云木香揮發(fā)油提取工藝優(yōu)化研究

譚小燕

(重慶三峽醫(yī)藥高等專(zhuān)科學(xué)校，重慶 萬(wàn)州 404020)

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云木香揮發(fā)油提取工藝優(yōu)化研究

譚小燕

(重慶三峽醫(yī)藥高等專(zhuān)科學(xué)校，重慶 萬(wàn)州 404020)

目的：優(yōu)選云木香揮發(fā)油提取工藝。方法：以揮發(fā)油提取率和油的品質(zhì)綜合評(píng)分為指標(biāo)，對(duì)水蒸氣蒸餾、超臨界CO2萃取、加熱回流提取、超聲波提取和閃式提取5個(gè)提取方式進(jìn)行實(shí)驗(yàn)優(yōu)選；再以揮發(fā)油提取率為指標(biāo)采用正交實(shí)驗(yàn)法對(duì)所選提取方式的各影響因素進(jìn)行考察，優(yōu)化工藝條件。結(jié)果：超臨界CO2萃取法提取效果最佳，經(jīng)正交實(shí)驗(yàn)考察發(fā)現(xiàn)對(duì)云木香揮發(fā)油提取結(jié)果影響最顯著的因素是萃取壓力，其次是萃取時(shí)間、萃取溫度和分離溫度，可結(jié)合生產(chǎn)實(shí)際進(jìn)行選擇。結(jié)論：云木香揮發(fā)油的最佳提取工藝條件為：超臨界CO2萃取，CO2流量20L/h，萃取壓力18MPa，萃取溫度35℃，萃取時(shí)間1.5h，分離柱壓力6.5MPa，分離溫度30℃。

云木香；揮發(fā)油；超臨界CO2萃取；正交實(shí)驗(yàn)

云木香[1](SaussurealappaC.B Clarke)，為多年生菊科草本植物，又名廣木香、青木香，曾用拉丁名AucklandialappaDecne.。原產(chǎn)于印度，經(jīng)云南引種到川渝地區(qū)。臨床多以根莖為藥，具有解痙、降壓和抗菌作用，中醫(yī)常用以治療胃部脹滿、消化不良、嘔吐、腹痛和腹瀉等癥[2]。云木香所含化學(xué)成分豐富，普遍認(rèn)為揮發(fā)油是其主要有效部位。云木香揮發(fā)油具有濃郁的動(dòng)物型香氣，在香料方面應(yīng)用較多[3-4]。三峽庫(kù)區(qū)云木香種植廣、產(chǎn)量大(經(jīng)過(guò)研究證明與印度云木香、云南云木香無(wú)品質(zhì)差異)，特別是開(kāi)縣被稱為云木香之鄉(xiāng)，每年出口云木香原藥材上百噸[5-6]。結(jié)合庫(kù)區(qū)云木香資源，本研究主要探索優(yōu)化云木香揮發(fā)油提取工藝，以期提高云木香的利用價(jià)值，促進(jìn)三峽庫(kù)區(qū)云木香產(chǎn)業(yè)的發(fā)展。本研究參考文獻(xiàn)報(bào)道[7-10]，以揮發(fā)油提取率和油的品質(zhì)綜合評(píng)分(外觀形態(tài)、氣味、折光率和相對(duì)密度)為指標(biāo)，采用平行試驗(yàn)考察篩選提取方式，再采用正交實(shí)驗(yàn)法對(duì)所選提取方式的主要影響因素進(jìn)行考察，優(yōu)化工藝條件。

1 儀器與材料

METTLER TOLEDO PL1501-S電子秤(梅特勒-托利多中國(guó)地區(qū))、電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱DHG-9140A型(上海一恒科技有限公司)、高速中藥粉碎機(jī)HX-500A型(浙江省永康市溪岸五金藥具廠)、循環(huán)水式多用真空泵( 鄭州長(zhǎng)城科工貿(mào)有限公司)、HA220-50-06型超臨界CO2萃取設(shè)備(海安華安醫(yī)藥設(shè)備公司)、RA-6200折光儀(日本KEM)、JT-600BH中高黏度液體相對(duì)密度測(cè)定儀(Mat.)、Esun實(shí)驗(yàn)室閃式提取器(成都實(shí)驗(yàn)室反應(yīng)釜制造廠)、超聲提取器、揮發(fā)油測(cè)定器、SPSS17.0統(tǒng)計(jì)軟件，所用試劑均為分析純。

云木香樣本采自重慶開(kāi)縣關(guān)面鄉(xiāng)七里坪木香生態(tài)基地，2010年11月選取生長(zhǎng)年限3年的云木香采挖，洗凈泥沙，45℃烘干至水分重量小于10%，粉碎，粉末過(guò)80目篩。

2 方法與結(jié)果

2.1 云木香揮發(fā)油提取方式篩選

取云木香藥材粉末0.5kg，分別使用水蒸氣蒸餾、超臨界CO2萃取、60%乙醇加熱回流提取、石油醚為溶劑超聲波提取和石油醚閃式提取5種提取方式；提取條件為每種提取方式的最佳提取工藝條件[11-13]；以所得木香揮發(fā)油的量和品質(zhì)綜合評(píng)分為指標(biāo)比較，具體操作條件和結(jié)果見(jiàn)表1。

從表1可見(jiàn)，幾種提取方式揮發(fā)油提取率高低順序?yàn)椋杭訜峄亓魈崛?超臨界CO2萃取>超聲波提取>閃式提取>水蒸氣蒸餾。所得云木香揮發(fā)油的品質(zhì)也有差異，根據(jù)外觀形態(tài)、氣味以及折光率和相對(duì)密度四方面的指標(biāo)進(jìn)行綜合評(píng)定發(fā)現(xiàn)加熱回流提取法雖然提取率最高，但所得產(chǎn)品顏色較深且黏稠，氣味和折光率不合格；超聲波提取和閃式提取外觀形態(tài)、折光率和相對(duì)密度合格，但氣味不達(dá)標(biāo)，有機(jī)溶劑殘留量較大；水蒸氣蒸餾可能由于高溫，所得產(chǎn)品氣味、折光率和相對(duì)密度合格，但顏色和黏稠度稍差；超臨界CO2提取產(chǎn)品4個(gè)指標(biāo)均合格。綜合考慮，用超臨界CO2提取方式提取云木香揮發(fā)油最佳。

表1 不同提取方法的操作條件和結(jié)果

注明：揮發(fā)油的品質(zhì)主要根據(jù)其外觀形態(tài)、氣味以及折光率和相對(duì)密度四方面來(lái)評(píng)價(jià)。目前認(rèn)為品質(zhì)較好的云木香揮發(fā)油為淡黃色透明油狀液體，具有濃郁的木香藥材香味且無(wú)其它有機(jī)溶劑殘留，25oC時(shí)，折光率在1.510～1.523，相對(duì)密度在0.995～1.039。云木香揮發(fā)油質(zhì)量綜合評(píng)分規(guī)則為：外觀形態(tài)、氣味、折光率和相對(duì)密度四項(xiàng)，其中一項(xiàng)符合要求則記1個(gè)“#”，如四項(xiàng)均符合則記“####”。

2.2 正交實(shí)驗(yàn)優(yōu)化超臨界萃取云木香揮發(fā)油工藝條件

2.2.1 實(shí)驗(yàn)條件 根據(jù)揮發(fā)油的理化性質(zhì)，參考相關(guān)文獻(xiàn)報(bào)道，常用超臨界CO2萃取揮發(fā)油的條件為CO2流量20L/h，分離柱壓力6.5MPa，萃取壓力10～25MPa，萃取溫度25～45℃，萃取時(shí)間0.5～2h，分離溫度20～40℃。為得到超臨界CO2萃取云木香揮發(fā)油的最優(yōu)工藝條件，故確定萃取壓力(A)、萃取溫度(B)、萃取時(shí)間(C)和分離溫度(D)為主要考察因素，每個(gè)因素設(shè)立3個(gè)水平(見(jiàn)表2)。采用L9(34)正交設(shè)計(jì)表，以云木香揮發(fā)油提取率為評(píng)價(jià)指標(biāo)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。

表2 正交實(shí)驗(yàn)因素水平

2.2.2 萃取實(shí)驗(yàn) 超臨界CO2萃取實(shí)驗(yàn)，CO2流量20L/h，分離柱壓力6.5MPa，萃取壓力、萃取溫度、萃取時(shí)間和分離溫度按四因素三水平正交表安排進(jìn)行，共9組實(shí)驗(yàn)。每組實(shí)驗(yàn)取云木香藥材粉末0.5kg，選用1kg萃取釜萃取，結(jié)果見(jiàn)表3。通過(guò)對(duì)正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果數(shù)據(jù)進(jìn)行直觀分析，發(fā)現(xiàn)對(duì)揮發(fā)油提取率影響最大的是萃取壓力，其次是萃取時(shí)間，萃取溫度和分離溫度。為了比較不同因素是否具有顯著性影響，進(jìn)行方差分析見(jiàn)表4。結(jié)果表明，因素A(萃取壓力) 為主要影響因素，具有顯著性，因素B、C、D均不顯著。根據(jù)正交實(shí)驗(yàn)綜合結(jié)果優(yōu)選最佳提取工藝條件為A2B2C2D2，即萃取壓力18MPa，萃取溫度35℃，萃取時(shí)間1.5h，分離溫度30℃。為進(jìn)一步考察優(yōu)選工藝的可靠性及穩(wěn)定性，取3份云木香藥材粉末各0.5kg，按上述最佳提取工藝進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，揮發(fā)油產(chǎn)品得率分別為2.98%、3.02%、3.04%。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，該優(yōu)選工藝穩(wěn)定可靠。

3 討論

云木香揮發(fā)油價(jià)格較貴且性質(zhì)不穩(wěn)定，在提取過(guò)程中易發(fā)生變質(zhì)，所以揮發(fā)油的提取工藝不但要保證較高的提取率，還需要保證揮發(fā)油產(chǎn)品的質(zhì)量。揮發(fā)油的品質(zhì)判斷一般依據(jù)外觀形態(tài)、氣味、折光率和相對(duì)密度等物理常數(shù)指標(biāo)，因此本研究在實(shí)驗(yàn)優(yōu)選提取方式過(guò)程中使用了云木香揮發(fā)油提取率和揮發(fā)油品質(zhì)綜合評(píng)價(jià)作為判斷標(biāo)準(zhǔn)。通過(guò)平行試驗(yàn)選出了低溫、高效、無(wú)有機(jī)溶劑殘留，所得揮發(fā)油質(zhì)量合格的超臨界CO2萃取方式提取云木香揮發(fā)油。由于該方式所得揮發(fā)油品質(zhì)合格，故在使用正交試驗(yàn)優(yōu)化超臨界CO2萃取云木香揮發(fā)油工藝條件時(shí)就只以揮發(fā)油提取率為因變量。

表3 正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果直觀分析

表4 正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果方差分析 (α=0.1)

由表4可知，只有因素A( 萃取壓力) 為主要影響因素，具有顯著性，因素B(萃取溫度)、C(萃取時(shí)間)、D(分離溫度)均不顯著。并非這3個(gè)因素不影響木香揮發(fā)油提取率，而是由于在選擇這些因素的水平時(shí)參考了其他研究報(bào)道并總結(jié)經(jīng)驗(yàn)，得出比較優(yōu)良的范圍為：萃取溫度25～45℃，萃取時(shí)間0.5～2h，分離溫度20～40℃。因此用超臨界CO2萃取云木香揮發(fā)油時(shí)，萃取壓力18MPa，萃取溫度、萃取時(shí)間和分離溫度可在優(yōu)良范圍內(nèi)根據(jù)實(shí)際生產(chǎn)情況確定。用超臨界CO2萃取云木香揮發(fā)油方法簡(jiǎn)單、工藝可行，但實(shí)際生產(chǎn)中還需要適當(dāng)調(diào)整工藝參數(shù)。

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(責(zé)任編輯：余 婷)

Study on Technology Optimization for Extracting Volatile Oil from Root ofSaussureaLappaC.B Clarke

Tan Xiaoyan

(Chongqing Three Gorges Medical College, Chongqing 404020, China)

Objective:To optimize extract technology for volatile oil from root ofSaussurealappaC.B Clarke. Methods:First, the extraction rate and the quality of volatile oil from root ofSaussurealappaC.B Clarke were selected as a marker in the test of choosing the best way to extract volatile oil from the five experiment ways. These were steam distillation, supercritical CO2extraction, heat reflux extraction, ultrasonic extraction and flash extracted. Then made the extraction rate as standard and took orthogonal test to analyse these factors which influence the test. Results:Supercritical CO2extraction method was the best way. By orthogonal test, extraction pressure was the main factor in effecting the extraction of volatile oil，extraction temperature, extraction time and separation temperature were minor factors. Other factors could be selected in accordance with production practicel. Conclusion:The best way to extract volatile oil from root of Saussurea lappa C.B Clarke is Supercritical CO2extraction method. The optimal extraction is as follow, the flow of CO2is 20L/h, extraction pressure: 18MPa, extraction temperature: 35℃, extraction time 1.5h, separation pressure: 6.5MPa, separation temperature: 30℃.

SaussureaLappaC.B Clarke ; Volatile Oil; Supercritical CO2Extraction; Orthogonal Test

2014-03-05

重慶三峽醫(yī)藥高等專(zhuān)科學(xué)校自然科學(xué)項(xiàng)目(2009XZ10)

譚小燕(1984-)，女，碩士,重慶三峽醫(yī)藥高等專(zhuān)科學(xué)校講師，研究方向?yàn)橹兴幉馁|(zhì)量評(píng)價(jià)與開(kāi)發(fā)利用。

R284.2

A

1673-2197(2014)12-0039-03