擇我國學者實測得到的排放因子;在沒有實測數(shù)據(jù)時,則優(yōu)先選擇經(jīng)濟發(fā)展、環(huán)境和氣候與我國較為相似的國家的排放因子;最后選擇歐美一些發(fā)達國家的排放因子.文中作為燃料燃燒的秸稈和.薪柴EC、OC和SO2的排放因子來自印度[25],NH3采用 Andreae等[26]計算的多個學者實測數(shù)據(jù)的平均值.森林火災和草原火災由于國內(nèi)幾乎沒有相關的研究,因此所有污染物的排放因子均采用國外學者綜合全球不同地區(qū)實測數(shù)據(jù)的結果.其余的排放因子采用我國學者或國外學者對我國生物質(zhì)進行試驗得到的結果.每種污染物的排放因子詳見表2.

表2 不同生物質(zhì)燃燒污染物的排放因子 (g/kg)Table 2 Emission factors of different pollutants from biomass burning (g/kg)

2 結果與討論

2.1 2007年中國大陸地區(qū)生物質(zhì)燃燒主要大氣污染物排放量

根據(jù)2007年我國秸稈、薪柴消耗量和森林、草原火災資料,結合排放因子,計算得到 2007年全國31個省市生物質(zhì)燃燒排放的各類污染物的排放總量(表 3).我國 2007年主要生物質(zhì)燃燒排放氣態(tài)污染物的 CH4、SO2、NOx、NH3、MNVOC、CO、CO2總量分別分為3332.7,335.3,951.3,774.9,6049.6,76579.6,743743.7kt. 顆粒態(tài)物質(zhì) TSP、PM10和 PM2.5的排放量分別為 7677.8,6668.9,4043.7kt.OC和EC的排放量分別為783.7,267.7kt.由于各個省區(qū)所處的地理位置和氣候條件不同,經(jīng)濟發(fā)展水平和人口密度存在的巨大差異以及生物質(zhì)資源分布的不均衡,使得不同區(qū)域各類污染物排放的總量差異很大.四川、安徽、廣西、山東、河南、江蘇等省份的排放量最高,其次為河北、山西、黑龍江、湖南、湖北等省區(qū).這些地區(qū)都是一些人口密度大,煤炭、天然氣等資源較缺乏的地區(qū),薪柴和秸稈的消耗量非常大,且這些區(qū)域也是我國糧食生產(chǎn)的主要產(chǎn)區(qū),秸稈露天焚燒的現(xiàn)象非常嚴重.排放量較低的區(qū)域分別為北京、天津、海南、寧夏、青海和西藏等省區(qū).北京、天津等市由于城市化程度較高,薪柴秸稈的消耗量較少,因而排放量也較低.海南、寧夏、青海、西藏等地區(qū)人口密度低,排放總量也較低.上海市由于沒有相關統(tǒng)計資料沒有進行計算.

表3 我國各地區(qū)生物質(zhì)燃燒污染物排放清單(kt/a)Table 3 Provincial inventories of pollutions from biomass burning (kt/a)

圖1給出了我國2007年各地區(qū)生物質(zhì)燃燒TSP排放強度及人均排放差異(其他污染物的分布格局與TSP的分布類似).由圖1可見,各地區(qū)由于人口密度、能源的利用方式不同,人均排放量也發(fā)生較大的差異.人均排放量大于10kg的有山西、廣西、黑龍江和重慶等四個地區(qū);而人均排放量最低的地區(qū)分別是浙江、廣東和北京,尤其是北京,人均TSP的排放量不足1kg.單位面積排放強度排在前三位的分別是天津、安徽和江蘇,其排放量分別為 4511,4118,4029kg/km2;此外,重慶、山東、河南、山西、廣西和河北等地區(qū)的排放量都大于 2000kg/km2.排放強度最低的三個地區(qū)分別是新疆、青海和西藏,其排放量分別只有89,31,6kg/km2.

2.2 不同種類生物質(zhì)燃燒對主要大氣污染物排放的貢獻

不同生物質(zhì)的消耗量差距很大,且不同生物質(zhì)燃燒對同一污染物的排放因子存在較大的差異,因此其對污染物排放總量的貢獻率也不同.如圖 2 所示,燃料秸稈對 CH4、SO2、NH3、EC、NMVOC、CO、CO2、TSP以及 PM10的排放量貢獻率最大,其貢獻率分別為 65.9%、44.3%、53.9%、47.8%、51.9%、64.7%、39.6%、46.0%和47.7%.對NOx、OC和PM2.5等污染物貢獻率最大的為秸稈露天焚燒,其對 3種污染物的貢獻率分別為58.1%、61.5%、36.5%.森林火災和草原火災對各類污染物的貢獻率都非常低,森林火災排污染物放量對總排放量貢獻最大的污染物為 OC,為 6.1%.草原火災對各種污染物排放總量的貢獻率都在 0.1%以下.由此可見,人類活動是生物質(zhì)燃燒排放污染物的主要影響因素.

圖1 2007年中國大陸不同地區(qū)生物質(zhì)燃燒TSP人均排放量和TSP排放強度Fig.1 Emission per capita emission and intensity of different regions of TSP in 2007for Chinese continent region

圖2 不同生物質(zhì)燃燒類型對污染物排放總量的貢獻率Fig.2 Contribution of different biomass burning type to total pollutants emission

2.3 生物質(zhì)燃燒EC、OC排放特征

碳質(zhì)顆粒物是生物質(zhì)燃燒排放顆粒物的重要組成部分,由于其能夠改變大氣的輻射性質(zhì),影響全球和區(qū)域的輻射平衡,對區(qū)域和全球氣候變化過程中起了重要的作用,對于人體健康也有不可忽視的危害,因而成為研究者們關注的熱點[34-37].圖 3給出了各個地區(qū)不同類型生物質(zhì)燃燒EC和OC的排放量.從圖3可以看到,不同省份生物質(zhì)燃燒排放EC的量為0.27~22.77kt,排放量最大的省份為四川.四川、安徽、廣西、山東、河南、江蘇、黑龍江、河北、湖北、遼寧、吉林、陜西、山西、內(nèi)蒙、重慶、新疆、甘肅、浙江、天津、青海、寧夏等省份燃料秸稈的燃燒是排放EC的主要生物質(zhì),年排放量在 0.52~16.14kt,占各省總排放量的43.7%~70.9%;廣東、貴州、云南、江西、福建、海南等南方地區(qū)EC的最大排放源來自于薪柴的燃燒,排放量為 0.60~5.03kt,占各省總排放量的 41.8%~69.7%;森林火災和草原火災在所有地區(qū)對 EC貢獻都很低,其中森林火災對EC貢獻率最大的是云南省,其值為 6.5%;草原火災貢獻率最大的為青海省,僅為0.1%.值得注意的是,秸稈露天焚燒在安徽、山東、江蘇、河南、河北以及湖南等地EC的排放量為3.12~5.32kt,以河南最為嚴重,應引起有關部門重視.

圖3 各地區(qū)各類生物質(zhì)燃燒EC和OC的排放量Fig.3 Amounts of EC and OC emitted from different types of biomass burning in each province

不同省份生物質(zhì)燃燒 OC的排放量為1.02~62.36kt,排放量最大的省份為安徽.大多數(shù)省份,如河南、安徽、山東、江蘇、廣西、湖南、黑龍江、河北、廣東、吉林、遼寧、內(nèi)蒙古、陜西、山西、云南、新疆、江西、甘肅、浙江、福建、海南、寧夏、青海、北京、西藏等秸稈露天焚燒是主要的 OC排放源,年排放量為 0.77~41.81kt,貢獻率在36.8%~75.7%,以河南的排放量最高.而四川、湖北、重慶、天津等地區(qū)的最大貢獻源來自燃料秸稈的燃燒,其 OC年排放量為2.16~27.56kt,占各省總排放量的 42.6%~59.1%.此外,貴州省薪柴對 OC的貢獻率也較高,達34.9%,其他地區(qū)都低于 20%.森林火災對 OC的貢獻率比對 EC的貢獻率也要高許多,貢獻率最高的云南省達16.4%.

可見,我國生物質(zhì)燃燒排放 EC的主要來源為生物燃料的燃燒,而 OC則主要來自于生物質(zhì)野外燃燒.部分省份如河南、安徽、山東及江蘇等省份秸稈的露天焚燒現(xiàn)象仍很嚴重,是大氣中碳質(zhì)顆粒物的一個重要污染源.

2.4 與其他排放清單的比較及不確定分析

從表4中可以看出,多數(shù)污染物排放量的計算結果與曹國良[38],Yan等[22]的研究結果較為接近,各污染物的排放總量相差在0.5~2倍之間,而Streets等[12]的研究結果顯著的低于其他3位研究者的結果,這主要由于Streets等在清單中沒有考慮秸稈的露天焚燒排放、森林和草原火災的排放.

年際間各類生物質(zhì)燃燒的總量的變化不大,2007年室內(nèi)燃燒的秸稈和.薪柴分別是 2000年的 1.17、1.29倍,而秸稈露天焚燒生物質(zhì)燃燒總量幾乎一致.2007年森林火災和草原火災燃燒生物質(zhì)的總量比2000年都有所減少,尤其是草原火災燃燒的生物量下降了25倍,但占污染物排放總量的比例較小,對實際的排放總量影響很小.因此,造成清單中排放污染物總量變化的主要來自于居室內(nèi)生物燃料的燃燒.此外,與曹國良等[38]、Yan等[22]大多采用國外研究者的排放因子不同,本研究中采用了大量近年來我國學者實測的排放因子,這些排放因子與國外學者的研究有較大的差異,這是造成一些污染物的排放總量發(fā)生變化的重要因素.

本文采用了Streets等[12]在其TRACE-P排放清單中評價排放量估算的不確定度的方法進行評估,結果如表5所示.本文中污染排放的不確定度在 69%~209%之間,小于 Streets等[12]100%~400%的不確定度.本研究中采用了大量的本土實測的排放因子及使用了最新的調(diào)查研究結果,大大降低了排放清單的不確定度.

表4 不同排放清單的比較(×104t/a)Table 4 Comparison of the different inventory (×104t/a)

表5 95%置信度下各污染物排放的不確定度(%)Table 5 Uncertainty in emission estimates under ±95% confidence intervals (%)

3 結論

3.1 2007年我國大陸生物質(zhì)燃燒排放 CH4、SO2、NOx、NH3、OC、EC、NMVOC、CO、CO2、TSP、PM10、PM2.5總量分別為 3332.7, 335.3,951.3, 7754.9, 783.7, 267.7, 6049.6, 76579.6,743743.7, 7677.8, 6668.9, 4043.7kt,其中排放量最大的2種物質(zhì)分別為CO2、CO.

3.2 四川、安徽、廣西、山東、河南、江蘇等省份的生物質(zhì)燃燒污染物排放總量最高,北京、天津、海南、寧夏、青海和西藏等省區(qū)較少.單位面積排放強度較高的地區(qū)從東北一直延伸到西南地區(qū),呈帶狀分布;人均排放量較高的區(qū)域無明顯的集中趨勢,東南沿海一帶人均排放量較低.

3.3 燃料秸稈、薪柴及秸稈露天焚燒等人為活動是生物質(zhì)燃燒排放污染物的主要源類.

3.4 福建、江西、廣東、海南、貴州、云南等南方地區(qū)EC的最大排放源來自于薪柴的燃燒外,其他地區(qū)EC的最大貢獻源為燃料 秸稈燃燒排放;天津、湖北、重慶、四川等地區(qū) OC的最大貢獻源來自燃料秸稈的燃燒,其他地區(qū)均來自秸稈的露天焚燒.

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Inventory of atmospheric pollutants discharged from biomass burning in China continent in 2007.

LU Bing, KONG Shao-fei, HAN Bin, WANG Xiu-yan, BAI Zhi-peng*(State Environmental Protection Key Laboratory of Urban Ambient Air Particulate Matter Pollution and Control, College of Environmental Science and Engineering, Nankai University,Tianjin 300071, China). China Environmental Science, 2011,31(2)：186~194

In the present work, the total amounts of CH4, SO2, NOx, NH3, EC, OC, NMVOC, CO, CO2, TSP, PM10,PM2.5discharged from biomass burning in Chinese continent region were calculated with biomass consumption combined with emission factors. Spatial distribution of the pollutants and mass contribution of each type of biomass combustion were given. In general , in the year 2007 , the total emissions of CH4, SO2, NOx, NH3, EC, OC, NMVOC, CO, CO2, TSP,PM10, PM2.5was 3332.7, 335.3, 951.3, 7754.9, 783.7, 267.7, 6049.6, 76579.6, 743743.7, 7677.8, 6668.9, 4043.7kt,respectively. Sichuan, Anhui, Guangxi, Shandong, Henan and Jiangsu held high emission amounts while in Beijing,Tianjin, Hainan, Ningxia, Qinghai and Tibet, the pollutants amount was low. Straw and firewood burning were main emission sources, which share 93.8%~98.7% of the total emission. The main substances emitting pollutants differed in different regions as well as the emission intensity per unit area and per capita.

biomass；emission inventory；open burning；pollutant

X823

A

1000-6923(2010)02-0186-09

2010-05-28

我國大氣顆粒物環(huán)境基準的預研究;2006-2007年度國家環(huán)保公益性行業(yè)科研專項(200709048)

* 責任作者, 教授, zbai@nankai.edu.cn

陸 炳(1986-),男,廣西河池人,南開大學環(huán)境科學與工程學院碩士研究生,主要從事生物質(zhì)燃燒顆粒物排放特征研究.