垃圾裂解動力學(xué)研究現(xiàn)狀

張浩，顏杰，李新躍，唐楷，劉科財，李紅

（四川理工學(xué)院材料與化學(xué)工程學(xué)院，四川自貢643000）

垃圾裂解動力學(xué)研究現(xiàn)狀

張浩，顏杰，李新躍，唐楷，劉科財，李紅

（四川理工學(xué)院材料與化學(xué)工程學(xué)院，四川自貢643000）

本文中介紹了垃圾裂解動力學(xué)的研究現(xiàn)狀，并較為詳細(xì)的介紹了垃圾熱裂解和微波裂解動力學(xué)的發(fā)展?fàn)顩r。比較了兩者各自的特點(diǎn)。

垃圾；熱裂解；動力學(xué)

垃圾熱解是一種新型的處理垃圾的方法，盡管在實(shí)驗(yàn)過程中表現(xiàn)出了很好的優(yōu)越性，如容易控制，減少垃圾處理的二次污染等優(yōu)點(diǎn)，但由于其發(fā)展和研究的時間不長，還沒有形成很好的理論依據(jù)，就目前而言還不能應(yīng)用于實(shí)際的垃圾處理過程中。本文從其理論上就垃圾裂解動力學(xué)角度來介紹幾種垃圾處理方法及研究現(xiàn)狀。

1 垃圾熱裂解動力學(xué)研究現(xiàn)狀

1.1 熱解（Pyrolysis）法的闡述

熱解（Pyrolysis）法是利用垃圾中有機(jī)物的熱不穩(wěn)定性，在無氧或缺氧條件下對之進(jìn)行加熱蒸餾，使有機(jī)物產(chǎn)生熱裂解，經(jīng)冷凝后形成各種新的氣體、液體和固體，從中提取燃料油、油脂和燃料氣的過程。熱解反應(yīng)可以用通式表示如下：

城市生活垃圾→氣體（H2、CH4、CO、CO2）＋有機(jī)液體（有機(jī)酸、芳烴、焦油）＋固體（炭黑、爐渣）

熱解產(chǎn)物的產(chǎn)率取決于原料的化學(xué)結(jié)構(gòu)、物理形態(tài)和熱解的溫度和速度。Shafizadeh等人對纖維素的熱解過程進(jìn)行了較為詳細(xì)的研究后，提出了用下圖描述纖維素的熱解和燃燒過程。

纖維素分子狀態(tài)下迅速回?zé)嵘郎兀S機(jī)生成H2、CO、CO2、H2O、甲烷等可燃性揮發(fā)組分以及其他低分子的有機(jī)物，這些熱解組分與部分存在的氧發(fā)生燃燒反應(yīng)，進(jìn)一步生成CO2和水[1]。

就目前而言，還沒有最合適的方法來處理每天產(chǎn)生的大量垃圾，但是關(guān)于處理垃圾的各種方法都有相關(guān)的文獻(xiàn)報道。其中研究的一個熱門就是用熱裂解和微波裂解來處理垃圾，但關(guān)乎兩種方法的理論還不是很成熟，因此，本文就此介紹這兩種方法關(guān)于垃圾裂解動力學(xué)方面的研究。

1.2 熱解動力學(xué)研究的主要對象

從研究成分上來看，目前關(guān)于垃圾熱裂解的研究主要集中在垃圾組分中的單一組分上，這是由于垃圾成分復(fù)雜，而且不同城市的垃圾的組成也不大一樣。梁小平等對城市生活垃圾中的幾種典型成分塑料、果皮、廚余等做了研究，結(jié)果表明對于不同組分的垃圾而言，其熱解動力學(xué)模型的反應(yīng)機(jī)理函數(shù)具有不同的形式[2]。吳漢靚等人利用木屑進(jìn)行快速裂解制成生物油，并對其進(jìn)行了紅外光譜分析，結(jié)果表明木屑生物油的低水分含量和高熱值為其應(yīng)用創(chuàng)造了良好的前景[3]。廖艷芬等人則對纖維素的快速熱裂解進(jìn)行了試驗(yàn)和分析[4]。彭云云等人則對蔗渣半纖維素的熱裂解特性及動力學(xué)做了研究，作者認(rèn)為蔗渣半纖維素的熱解過程分為4個階段[5]。

Yoshiaki和Matsuzawa在熱重天平上分別研究了PE、PP、PS、PVC、PVDC等多種塑料與生物質(zhì)混合熱解，結(jié)果發(fā)現(xiàn)僅PVC、PVDC與生物質(zhì)之間有相互反應(yīng)。L．Sarum等人將塑料和報紙混合熱解失重與兩種單組分各50%熱解實(shí)驗(yàn)失重之和進(jìn)行了比較，認(rèn)為僅PVC中的HCl對纖維素?zé)峤庥写龠M(jìn)作用，PE等對纖維素?zé)峤鉀]有明顯影響。V．I．Sharypov等在熱重天平進(jìn)行生物質(zhì)和PP塑料兩種混合物熱解實(shí)驗(yàn)，認(rèn)為兩種物質(zhì)熱解反應(yīng)是獨(dú)立。但他們的研究都是在熱天平實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，均從微觀動力學(xué)考慮，傳熱、傳質(zhì)過程的影響忽略不計[6]。

通過以上報道，我們可以看出國內(nèi)外關(guān)于垃圾熱裂解的研究還是比較多的，但各自都是獨(dú)立的，并且研究的主要是垃圾中的單一組分，且主要應(yīng)用于垃圾焚燒發(fā)電的過程當(dāng)中，但是都沒有形成一定的理論基礎(chǔ)，因此，在完善垃圾處理理論方面還有許多的工作要做。

1.3 熱解動力學(xué)的主要研究手段從研究手段上看，對裂解動力學(xué)的研究大都集中在常規(guī)加熱領(lǐng)域。由于垃圾成分的復(fù)雜性，在樣品處理上，最簡單的方法是采取單一組分的原料作為研究對象，研究其熱解特性，進(jìn)而對不同組成的垃圾廢料熱分解特征進(jìn)行比較，這種方法?；谧罨镜臒岱治鰟恿W(xué)模型，這些動力學(xué)模型的最早建立是由Coats、Reich、Ozawa和Flynn等人完成。由熱解曲線可以求得熱解動力學(xué)參數(shù)，如Arrhenius速率方程中的反應(yīng)速率k、前因子A和活化能E[7，8]。

1.3.1 成核模型在解釋熱重分析（TGA）實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)時，最常用到的是成核模型，該模型為經(jīng)驗(yàn)的冪律速率方程。該模型得到較為廣泛的應(yīng)用，比如，Encinar

等研究了聚苯乙烯（PS）、回收塑料、ABS塑料和聚丙烯（PP）的熱降解，并采用該模型分析了這些材料的熱重曲線，從而得到各自的活化能[9]。而朱穎等對城市生活垃圾中的典型有機(jī)質(zhì)（廚余、紙類和塑料）混合制成模擬城市生活垃圾（MMSW）進(jìn)行了熱解和氣化分析并利用分布活化能模型（DAEM）進(jìn)行了動力學(xué)分析，從而得到各自的熱解活化能及相關(guān)的比較[10]。

1.3.2 分子量分布動力學(xué)模型多數(shù)情況下，在聚合物的裂解分析中用于失重分析的經(jīng)驗(yàn)反應(yīng)動力學(xué)方程是以較低分子量解聚產(chǎn)物具有揮發(fā)性為前提。

這種數(shù)學(xué)模型常忽略物質(zhì)轉(zhuǎn)換對揮發(fā)性解聚產(chǎn)物的

阻礙作用，而裂解生成的聚合物和氣體的分子量分布的動力學(xué)未被考慮?；诖?，McCoy等提出了分子量分布動力學(xué)模型（molecular-weight-distribution kinetics model）或簡稱為分布動力學(xué)模型（distribution kinetics model），研究聚合物鏈裂解過程下分子量變化效應(yīng)[11]。該模型假設(shè)裂解過程包含3個涉及自由基反應(yīng)的步驟：自由鏈裂解反應(yīng)、鏈端裂解反應(yīng)和加成反應(yīng)；每個反應(yīng)都有相應(yīng)的連續(xù)分布物料平衡，反應(yīng)系數(shù)與分子量無關(guān)。該模型更能直觀和有效地表征大分子裂解反應(yīng)。同時，McCoy等也將該模型應(yīng)用到多組分聚合物裂解的研究上，以解釋裂解反應(yīng)機(jī)理[12]。

1.3.3 反應(yīng)機(jī)理模型Mastral等發(fā)展了新的動力學(xué)模型以預(yù)測高密度聚乙烯（HDPE）裂解產(chǎn)物的分布。該模型是在Rice-Kossiakoff自由基機(jī)理基礎(chǔ)發(fā)展起來的反應(yīng)機(jī)理模型，此模型使用了少量的基元動力學(xué)步驟，包含引發(fā)反應(yīng)、自由基生成、β-裂解、自由基生成、芳香化和自由基重組[13]。該模型能預(yù)測HDPE裂解過程中不同溫度和不同殘留時間下的化合物組成。而Levine等則采用了一種更為復(fù)雜的詳細(xì)反應(yīng)機(jī)理模型來模擬HDPE的裂解。該模型包含的HDPE裂解的基元反應(yīng)有鍵斷裂、烷基鍵斷裂、質(zhì)子化、中間鏈β-裂解、自由基加成反應(yīng)、端鏈β-裂解等15個。通過該模型可以預(yù)測HDPE裂解的低分子量產(chǎn)物的演化[14]。該模型的模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)能較好符合。作者指出在各種機(jī)理中，自由基裂解占主導(dǎo)地位，同時，回噬路徑起補(bǔ)充作用。

1.3.4 詳細(xì)動力學(xué)模型類似地，Marongiu等則采用了詳細(xì)動力學(xué)模型來分析乙烯類聚合物的熱降解[15]。該模型與反應(yīng)機(jī)理模型類似，考慮了聚合物熱裂解所涉及的基本反應(yīng)機(jī)理，并認(rèn)為各反應(yīng)在液相中的獨(dú)立動力速率參數(shù)與氣相中碳?xì)浠衔锪呀獾膮?shù)相近。

1.3.5 非相互作用模型Hujuri等模擬了聚合物混合物的熱裂解行為[16]，他們采用了一種最簡單的方法來分辨混合物裂解過程中各成份的相互作用，首先畫出無相互作用組成的裂解曲線，然后與實(shí)驗(yàn)結(jié)果比較。此方法假設(shè)各成份在混合物中以純塑料成份存在的形式裂解[17]，進(jìn)而建立了非相互作用模型，并分析了雙組分塑料混合物和三組分塑料混合物的裂解過程，模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果能較好符合。

1.3.6 分布活化能模型（DAEM）也有文獻(xiàn)報道了采用分布活化能模型（DAEM）對廢棄物熱解進(jìn)行模擬分析。該模型基于兩點(diǎn)假設(shè)：（1）無限平行反應(yīng)假設(shè)，即反應(yīng)體系由無數(shù)相互獨(dú)立的一級反應(yīng)構(gòu)成，這些反應(yīng)具有不同的活化能；（2）活化能分布假設(shè)，即各反應(yīng)的活化能呈現(xiàn)某種連續(xù)分布的函數(shù)形式[18]。Sonobe等采用此DAEM模型分析了生物材料的熱解行為[19]，并得到一些生物材料熱解的活化能。Chowlu等研究了聚丙烯/低密度聚乙烯（PP/LDPE）混合物在非等溫和不同加熱速率下的熱解行為，并將Vyazovkin無模型分析用于了解活化能隨轉(zhuǎn)化率的變化，發(fā)現(xiàn)當(dāng)轉(zhuǎn)化率較高時，活化能與轉(zhuǎn)化率強(qiáng)烈相關(guān)[20]。

2 微波裂解動力學(xué)研究現(xiàn)狀

2.1 微波的發(fā)展及特性

1940年，伯明翰大學(xué)兩名英國學(xué)者制成一種能產(chǎn)生超短電磁波的裝置，即磁控電子管。1945年美國雷聲制造廠開始大量生產(chǎn)，最初應(yīng)用于擴(kuò)大雷達(dá)的效用范圍。美國的一位雷達(dá)工程師斯賓塞在偶然的一次實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)了磁電管可以加熱的現(xiàn)象，于是制作了一個簡易的能加熱食物的原始微波爐。美國雷聲公司沿著斯賓塞的思路研究，在1947年制作了以“雷達(dá)微波”為商品名稱的微波爐。1955年，泰潘公司推出了第一臺電壓為220V的微波爐。1963年，美國通用電氣公司推出了微波——電聯(lián)用的微波爐。1967年，美國阿曼納公司的創(chuàng)始人福斯特推出了當(dāng)時最先進(jìn)的微波爐，同年，我國也生產(chǎn)了第一臺微波爐。1975年該公司又第一個推出了采用微處理器的微波爐。至此，微波爐和微波技術(shù)慢慢滲入到了人們的生活當(dāng)中。

微波是一種高頻率的電磁波，其頻率范圍為300MHz至300kMHz；它具有波動性、高頻性、熱特性和非熱特性4大基本特性。微波作為一種電磁波也具有波粒二象性，微波量子的能量為1.99×10-25～1. 99×10-22J。它與生物組織的相互作用主要表現(xiàn)為熱效應(yīng)和非熱效應(yīng)。微波能夠透射到生物組織內(nèi)部使偶極分子和蛋白質(zhì)的極性側(cè)鏈以極高的頻率振蕩，引起分子的電磁振蕩等作用，增加分子的運(yùn)動，導(dǎo)致熱量的產(chǎn)生[21]。

微波加熱是介質(zhì)材料自身損耗電磁能量而加熱。微波加熱的一個基本條件是：物料本身要吸收微波。我們也可以通過單位時間單位體積的電介質(zhì)在微波中產(chǎn)生的能量（P）與電場強(qiáng)度（E）、頻率（f）及電介質(zhì)的介電損耗系數(shù)（tgδ）之間的關(guān)系式：

P=f·E2·εr·tgδ

可見，物質(zhì)在微波場中所產(chǎn)生的熱量大小與物質(zhì)種類及其介電常數(shù)有很大的關(guān)系。因此，能否利用微波達(dá)到加熱的目的，完全取決于原料的介電特性[21]。

2.2 微波技術(shù)在化學(xué)反應(yīng)中的應(yīng)用

近30年來，隨著微波技術(shù)的不斷發(fā)展，微波也逐漸應(yīng)用于化學(xué)反應(yīng)中。有的學(xué)者認(rèn)為微波技術(shù)能提高化學(xué)反應(yīng)速率和產(chǎn)率是由于微波的致熱效應(yīng)，但又有另一些學(xué)者通過一些實(shí)驗(yàn)也證明了微波之所以能夠加速反應(yīng)和提高產(chǎn)率是由于微波的非致熱效應(yīng)。多年來，關(guān)于微波的致熱效應(yīng)和非致熱效應(yīng)一直是科學(xué)界爭論的焦點(diǎn)和熱點(diǎn)。

目前，在利用微波技術(shù)來處理垃圾的研究方面，四川理工學(xué)院，利用自主設(shè)計的大的微波裂解爐進(jìn)行了為期長達(dá)兩個月的中試實(shí)驗(yàn)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果得到了專家們的肯定，稱其技術(shù)已經(jīng)達(dá)到國內(nèi)外先進(jìn)水平。雖然如此，由于垃圾成分的復(fù)雜性和多樣性，大部分研究只局限于單一的組分的研究，如上海大學(xué)的鄭勇就是以木屑微波裂解制取生物燃料來作為他的碩士畢業(yè)論文[21]。而商輝等則在微波條件下也是對木屑的熱解進(jìn)行了研究，認(rèn)為微波生物熱解是一種高效技術(shù)，同時利用微波技術(shù)一方面可以抑制二次反應(yīng)的發(fā)生，另一方面在易于控制的同時也可以提高產(chǎn)物的利用率[22]。

2.3 微波技術(shù)在垃圾裂解中的應(yīng)用

隨著微波技術(shù)的不斷發(fā)展，微波技術(shù)也逐漸應(yīng)用于垃圾處理中。垃圾結(jié)構(gòu)化雖然解決了微波裂解動力學(xué)研究原材料獲取難題，但是對于復(fù)雜垃圾體系的微波裂解熱力學(xué)參數(shù)的獲得還需高靈敏檢測儀器和結(jié)構(gòu)適宜的設(shè)備，且動力學(xué)研究目前還沒有可供參考的最佳方案，主要體現(xiàn)在以下幾個方面：（1）當(dāng)非均相復(fù)雜反應(yīng)體系由多個競爭、部分重疊或連續(xù)反應(yīng)組成時，極易引起錯誤的結(jié)論，所得到的結(jié)果也毫無意義；（2）對于反應(yīng)過程中的熔融、升華、擴(kuò)散、吸附、燒結(jié)、結(jié)晶等可能控制整體反應(yīng)動力學(xué)；（3）固體反應(yīng)一般為非基元反應(yīng)，反應(yīng)條件的定溫到非定溫的改變影響反應(yīng)動力學(xué)，動力學(xué)機(jī)理可能隨溫度變化；（4）微波作用的“非致熱效應(yīng)”還存在爭議，均相定溫體系提出的Arrhenius速率常數(shù)的實(shí)用性需要驗(yàn)證。

3 結(jié)果與討論

通過以上報道，我們可以看出，由于微波技術(shù)發(fā)展的時間不是很長，長久以來主要應(yīng)用于生活中，雖然有學(xué)者研究了在微波條件下各種化學(xué)反應(yīng)以及微波條件下的垃圾裂解研究，但至今沒有得到一個統(tǒng)一的理論作指導(dǎo)，而對微波垃圾裂解動力學(xué)所作的研究更是少之又少。然而，作為對垃圾常規(guī)處理方法的一個替代方案，垃圾的裂解是一個具有前瞻性的發(fā)展方向。

雖然在微波條件下的垃圾裂解研究開始不久，但在常規(guī)熱源下的垃圾裂解卻取得了一定成果。成核模型可以較好的解釋熱重分析（TGA）實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，并提供較為準(zhǔn)確的參考數(shù)據(jù)；分子量分布動力學(xué)模型則主要用于解釋較低分子量且具有揮發(fā)性的聚合物；反應(yīng)機(jī)理模型則是為預(yù)測高密度聚乙烯（HDPE）裂解產(chǎn)物而提出的；此外詳細(xì)動力學(xué)模型主要來分析乙烯類聚合物的熱降解；非相互作用模型主要用來分辨混合物裂解過程中各成份的相互作用；分布活化能模型（DAEM）則是基于無限平行反應(yīng)和活化能分布兩點(diǎn)假設(shè)而提出來的。

在常規(guī)熱源下的裂解模型可以說是各有特長，但在微波條件下的動力學(xué)模型提出的不多，因此，在未來垃圾微波處理的理論研究方面，就可以很好的借鑒這些模型。

垃圾的微波裂解將會是一個大的研究熱門，在應(yīng)用基礎(chǔ)方面，微波裂解的動力學(xué)研究是非常重要的一環(huán)；垃圾微波裂解動力學(xué)參數(shù)的確定是制造微波裂解裝置的基礎(chǔ)。雖然傳統(tǒng)的熱裂解研究對微波裂解具有借鑒意義，但材料的微波熱解的熱力學(xué)和動力學(xué)可能存在特殊的機(jī)理和模型，因而非常有必要對其進(jìn)行深入的研究，這對提升垃圾微波熱裂解的實(shí)際應(yīng)用具有特殊意義?，F(xiàn)有的理論對材料的熱裂解已有較深的認(rèn)識，而作為未來發(fā)展方向的微波裂解將對材料的熱降解提出新的課題，對微波裂解過程的物理化學(xué)研究將是一個長期的研究方向，并且將帶動垃圾處理技術(shù)的創(chuàng)新。

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Situation of the study on pyrolysis dynamics of waste

ZHANG Hao,YAN Jie,LI Xin-yue,TANG Kai,LIU Ke-cai,LI Hong
（College of Materials and Chemical Engineering,Sichuan University of Science&Engineering，Zigong 64300,China）

The present situation of the study on pyrolysis dynamics of waste was introduced.The pyrolysis dynamics of waste and the microwave pyrolysis dynamics of waste were introduced and compared detailedly.

waste；pyrolysis dynamics；microwave

book=2010,ebook=283

X70

A

1002-1124（2010）11-0038-04

2010-09-06

顏杰（1964-），男，工學(xué)碩士，教授，主要從事精細(xì)化工和化學(xué)工藝方面的教學(xué)與科研工作。