飛秒激光燒蝕硅表面彈坑形貌偏振依賴性研究

紀煦+張莉英+丁紅軍+付宏鴿+呂玉梅

摘 要：不同偏振方向下飛秒激光單點燒蝕硅表面形成了橢圓形彈坑。實驗結果發現，沿著激光偏振方向，形成了橢圓形彈坑。隨著激光脈沖能量密度的增加，彈坑的形狀逐漸接近圓形。利用時域有限差分法（FDTD）分析了物理機理，表面微納缺陷或初始燒蝕點引起硅表面燒蝕區域電場重新分布，使得電場強度沿著激光偏振方向增強，因此形成了橢圓形狀的彈坑。

關鍵詞：飛秒激光；偏振；硅表面；彈坑

1 概述

飛秒激光可以在金屬、半導體和絕緣體等多種材料表面上加工出多種形貌的微納結構，加工條件很大程度取決于光束的偏振、激光脈沖數和激光能量[1-3]。近年來研究結果證明偏振對激光誘導表面周期性結構起著顯著作用，如橢圓偏振態激光可以在金屬鎢和銅表面上加工出不同方向的規則的微米結構[4]。脈沖個數也是飛秒激光微納加工的重要參數，飛秒激光在多脈沖條件下燒蝕半導體材料表面出現周期性結構，脈沖數量可用來調控結構的周期大小[5]，Zhang課題組的實驗結果證明，在燒蝕閾值附近，硅表面微米和納米結構隨著脈沖個數增加的演化規律[6]。Delobelle區別于之前的研究，都是激光多脈沖誘導表面周期結構，他的實驗研究了飛秒激光圓偏振態在燒蝕閾值附近單點激發BO玻璃形成納米孔的形貌[7]。這些研究工作主要集中在燒蝕閾值附近，對于高于燒蝕閾值激光單脈沖激發表面微納結構是否受到偏振的影響報道很少。當然，有些課題組在研究超快激光與物質相互作用的過程中也得到了類似的彈坑結構，但他們沒有給出激光偏振對彈坑形貌特征的影響[8，9]。本文研究了高于燒蝕閾值條件下飛秒激光單脈沖與半導體材料硅相互作用下，激光偏振對所形成的微米結構形貌特征的影響。

2 實驗條件及方法

實驗光路圖如圖1（a）所示，實驗光路由激光器、光學元器件、CCD、白光源和實驗臺等組成。激光器是由newport公司研制的鈦藍寶石激光器，其放大系統提供高斯模式的光束，波長為800納米，脈沖為50飛秒，重復頻率為1000赫茲，圖1（b）為高斯激光脈沖模擬圖。光學元件包括衰減輪、半波片、機械開關、雙色鏡、分束鏡和物鏡等，衰減輪可以用來調節激光能量密度，半波片可以用來控制激光的偏振方向，機械觸發開關用來保證脈沖個數，物鏡是將光束聚焦到硅片上。白光源和CCD是監控系統，可以全程觀測實驗過程。實驗臺是六軸高精度移動平臺。利用掃描電子顯微鏡（SEM）對實驗結果進行表征。

3 實驗結果

圖2所示是為飛秒激光能量密度分別為1.5、3、6和10J/cm2單脈沖激發硅表面的SEM圖。從圖中可以看出，激光單脈沖與硅相互作用形成了彈坑形貌，較低的通量下，彈坑呈現橢圓形，如圖2（a）所示，主軸長度近5微米方向與激光偏振方向一致，短軸約為3微米垂直于激光偏振方向。隨著脈沖能量密度高于6J/cm2，彈坑形貌與高斯光束的半高全寬橫截面一致，逐漸變成圓形，直徑約為8微米，如圖2（d）所示。

實驗結果發現激光偏振態會影響燒蝕彈坑形貌。如圖2所示，當激光的偏振方向為水平，橢圓彈坑的主軸也為水平方向。當激光偏振方向為θ=45°，對應激光脈沖通量為1.5、3、6和10J/cm2的燒蝕能量下，彈坑燒蝕形貌如圖3（a）中（i-iv）所示，在低通量時依然為橢圓形，且長軸平行于激光偏振方向，如圖3（a）中（i，ii），燒蝕彈坑的主軸也被旋轉了45°，在高通量下，彈坑形貌趨近于圓形，如圖3（a）中（iii，iv）所示。當激光偏振方向為θ=90°，在低通量下依然為橢圓形貌且長軸平行于激光偏振方向，如圖3（b）中（i，ii）所示，在高通量下，燒蝕彈坑接近為圓形，如圖3（b）中（iii，iv）所示。由此可以得出激光偏振影響著燒蝕彈坑的形貌。在偏振方向改變過程中，不同偏振方向激光燒蝕的彈坑橢圓度基本不變。在高通量時，都是近圓形的燒蝕彈坑形貌，這與激光高斯脈沖光束的半高橫截面形貌一致。

4 理論模擬

利用FDTD方法計算了燒蝕硅表面的電場分布，如圖4所示。激發的表面等離子波和散射波決定了電場分布，光子激發電子成為高密度載流子從而產生表面等離子體，表面結構決定散射。在數值模擬中，如何在物理模型中正確的確定激發的表面等離子體波是非常重要。

硅表面燒蝕出一個直徑3-6微米的彈坑，在整個燒蝕過程中主要分為兩個階段：（1）光子能量吸收階段在飛秒到皮秒時間尺度上完成，主要是自由電子的產生、加熱和電子激發；（2）能量再分布傳遞給晶格導致材料的去除在皮秒到納秒時間尺度。在燒蝕過程中，一個1微米的小彈坑會瞬間產生在皮秒的時間尺度。簡便起見，硅表面上一個直徑1微米，重鑄高度200納米的彈坑作為物理模型進行計算，如圖4（a）。

在激光脈沖激發下，產生高密度載流子，硅的復折射系數產生巨大變化，在該條件下，硅的介電常數可以由德魯特模型描述[3]。

式中，εc是介電常數， 是等離子體頻率，Γ是電子碰撞系數，載流子密度ne大，ωp也變大，方程1介電常數的實部、虛部由下式得出：

算證明，自由電子密度決定復折射系數的實部和虛部。激光通量高于硅的燒蝕閾值，載流子密度約為1021cm-3。因此，選取復折射系數n=3.4+i0.5[3]。在模擬過程中，激光光束垂直入射硅表面，激光偏振態方向在θ=0°、θ=45°和θ=90°時電場強度分布如圖4（b）、（c）和（d）所示，電場強度局域在彈坑內部，沿著偏振方向有所增強，增強的電場強度會激發電子，形成高密度自由電子從而形成等離子體導致相變，使得燒蝕結構沿著偏振方向呈現橢圓形。當脈沖能量密度更高時，高密度等離子體起到能量吸收的屏蔽作用，使得橢圓形彈坑變成了圓形彈坑。

5 結束語

實驗研究發現飛秒激光單脈沖與半導體硅相互作用產生了橢圓形貌的彈坑，激光偏振影響著彈坑形貌，脈沖能量密度和橢圓彈坑形貌關系也有一定關系，能量密度越高，橢圓度越小，越接近于圓形。

參考文獻

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[2]周明.仿生功能表面微結構的超快激光制備與應用研究[J].功能材料，2009，6（3）：14-19.

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[6]C.Y.Zhang， J.W.Yao， C.Q.Li， Q.F.Dai， S.Lan， V.A.Trofimov， T.M.Lysak， "Asymmetric femtosecond laser ablation of silicon surface governed by the evolution of surface nanostructure"， Opt.Express， 2013，21：4439-4446.

[7]B.Delobelle， R.Salut， F.Courvoisier， P.Delobelle， "A detailed study through the focal region of near-threshold single-shot femtosecond laser ablation nano-holes in borosilicate glass"， Opt. Comm. 2011，284：5746-5757.

[8]Y. Han and S.Qu， "The ripples and nanoparticles on silicon irradiated by femtosecond laser，" Phys. Lett. 2010，495：241-244.

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